中科院过程所王丹课题组Angew.: PEG功能化中空多层壳结构的可控抗菌药释放！

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研究内容

构建具有多功能和可控释放的响应性抗菌载体是一个有吸引力但具有挑战性的研究。近年来发展起来的中空多壳结构(HoMSs) 由于其有效的比表面积、易表面修饰和多壳结构的多样性。在多种应用领域显示出巨大的潜力，尤其是在药物输送系统研究方面。

中国科学院过程工程研究所王丹研究员、杨乃亮研究员课题组和同济大学附属上海市肺科医院杨洋报告了一种新型pH响应抗菌素载体，分级壳结构作为多级响应体，使用聚乙二醇(PEG)作为门控调节器，使抗菌载体具有pH响应开关和速率调节能力。在HoMSs、PEG分子和主客体相互作用的协同作用下，抗菌载体实现了长达71天的霉变耐药效果。相关工作以“PEG-Functionalized Hollow Multishelled Structures with On-Off Switch and Rate-Regulation for Controllable Antimicrobial Release”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点

要点1.在抗菌药载体中，HoMSs可以借助聚合物分子作为“看门人”的外表面修饰，提供一个在分子水平上进行调控的智能平台，进一步调控药物的吸附相互作用和释放方式。聚乙二醇(PEG)被广泛用于表面改性以提高无机材料的生物相容性；此外，PEG对pH的敏感性源于粒子表面zeta电位和聚合物构型的变化。利用聚乙二醇功能化HoMS提供的客-主相互作用及其调节孔径大小的能力来设计一种多级pH响应的抗菌载体。

要点2.作者设计并制备了一种基于TiO2 HoMS@PEG无机-有机异质结构的新型抗菌载体，实现了pH响应开关的可控抗菌药释放。利用HoMS的层次结构，实现了抗菌药物释放的多级调控。加上孔径调节剂，载体可以自动响应pH值的变化，并调节释放抗菌药物的速度。

要点3.在HoMSs、PEG分子和主客体相互作用的协同作用下，包裹在外壳中的分子快速释放，抗菌载体实现了长达71天的持久防霉效果，这表明它们在抗菌应用和新型智能给药系统的设计中具有巨大的潜力。HoMSs分层交互的多功能性将为智能药物载体的设计提供启发。

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研究图文

图1. (a) 3s-TiO2 HoMS@PEG(比例尺=200 nm)的TEM; (b) TiO2 HoMS@PEG-FITC(比例尺=3 μm)的CLSM; (c) PEG和TiO2 HoMS@PEG的XRD; (d) kathon负载TiO2 HoMS@PEG的TEM-EDX(比例尺=100 nm); (e) TiO2 HoMS、Kathon、PEG、TiO2 HoMS@PEG-Kathon的傅里叶变换红外光谱(FT-IR); (f)通过CHNS元素分析计算出不同壳数TiO2 HoMS@PEG的负载能力。

图2. (a)不同壳数的Kathon-TiO2 HoMS@PEG的缓释性能; (b) 3s-TiO2 HoMS和3s-TiO2 HoMS@PEG的pH响应释放性能; (c) 3s-TiO2 HoMS@PEG的可回收pH响应释放性能; (d)不同pH条件下3s-TiO2 HoMS@PEG在96 h内的累积释放量; (e) TiO2 HoMS@PEG粒径与溶液pH的关系; (f)通过DFT计算的去质子化、中性和质子化状态下，Kathon的C=O基团到PEG的OH基团的距离。

图3. (a) Kathon、Kathon负载-TiO2 HS@PEG、2s-TiO2 HoMS@PEG、3s-TiO2 HoMS@PEG的无菌时间(比尺=10 μm); (b)不同材料处理大肠杆菌408 h对应的荧光显微镜图像; (c) (i)空白、(ii) Kathon处理过、(iii) TiO2 HoMS-Kathon处理及(iv) TiO2 HoMS@PEG-Kathon第十四天的照片; (d)空白、Kathon处理、Kathon负载-3s-TiO2 HoMS处理、0.2 mg Kathon负载-3s-TiO2 HoMS@PEG处理的耐霉时间(以天为单位); (e)不同样品随时间变化的霉菌覆盖面积百分比。

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文献详情

PEG-Functionalized Hollow Multishelled Structures with On-Off Switch and Rate-Regulation for Controllable Antimicrobial Release

Decai Zhao, Yanze Wei, Quan Jin, Nailiang Yang,* Yang Yang,* Dan Wang*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: 10.1002/anie.202206807

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作者简介

王丹，研究员，博士生导师。1994年获吉林大学学士学位，1997年获吉林大学硕士学位，1997年10月获日本文部省奖学金资助赴日本留学，于2001年获日本国立山梨大学博士学位。2001年4月-2001年12月，任日本高知大学理学部非常勤讲师；2001年12月-2003年3月，任日本地球环境产业技术研究机构催化剂研究室研究员；2003年4月-2004年1月，任日本京都大学化学研究所日本学术振兴会外国人特别研究员；2004年2月加入中国科学院过程工程研究所任研究员。2013年获国家杰出青年科学基金资助，2014年当选英国皇家化学会会士，2014年获中国颗粒学会-赢创颗粒学创新奖，2014年当选科技部中青年科技创新领军人才，2015年获北京市科学技术奖二等奖（第二完成人），2016年入选国家“万人计划”领军人才，2018年入选享受国务院特殊津贴专家，2018年获中国颗粒学会自然科学一等奖（第一完成人），2018-2021年，连续四年入选科睿唯安全球高被引科学家名单。

主要从事特殊纳米结构功能颗粒的合成、组装与精确调控，多级次介尺度结构的构建，以及材料结构与性能的构效关系研究，特别在中空多壳层结构（HoMS）的可控合成及其在能源、催化等领域的应用方面处于国际领先地位。迄今已在Nat. Chem., Nat. Energy, Nat. Rev. Chem., Chem. Soc. Rev., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Nano Lett., ACS Nano等期刊发表SCI论文150余篇，入选科睿唯安（Clarivate Analytics）2018-2021年度“高被引科学家”。申请中国发明专利40余项，已获授权23项。担任Chem. J. Chin. Univ. & Chem. Res. Chin. Univ.执行主编；Materials Chemistry Frontiers副主编；Science China Materials, Chinese Science Bulletin, Materials Research Innovation编委；Energy & Environmental Science, Advanced Science, Advanced Materials Interface, ChemNanoMat, Matter, EnergyChem, EcoMat顾问委员；International Solvothermal & Hydrothermal Association 执行委员（Executive Member）。

杨乃亮，中国科学院过程工程研究所研究员。1984年1月生，2007年于中山大学取得理学学士学位，随后于中国科学院大学过程工程研究所获得博士学位。随后先后赴法国皮埃尔-玛丽居里大学（合作导师：Marie-Paule Pileni教授）和新加坡南洋理工大学（合作导师：张华教授）开展博士后研究，于2018年引进回到过程工程研究所生化工程国家重点实验室开展工作。研究主要围绕二维纳米材料的合成与组装展开，通过复合、修饰及掺杂等手段调节材料的表面电子态，利用材料间的协同作用拓展材料在能源、催化及生物领域的应用。迄今为止，已发表SCI论文30余篇，其中包括Nat. Chem.，J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem., Adv. Mater., ACS Nano, Chem, Adv. Funct. Mater.等。论文总计他引3000余次，单篇最高他引次数达600余次，并且6篇文章入选ESI前1%“高被引论文”，并独立撰写一本英文学术专著（Springer出版社），并于2014年获得中科院优秀博士论文奖，目前担任中国化学会青年委员会委员。

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