上海
具有高活性和耐久性的酸性析氧反应(OER)电催化剂是实现质子交换膜电解高效制氢的关键。本文报道了一种新型电催化剂Te掺杂RuO2(Te-RuO2)纳米管的合成方法，该方法在酸性介质中显著提高了OER性能。Te-RuO2纳米管在酸性介质中表现出显著的OER活性，只需要171 mV的过电位就能达到10 mA cm−2的阳极电流密度。此外，它们在酸性介质中在10 mA cm−2下保持稳定的时间电位性能长达50 h。基于实验结果和密度泛函数计算，OER性能的显著改善归因于Te阳离子掺杂导致的大比表面积和调制电子结构的协同效应。
Te-RuO2的形态和成分表征。a) Te-RuO2纳米管的制备示意图。b) Te-RuO2纳米管的STEM图像，(c)HRTEM图像和(d)原子分辨率STEM图像。(c)中插入的是红框包围区域的放大图像和相应的FFT图像。(d)中插入的是EELS分析。e-h)单个Te-RuO2纳米管的EELS元素映射。
Te-RuO2纳米管的结构表征。a) Te-RuO2和C-RuO2的拉曼光谱。b) Ru 3d的Te-RuO2和C-RuO2的XPS光谱。c) Te-RuO2和TeO2对Te 3d的XPS光谱。d)含H2TeO4、Te-RuO2和TeO2吸收能(E0)的归一化Te k边XANES光谱。e) Te-RuO2、C-RuO2和Ru箔的归一化k边XANES光谱E0。f) Te-RuO2和C-RuO2的UPS光谱。
Te-RuO2纳米管的OER性能。a) Te-RuO2、P-RuO2和C-RuO2的LSV曲线。b) Te-RuO2、P-RuO2和C-RuO2的过电位为10 mA cm - 2，质量活度为220 mV。c)电催化剂的塔菲尔图。d)在10 mA cm−2至50 h的恒定电流密度下的计时电位测定性能e) Te-RuO2和先前报道的OER催化剂在酸性介质中的过电位和Tafel斜率的比较。
DFT计算。a) Te-RuO2(101)和RuO2(101)的计算自由能图。b) Te-RuO2模型的电荷密度分布，黄色和青色区域分别表示增加和减少的电荷分布。c) Te-RuO2(101)和RuO2(101)的DOS。
综上所述，我们使用模板定向方法成功合成了具有显著比表面积的均匀多孔Te掺杂RuO2纳米管。我们的研究结果表明，较大的比表面积和Te掺杂剂的引入大大提高了Te-RuO2纳米管的电催化活性。具体来说，与目前报道的大多数RuO2电催化剂和Ru/Ir基电催化剂相比，Te-RuO2纳米管表现出优越的性能，在酸性介质中，10 mA cm - 2下的过电位低至171 mV，并且具有显着的耐久性。Te-RuO2纳米管的大比表面积可能是OER活性位点可达性增强的原因，进一步促进了性能的提高。此外，我们采用DFT计算和原位测量来阐明提高电催化活性的潜在机制。我们的研究结果表明，Te掺杂剂调节了Ru位点的电子结构，导致Ru位点的本征电催化活性增强。因此，大比表面积和Te掺杂的协同作用增强了RuO2纳米管的内在活性，为提高OER性能提供了坚实的基础。这项工作为设计和开发高效的酸性水裂解催化剂提供了一个有希望的策略。
Porous Tellurium‐Doped Ruthenium Dioxide Nanotubes for Enhanced Acidic Water Oxidation - Liu - Small - Wiley Online Library
https://doi.org/10.1002/smll.202306914
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