山东大学丁蕴函、王晓龙 等：大气压He/O2等离子体活性粒子在水溶液中传质的氧含量效应

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大气压低温等离子体作用于生物组织涉及活性粒子在水溶液中的传质，活性粒子产生与工作气体的氧含量密切相关。山东大学放电等离子体及其生物医学应用团队基于一维流体模型，考虑活性粒子在水溶液中的各类反应，研究了不同氧含量下大气压He/O2等离子体与水溶液相互作用后的五种主要活性粒子H2O2、O2–、HO2、O3及OH在水溶液中的渗透深度分布，并揭示相关机理。

研究背景

近年来，大气压低温等离子体技术快速发展，在生物医学领域，如：伤口愈合、杀菌消毒甚至癌症治疗等方面取得了显著效果。

大气压气体放电过程中会产生大量电子、离子、自由基等活性粒子，这些粒子与水溶液发生反应能够生成新的活性粒子，从而改变生物组织所处的液相环境进而产生相应的生物学效应。因此，研究等离子体产生的活性粒子在水溶液中的传质过程，对于等离子体在生物医学领域的应用具有重要意义。

论文所解决的问题

等离子体作用效果与活性粒子数密度及通量密切相关，活性粒子数密度及通量则受工作气体成分影响。在工作气体中添加一定比例的氧气是放电等离子体中产生含氧活性粒子的有效途径。但氧含量在多大程度上影响等离子体与水溶液的相互作用尚不清楚。本文建立了氧含量-粒子通量-渗透深度之间的关系，为有效调控活性粒子在水溶液中的渗透深度提供了理论参考。

论文研究方法及创新点

等离子体活性粒子进入水溶液的传质过程包括三个区域，如图1所示，即气相区、气液交界区和液相区。气相区主要关注其中五种含氧粒子 (O、O( 1 D)、O 2 (a)、O 2 –和O 3 )及电子，通过改变其壁通量来模拟气体氧含量的变化。气液交界区采用压力平衡，离子水合和脱水的瞬时传质假设进行处理。液相区里则考虑了19种粒子以及相关的84个化学反应，采用一维流体漂移扩散模型对活性粒子在液相区的分布与行为进行模拟。

本文通过对这三个区域分别进行分析，深入研究了不同氧含量下，5种主要含氧粒子在水溶液中的传质过程，并总结了每种粒子的主要生成与消耗反应，定量地阐释了含氧粒子的渗透深度随氧含量变化的机理。

图1 等离子体活性粒子从气相区域到液相区域传质示意图

研究结果及分析

模拟结果表明，一些短寿命粒子在进入液相区后主要与其他粒子反应形成更稳定的活性粒子，本文重点关注了已被证明在生物医学应用中起到显著作用的5种粒子(H2O2、O2–、HO2、O3和OH)在液相区中的分布。

图2给出了等离子体处理水溶液60s后，H 2O 2、O 2 –、HO 2、O 3和OH在不同氧气体积分数下在水溶液中的渗透深度分布。可以看到，在气体氧含量一定时，5种粒子的数密度均随深度增加而下降。但在深度一定时，H 2O 2、O 2 –和HO 2的粒子数密度随着氧含量的增加明显较小，而O 3和OH的粒子数密度随氧含量增加而增加，粒子的最大渗透深度也增加，这与之前的三种活性粒子的最大渗透深度对氧含量的依赖相反。

图2 不同氧气体积分数下，5种粒子在水溶液中的深度分布

最后，通过对生成和消耗这五种粒子的主要反应进行定量分析来阐释其机制，如图3所示。H 2O 2的净生成量主要取决于总生成量，其与一系列电子参与的反应有关，电子随着氧含量的增加而减少，因此H 2O 2的渗透深度也呈同一趋势。

而O 2 –与HO 2的净生成量主要取决于HO 2→O 2 –H +和O 2 –H +→HO 2这两个反应，两个反应对O 2–及HO 2的总生成量与总消耗量均随氧含量升高而下降，净生成量也随之下降，因此两种粒子的渗透深度的变化趋势与其相同。

而O 3的生成主要由O+O 2→O 3以及进入液相区的O 3构成，总生成量随氧含量增加而增加；O 3的消耗反应为O 3+H 2O 2→OH+HO 2+O 2和O 3O 2 –→O 3 –+O 2，两个反应随O 3向深层渗透过程中一直消耗，而O 3的净生成量随氧含量增加而增加，因而O 3的粒子数密度随氧含量增加而增加。

OH的净生成量接近于总生成量，而其生成反应又均与O 3有关，因此OH粒子数密度的变化与O 3类似，渗透深度随氧含量增加而增加。

图3 不同氧气体积分数下，单位时间内5种粒子的总生成量、总消减量和总净生成量

结论

本文基于一维流体模型，对大气压H e /O 2 等离子体在水溶液中的传质进行数值模拟，定量地研究了氧含量对传质中H 2 O 2 、O 2 – 、HO 2 、O 3 及OH五种主要粒子分布的影响。

研究表明，放电气体的氧含量会影响相关氧粒子和电子进入液面的通量，进而影响五种粒子在水溶液中的粒子数密度和渗透深度。通过调控放电气体的氧含量，既能显著增大OH和O3的渗透深度，同时也能确保H2O2、O2–和HO2到达合适的渗透深度，从而在等离子体生物医学应用中能够更有效地利用这些重要活性粒子，促进它们的协同作用。

团队介绍

山东大学电气工程学院放电等离子体及其生物医学应用团队，近年来瞄准国内外等离子体领域关注的前沿问题，深化放电等离子体基础理论的模拟仿真研究和对应实验验证，着重探究放电等离子体活性粒子的性质以及其与相关生物物质的作用机理，积极拓展更多领域的交叉学科融合，与山东大学医学院、药学院、齐鲁医院、山大二院等多单位进行了深度合作，在医工交叉领域取得了一系列创新性的研究成果，为等离子体医学发展作出积极贡献。

目前团队发表SCI论文80余篇并多次被精选为封面文章，授权发明专利与软件著作权30余项。承担国家自然科学基金等国家级项、省部级项目10余项。获得省优秀博士论文、省优秀硕士论文多篇。

本工作成果发表在2023年第11期《电工技术学报》，论文标题为“大气压He/O2等离子体活性粒子在水溶液中传质的氧含量效应”。本课题得到国家自然科学基金和山东省自然科学基金的支持。

引用本文

丁蕴函, 王晓龙, 谭震宇, 刘亚迪. 大气压He/O2等离子体活性粒子在水溶液中传质的氧含量效应[J]. 电工技术学报, 2023, 38(11): 2977-2988. Ding Yunhan, Wang Xiaolong, Tan Zhenyu, Liu Yadi. Oxygen Concentration Effect on the Mass Transfer of Reactive Species of the Atmospheric-Pressure He/O2 Plasma in Aqueous Solution. Transactions of China Electrotechnical Society, 2023, 38(11): 2977-2988.

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