Nature子刊：激光增材制造中缺陷和熔池动态的原位X射线成像

长三角G60激光联盟导读

据悉，本文通过原位和操作数高速同步加速器X射线成像，揭示了第一层和第二层熔体轨迹沉积过程中的潜在物理现象。

摘要

与激光增材制造（LAM）相关的激光-物质相互作用和固化现象仍然不清楚，这减缓了其工艺开发和优化。本文通过原位和操作数高速同步加速器X射线成像，揭示了第一层和第二层熔体轨迹沉积过程中的潜在物理现象。本文结果阐明了LAM背后的物理方面的原理，这对其发展至关重要。

介绍

激光增材制造（LAM），包括激光粉末床熔合（LPBF）和直接能量沉积（DED），是将金属、陶瓷或其他粉末熔合，以逐层构建复杂的3D形状。LAM引起了学术界和工业界的极大兴趣。在安全关键工程结构的生产中，LAM的吸收受到许多技术挑战的阻碍，包括尺寸精度差和缺陷，例如缺乏融合、残余孔隙和飞溅。这些缺陷可能导致LAM部件在使用期间的机械性能（从屈服应力到疲劳性能）不一致。为了减少LAM中的缺陷形成，需要更好地理解LAM过程中的激光-物质相互作用和粉末固结机制。

在LAM中，激光-物质相互作用描述了激光束与粉末颗粒、熔池、金属蒸汽等接触的事件。粉末固结涉及通过激光熔化将粉末颗粒熔化成固体珠。目前，由于在很短的时间尺度内发生的复杂熔池行为，对这些过程背后的潜在机制了解不足。LAM机器中的实时过程监控装置部分揭示了许多关键现象，包括粉末床表面的飞溅和线固结。这些现场观测在LAM的计算机模拟开发中起着至关重要的作用。然而，尚未观察到熔池内的流体动力学行为（如熔体轨迹形成），这阻碍了对LAM的理解和工艺模拟工具的开发。

断层数据集及其在建模中的相应应用。

第三代同步辐射源提供高通量X射线束，使X射线成像具有前所未有的时间（十分之一微秒）和空间（几微米）分辨率。这已被用于捕获激光焊接过程中的动态熔池行为，以及固定激光诱导熔池中小孔孔隙的形成和演变。

在这里，对LAM进行原位和操作同步辐射X射线成像，以研究和量化缺陷和熔池动力学。本文揭示并阐明了LAM过程中形成熔体轨迹、剥蚀区、飞溅和孔隙的机制，包括孔隙迁移、溶解、分散和破裂。所介绍的方法和结果可以增强对增材制造和其他材料加工技术的理解，如焊接和熔覆，其中气孔和飞溅是常见问题。

结果

LAM的原位和操作同步辐射X射线成像

为了捕获LAM期间的热物理现象，在I12 JEEP光束线上，在钻石光源处进行了现场和操作X射线成像。LAM工艺复制器可安装在同步加速器光束线上，并模拟入门级商用LAM系统，包括激光系统、填充密度为40%-60%的松散粉末床和惰性处理环境。它启用了聚焦1070 纳米掺镱光纤激光束。LAM过程复制器可以容纳在同步光束上，并模拟入门级商业LAM系统，包括一个激光系统，一个填充密度为40%-60%的松散粉末床和惰性处理环境。它可以使聚焦的1070 nm掺镱光纤激光束沿垂直于x射线束的方向扫描粉末层。粉末床内填充气体雾化因瓦36粉末，一种由于热膨胀系数低而用于精密仪器、光学器件、电子封装、模具和飞机加工的材料。在这里，我们重点研究了在松散的粉末上而不是在固体基底上LAM发生的现象。这是一种我们称为“悬垂条件”的几何形状，在构建复杂的3D形状时经常会遇到选择扫描速度是为了在悬垂条件下形成连续的轨迹。

LAM过程中单层熔体轨迹的演变

我们捕获了LAM期间单层熔融轨迹（MT1）的演变（参见补充影片1）。图1中因瓦36的粉末、熔池和熔体轨迹之间的对比度与其相对于X射线路径长度的有效密度相关。物体的有效密度越高，X射线衰减越高，射线照片中显示的颜色越暗。因瓦36粉末呈浅灰色，而熔池和熔体轨迹呈深灰色，因为它们的有效密度几乎是粉末的两倍，因此衰减了更多的X射线。图1a显示了在LAM的开始、中间和最终阶段熔体轨迹形态的变化。在时间t = 0，激光束打开。它从右向左扫描粉末床，并将粉末颗粒固结到熔池中并随后演变成朝向粉末床底部延伸的熔体轨道 。当熔体轨道冷却时，它向上弯曲，随后在熔体轨道的最后一个凝固区域中形成孔隙。四个红色虚线框及其放大图突出了LAM过程中粉末固结（图1b-d）、飞溅（图1e）和孔隙率（图1f）的演变。

图1在P = 209 W, v = 13 mm s−1和LED = 16.1 J mm−1下，因瓦36单层熔道(MT1) LAM期间获得的时间序列x射线照片。（见下方视频）

补充影片1

，时长00:30

在LAM的初始阶段（图1b），熔池形成约100 μm（激光光斑尺寸的两倍）下的粉末床表面并迅速生长为 直径为250µm的球体。当等效直径达到约400 μm时，其生长速度减慢（图1c），因为粉末飞溅物在激光束之前去除了大量粉末颗粒，从而在熔融池前面形成无粉末（或裸露）区域，因此可用于后续粉末固结的粉末颗粒较少。激光束向前移动并沿着扫描路径形成新的熔池 。

强激光束在熔池表面引起金属蒸发，并在激光-物质相互作用区产生反冲压力，从而产生气体/蒸汽射流。我们假设热粉末和金属蒸汽加热氩气并导致气体快速膨胀，导致蒸汽射流以高速径向向上膨胀。该激光诱导的气体/蒸汽射流将粉末颗粒带入熔体轨道，这是关键轨道生长机制（图1d中的紫色虚线圆圈）。它还从激光-物质相互作用区（橙色点椭圆，图1e）诱发粉末飞溅，形成裸露区。与之前报道的熔滴飞溅机制不同，我们观察到，悬垂状态下LAM期间的大部分熔滴飞溅物源自熔体轨道前方的熔池，或通过激光束熔化粉末飞溅物。

工艺参数对熔体轨迹演变的影响

为了更好地理解LAM，我们进行了一组系统的15次试验，研究激光功率(P)、扫描速度(v)或线性能量密度(LED = P/v)对熔池动力学演化的影响(见图2)。为了可视化熔体特征随时间的进展，对于每个LED条件，通过以相反的时间顺序将时间着色的分段轨迹彼此重叠，将产生的时间序列射线照片转换为单个时间积分图像（图2a）。我们通过结合这些时间积分图像的工艺参数来形成机制图（图2b）。与传统的P - v工艺map50不同，图2b显示了熔池中发生的动态变化，并揭示了与15种不同的P和v组合相关的潜在现象。

图2不同工艺参数下的时间分辨熔体轨迹形态。

在常数P时，随着v的增加，熔体轨迹的形态经历两个转变：第一，从连续的半圆柱形轨迹（补充电影1）到两个或多个不连续的半圆柱轨迹（补充影片2），第二，从不连续的半圆状轨迹到一系列断开的金属珠，即，成球（补充影片3）。

补充影片2

，时长00:30

补充影片3

，时长00:10

增加v降低了传递到粉末颗粒的激光能量，从而降低了熔池尺寸及其峰值温度。当熔池温度降低时，其表面张力增加，阻碍润湿过程，并使引导熔珠聚结到主熔体轨道中，最终形成不连续轨道。在进一步增加v时，激光束现在的移动速度比熔池的生长速度快，因此液态金属立即卷曲成球体，以最小化其表面能。金属珠的球化重复进行，直到激光束关闭，从而导致球化（见补充电影3）。对于悬垂条件，成球主要是由于高表面张力，并导致断开的金属珠的形成，与成球现象相反，成球现象是由固体基底上的LAM期间的平台瑞利不稳定性引起的。

增加P为粉末固结提供更多激光能量，同时改善熔池润湿；降低v会增加激光-物质相互作用时间。这两种效应都通过提高熔池温度增加了形成连续半圆柱形轨道的可能性，这降低了其表面张力并促进了熔池润湿。相反，随着v的增加和P的减小（即LED的减小），液态金属的移动变得不那么剧烈。

本实验选择了三个连续的轨迹(图2b中橙色轮廓突出显示)，并量化了熔体轨迹几何形状随时间的变化。轨道长度比公称扫描长度(4毫米)长19.3%±0.3%。分析表明，这些熔体轨迹发生了3%-5%的凝固收缩(详见补充影片4)。该分析强调了LAM的构建精度问题，这与工艺参数密切相关，例如，增加P和LED会增加熔体深度。这些熔池几何形状的实时测量可用于验证现有的计算机模拟工具在LAM的构建精度预测。

补充影片4

，时长00:16

逐层LAM过程中的熔体轨迹演化

通过观察悬垂条件下的激光-物质相互作用可以学到很多，但在LAM中，通常的做法是在另一个轨道上添加熔化轨道来构建零件。因此，我们在MT1上添加第二粉末层，并在与MT1相同的工艺条件下进行另一试验，以形成第二层熔融轨迹（MT2）。我们的结果揭示了LAM期间MT1和MT2之间的相互作用（图3a-d和补充影片5），并揭示了三种孔隙形成机制（图3i-k）。

补充电影5

，时长00:20

图3 在P = 209 W, v = 13 mm s−1和LED = 16.1 J mm−1下，因瓦36 s层熔体轨道(MT2) LAM期间获得的时间序列射线照片，详见补充电影5。MT2在LAM不同阶段的快照。

MT2中的初始粉末固结现象（<5 ms）类似于在MT1中观察到的那些，其中激光在形成刚好低于粉末水平的熔池的同时产生小的剥蚀区（图3a）。熔池的直径约为300 μm，超过MT1直径的一半（约500 μm）。然后，熔池润湿到MT1的表面上（图3e），使其经历再熔化（参见补充电影5中的灰度变化），这是形成第二（或第n）层的机制。这显示了底层如何通过熔池润湿促进轨道生长，并解释了为什么在固体基底上形成熔融轨道比在悬垂条件下容易得多。

与MT1试验相反，孔隙率在MT2的整个LAM中成核并增长，而不是仅在激光关闭后（补充电影5）。我们假设MT1作为热沉，从激光-物质相互作用区传导大量热能，导致MT2快速凝固并产生气孔。MT2中的大温度梯度导致表面能的大变化和伴随的马朗戈尼力，导致快速熔体流动，使熔体轨道内的孔隙沿激光扫描方向旋转。这通过允许层间孔隙向表面流动并从熔体轨道逸出而去除了许多层间孔隙。

除了报道的孔生长机制外，我们还看到MT2的LAM过程中出现的孔溶解和分散机制（图3c，i–k）。在MT2结束时，飞溅物去除了MT1上方的许多粉末颗粒（图3d中的紫色虚线圆圈）。因此，激光束重新熔化大部分MT1（参见图3d中的重新熔化区（RZ））。激光重熔促进MT1中现有的孔聚结并生长，而牺牲其他孔（图3i），从而降低孔密度。假设孔隙含有氢或氮，气体溶解度随温度增加，导致气体孔隙溶解回熔体中（图3j）。激光关闭后，随着溶解度降低，在冷却过程中，MT2中再次出现小孔（图3k）；这表明激光重熔将大孔分散成小孔，而不是消除它们。

在MT2实验中，液滴飞溅物未能完全喷射，在沿着BN壁的顶表面滚动时，它通过粉末融合生长（紫色虚线圆圈，图3c）。这种现象不太可能推广到商业AM工艺，因为预计液滴飞溅物会重新沉积到熔体轨道上。由于粉末床较薄，熔体轨道有时与BN壁接触，限制了粉末床内部的热氩气流动，导致熔体轨道两侧的粉末飞溅（图3c、d和补充电影5），但不会改变基本物理，如方法部分所述。

时间分辨缺陷量化

为了揭示潜在的缺陷形成和生长机制，以及熔体流体的流体动力学行为，我们跟踪了MT1和MT2演变过程中液滴飞溅和孔隙的运动（补充影片6和7）。我们在射线照片上叠加典型的飞溅轨迹路径（图4a），以说明如何跟踪飞溅。由于射线照片的空间分辨率，只能跟踪尺寸范围为40-350 µm。飞溅轨迹主要沿气流和扫描激光束的方向喷射（图4a）。在MT1的形成过程中，液滴飞溅通常起源于剥蚀区附近（图4b）。这里，激光束加热具有大表面积的大粉末体积，诱导金属蒸发，同时间接加热氩气，产生导致粉末和液滴飞溅高速移动的强射流（图4c）。在MT2的形成过程中，激光束将粉末层与MT1熔合，使得大部分热能转移到MT1，因此只有少量能量有助于气体/蒸汽喷射和飞溅物的形成。当粉末飞溅物穿过激光束（100–500 μm），这证实了热氩气有助于形成液滴飞溅。此外，我们的观察表明，在悬垂条件下，液滴飞溅比在固体基板上形成LAM更容易形成（图4c）。

补充影片6

，时长00:03

补充影片7

，时长00:04

图4 在两个熔体轨迹（MT1和MT2）的LAM期间跟踪飞溅和孔隙的移动。a重叠在射线照片上的飞溅轨迹示例（参见补充电影6中的飞溅跟踪视频）。b覆盖图像包含所有飞溅轨迹。c平均飞溅速度的直方图。d孔隙流动轨迹的示例叠加在射线照片上。离心Marangoni对流迫使孔隙沿顺时针方向流动（参见补充电影7中的孔隙跟踪视频）。e平均孔隙流速的直方图。

液体金属的流动方向和速度可以通过跟踪孔隙运动来确定。跟踪的孔隙轨迹验证了离心马朗戈尼对流的预期优势（图4d和补充影片7）。MT2中的熔融区比MT1中的熔融区域小得多（图3d），因为大部分热能传导到MT1，导致MT2的熔融区具有较高的热梯度。

总之，我们利用同步x射线成像技术揭示了激光-物质相互作用、粉末原位固结和LAM过程中的关键机制，包括熔体轨迹、孔隙、溅射和剥蚀带的形成和演化。此外，对孔隙和飞溅运动的时间分辨量化提供了有关其速度和方向的关键信息，这是其他技术无法获得的。我们证明了Marangoni对流主导液态金属流动，达到400mm s−1的速度。机制图提供了在一系列工艺参数中熔体轨迹行为的动态变化的额外见解，例如，随着P的增加，熔池润湿改善，以及随着v的增加，从最初的连续到间断的半圆柱形熔体轨迹和一系列独立的熔珠的形态转变。本文介绍的方法也阐明了孔隙形成的机理，包括孔隙的迁移、溶蚀、分散和破裂。未来在这些领域的研究将加深我们对激光-物质相互作用本质的基本理解。

方法

材料特性

使用扫描电子显微镜（SEM）JEOL JSM-6610LV（日本东京）对气体雾化因瓦36粉末（TLS Technik GmbH&Co.Spezialpulver KG，德国）进行表征，并通过能量色散光谱（EDS）进行分析。示例SEM图像如补充图3a所示。

原位和操作同步辐射X射线成像

为了揭示LAM过程中出现的连续热物理现象，我们使用了硬X射线束线I12:Joint Engineering Environmental and Processing（JEEP）在英国钻石光源进行同步辐射X射线照相实验。LAM过程复制器（LAMP）安装在I12:JEEP中的样品台上，该样品台由200 W掺镱光纤激光器（波长1070 nm，TEM00，连续波（CW）模式）（SPI Lasers Ltd，UK），填充密度为40%-60%的松散粉末床，环境室，红外反射光学元件和激光安全外壳。激光束通过准直器、扩束器和X–Y检流计扫描仪（英国laser control systems Ltd.）与f-theta扫描透镜耦合，将其光斑大小聚焦到约50 μm。

图像处理和量化

我们使用MATLAB 2016a处理所有采集的射线照片。首先，我们使用以下方程应用平场校正：FFC = （I0−Flatavg）/（Flatavg），其中FFC是平场校正图像，I0是原始图像，Flatavg是100个平场图像的平均值，Darkavg是100个暗场图像的均值。对这些FCC图像进行VBM3D65去噪，然后进行自定义背景减法去除大部分非运动物体。然后，采用Otsu阈值法对熔池和液滴飞溅进行分割。熔池的几何形状(长度，宽度和面积)由标准的MATLAB内置函数进行量化。

此外，我们使用了一个来自ImageJ的手动跟踪插件来跟踪MT1和MT2中的水滴飞溅和气孔的运动。距离和平均速度是根据从单个轨迹路径和每个事件持续时间得到的像素位置计算的。

来源：In situ X-ray imaging of defect and molten pool dynamics in laser additive manufacturing, nature communications, DOI: 10.1038/s41467-018-03734-7

参考文献：Fuchs, E. R. H. & Morgan, M. G. Policy needed for additive manufacturing. Nat. Mater. 15, 815–818 (2016).