北京
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研究内容
铜（Cu）是一种很有前途的电化学CO2还原（CO2R）制备多电子还原产物的催化剂，在反应过程中存在着不可避免且不可控的重构过程，这不仅可能导致催化剂失活，而且给结构-性能关系的探索带来了巨大挑战。Cu/SiO2催化剂广泛用于热催化氢化反应，其中SiO2作为载体稳定Cu，并通过强大的金属-载体相互作用促进其活性。在CO2R过程中，这种强大的界面相互作用是否可以用于稳定Cu以防电化学重建。
清华大学陈晨教授提出了一种用二氧化硅（SiO2）稳定Cu的有效策略，合成了具有丰富原子Cu-O-Si界面位的抗重构CuSiOx非晶纳米管催化剂。Cu和SiO2之间的强界面相互作用使Cu-O-Si界面位点在CO2R反应中超稳定，没有任何明显的重建，因此表现出高的CO2-to-CH4选择性（72.5%）和稳定性（12小时后，FECH4保持在60%以上）。在流动池装置中，CO2到CH4的转化率也达到了0.22 μmol cm-2s-1。相关工作以“Stabilizing Copper by a Reconstruction-Resistant Atomic Cu-O-Si Interface for Electrochemical CO2 Reduction”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.作者首先设计了一种无定形CuSiOx催化剂，其中Cu均匀分散在二氧化硅（SiO2）基体中，并伴有丰富的Cu-O-Si原子界面位点。独特的原子界面位点赋予CuSiOx催化剂高的CO2-to-CH4选择性（72.5%）和稳定性（测试12小时后FECH4保持在60%以上）。
要点2.原位X射线吸收光谱（XAS）研究表明，该催化剂在电化学CO2R过程中具有超稳定性和抗重构性，活性Cu的结构没有明显变化。
要点3.密度泛函理论（DFT）计算表明，SiO2界面可以提高Cu-O键的强度，从而提高Cu的重建阻力。从反应热力学角度来看，Cu-O-Si界面位点更倾向于通过*CO质子化到*COH途径产生甲烷，而不是析氢或C-C偶联。
该工作为设计高活性和稳定的铜基CO2R催化剂提供了一条非常有前途的途径。
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研究图文
图1. 形态和精细结构特征。
图2. 电化学CO2R性能。
图3. 原位XAS表征。
图4. 理论模拟。
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文献详情
Stabilizing Copper by a Reconstruction-Resistant Atomic Cu-O-Si Interface for Electrochemical CO 2 Reduction
Xin Tan, Kaian Sun, Zewen Zhuang, Botao Hu, Yu Zhang, Qinggang Liu, Chang He, Zhiyuan Xu, Chang Chen, Hai Xiao, Chen Chen*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: 10.1021/jacs.3c01638
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