深圳国际研究生院2021届博士毕业生罗雨婷的学位论文《二维材料电催化剂:从机理研究到大电流密度析氢》入选2022年北京市优秀博士学位论文。该奖项由北京市教育委员会、北京市学位委员会评选,2022年共评出优秀博士学位论文123篇,优秀博士学位论文提名46篇。清华大学共有24篇论文获得北京市优秀博士学位论文,1篇论文获得北京市优秀博士学位论文提名。
让我们一起领略罗雨婷博士的风采。
罗雨婷与导师刘碧录副教授
个人简介
罗雨婷,清华大学深圳国际研究生院2021届博士毕业生,师从刘碧录副教授。攻读博士学位期间,研究课题为基于二维材料的大电流密度电催化,以第一作者、共同第一作者身份在Nature Communications,Advanced Materials, Energy & Environmental Science, Chemical Society Reviews,ACS Nano等期刊发表学术论文9篇,曾获2019年研究生国家奖学金、2020年清华大学深圳国际研究生院“学术新秀”称号等荣誉,博士学位论文获2021年清华大学优秀博士学位论文。博士毕业后获班廷博士后奖(Banting Postdoctoral Fellowship)资助,目前于多伦多大学从事博士后研究工作。
论文主要创新点
开发廉价、高效、适用于大规模应用的电催化剂是电解水制氢技术规模应用的关键。本博士论文的主要创新点是在单片二维MoS2材料的层面上加深了对其电化学反应机理的理解,实现了直接源于自然资源的价廉、综合性能优异的电催化材料的规模制备和工业相关大电流密度下的应用。
第一,在单层二维材料的层面上加深了对电催化机理的理解。结合场效应晶体管器件的原理与电化学反应体系,构建了基于单片二维MoS2的电化学制氢微反应器。该设计的优点在于参与反应的催化剂面积和活性位点数量精确可知,是研究催化反应机理、发现新活性位点、并定量测量本征活性的理想平台。
第二,提出了协同微观结构和表面化学制备大电流密度电催化剂的设计策略。通过材料微纳层次结构设计和表面化学调控,制备出基于二维MoS2的高性能电催化材料,实现了大电流密度下(>1000 mA/cm2)的稳定电解水制氢。在科学贡献方面,率先定义了一个新的评价指标R(R=Δη/Δlog|j|,其中η为过电势,j为电流密度),用于全面评价电催化材料在宽电流密度范围内的实用性能,克服了传统塔菲尔斜率只适用于评价小电流下材料本征性能的不足。该R指标目前已被国内外多个课题组使用至数十种材料体系和多种电化学反应中,具有普适性。
第三,制备出廉价高性能矿物电催化材料。实现了基于钼矿自然资源的价廉、高性能电解水析氢催化材料的低成本、规模化制备,其成本仅为试剂级MoS2的1%、商用Pt催化剂的0.01%。所得二维MoS2基催化材料大电流制氢性能优于Pt,具有较高的实用价值。
论文主要贡献
第一,提出了材料表面化学和微观结构协同调控新策略。加深了对从原子尺度到微米尺度层面上电催化剂结构对传质的理解;揭示了电极表面微观环境对电催化活性的影响;基于以上理解,提出了协同材料表面化学和微观结构,设计适用于大电流密度工况条件的电催化剂的普适策略。
第二,率先提出了评价电催化性能的R指标。本论文提出的评价指标R(R=Δη/Δlog|j|,其中η为过电势,j为电流密度)可用于全面评价电催化材料在很宽电流密度范围内的性能,被同行多次使用。该指标综合考虑了电催化本征活性和传质能力,能评价催化剂应用时的性能,目前已被多个课题组使用,对学科领域的发展起到了促进作用。
第三,实现了二维矿物材料电催化剂的规模化制备。与洛阳矿业合作,将提出的催化剂设计策略应用到矿物二硫化钼,首次实现了二维材料电催化剂的宏量制备,催化剂的价格仅为商业铂催化剂的0.01%。以上工作解决了材料价格和性能同时的优化问题,加快了二维材料在电解水制氢技术中的应用。
代表性创新成果
1、Luo YT;Li X; Cai X; Zou X; Kang F; Cheng H-M; Liu B.* Two-dimensional MoS2 confined Co(OH)2 electrocatalysts for hydrogen evolution in alkaline electrolytes. ACS Nano 12, 4565. (SCI高被引论文)
2、Luo YT;Tang L; Khan U; Yu Q; Cheng H-M; Zou X*; Liu B*. Morphology and surface chemistry engineering toward pH-universal catalysts for hydrogen evolution at high current density. Nature Communications, 10, 269. (SCI 高被引论文; Editor’s choice)
3、Luo YT#;Zhang S#; Pan H; Xiao S; Guo Z; Tang L; Khan U; Ding B-F; Li M; Cai Z; Zhao Y; Lv W; Feng Q; Zou X*; Lin J*; Cheng H-M; Liu B.* Unsaturated single atoms on monolayer transition metal dichalcogenides for ultrafast hydrogen evolution. ACS Nano 14, 767.
4、Zhang C#;Luo YT# (共同一作);Tan J; Yu Q; Yang F; Zhang Z; Yang L; Cheng H-M; Liu B*. High-throughput fabrication of cheap mineral-based electrocatalysts for high-current-density hydrogen evolution. Nature Communications 11, 3724 (Editor’s choice).
5、Luo YT#;Zhang Z#; Yang, F; Li, J; Liu, Z; Ren, W; Zhang S*; Liu B*. Stabilized hydroxide-mediated nickel-based electrocatalysts for high-current-density hydrogen evolution in alkaline media. Energy & Environmental Science 14, 4610.
获奖感言
回首在清华攻读博士的近四年时光,一件件往事历历在目,曾经历挫折,也迎来欢喜,这给我造就了一颗更加强壮的“大心脏”。在科技创新的探索之路上,迎难而上、付出汗水、通力合作之后,我收获的不仅是对好奇心的满足,还有对科研工作的热爱。在此我要衷心地感谢导师刘碧录副教授的谆谆教诲,刘老师亦师亦友的相处方式,总能在我最需要的时候给我鼓励、为我指点迷津;感谢课题组的各位老师同学在工作和生活中对我的帮助,感恩与大家并肩同行的日子和建立的深厚友谊;感谢所有合作者对本课题的帮助;感谢学院对我提供的支持。往后之路,我会进一步夯实在清华所学之知识,发扬清华人之精神,积极投身到祖国的发展建设之中。身处高速发展的祖国,站在清华提供的更大更好的平台,相信学弟学妹们将会越来越好,为国家的发展建设贡献自己的一份力量。
来源:“清华大学研究生教育”公众号
中文微信公众号:清华大学深圳国际研究生院
英文微信公众号:Tsinghua SIGS
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