北京
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研究内容
生物质资源最近被认为是石油资源的替代品，在可持续能源的开发中受到了广泛关注。由于熔盐电解的高效和可扩展优势，将碳质资源电化学转化为石墨产品是实现高附加值碳的可持续途径。
为了理解将无定形碳（如碳化木质素生物炭）转化为高度石墨化碳的复杂动力学，北京理工大学宋维力教授、朱艳丽研究员和北京科技大学焦树强教授报道了熔融氯化钙中镍促进电化学石墨化催化过程的关键工艺参数（镍的添加、温度和时间）和多尺度方法。通过实验和建模，从纳米级原子反应到宏观细胞的多尺度分析揭示了电解池中的多场演化、电化学反应动力学机制以及镍促进石墨化和管化的途径。相关工作以“Nickel-promoted Electrocatalytic Graphitization of Biochars for Energy Storage: Mechanistic Understanding using Multi-scale Approaches”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
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研究要点
要点1.作者通过从45个选定的样品中调整关键反应参数（即催化剂Ni量、工作温度和时间），系统地研究了可控的处理区域，随后使用多尺度方法分析从纳米级原子反应到宏观尺度电池的动力学。
要点2.在典型的电化学实验中，将碳化木质素材料加工成电极，在不同的电解条件下在熔融CaCl2中进行阴极极化，并通过各种方法对产物进行表征。在Ni颗粒的存在下，石墨化的碳片可以弯曲成石墨纳米管。
要点3.利用电解获得的反应参数，建立了基于实验和建模的多尺度方法来研究镍促进电解石墨化过程的动力学，包括宏观电池和电极尺度的多物理场演化分析、电极尺度的平均电化学反应动力学，以及非金属杂原子的镍辅助离域以及碳片在原子尺度上的管状化的机制。
要点4.催化碳产物分别作为碱性离子电池（即锂离子电池（LIB）和钾离子电池（KIB））的负极材料，这表明在可充电电池中具有稳定和可观的储能能力。
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研究图文
图1. 镍通过控制镍的添加、温度和反应时间等关键工艺参数，促进了在熔融氯化钙中将无定形碳转化为高石墨碳的电化学石墨化催化过程，以及析出脱氧、石墨化、缺陷去除和管化。
图2. 通过控制Ni颗粒的添加、温度和反应时间，恒压电解后CCP（45个不同处理条件的选定样品）的表征和可控处理区域。
图3. 宏观电池规模和电极规模的多尺度方法，分别使用连续COMSOL多场模拟和阴极脱氧反应建模来实现平均反应动力学。
图4. 熔盐电解中镍促进电解石墨化过程的原子尺度微观反应途径和机理的多尺度方法。
图5. 以转化石墨碳为负极材料组装的碱性离子电池的电化学性能。
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文献详情
Nickel-promoted Electrocatalytic Graphitization of Biochars for Energy Storage: Mechanistic Understanding using Multi-scale Approaches
Shijie Li, Xue Han, Wei-Li Song,* Zhe Wang, Yan-li Zhu,* Shuqiang Jiao*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: 10.1002/anie.202301985
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