多铁性BiFeO3薄膜反铁磁序的应变调控和磁电耦合机制研究新进展

研究揭示了BiFeO3薄膜磁各向异性和磁电耦合效应的微观机制。

随着摩尔定律逐渐逼近，电子器件的能耗已成为制约信息技术发展的主要瓶颈，而传统半导体工艺技术即将达到理论预计的物理极限，难以进一步降低存储芯片的功耗。

铁电/多铁存储器兼具DRAM的高速读写优势和闪存的非易失性；其中多铁存储器因其磁电耦合特性可用电场调控磁性，有效降低功耗，并有助于器件小型化和多功能化，为后摩尔时代电子技术的发展提供一个新的方向。BiFeO3(BFO)是少有的室温多铁材料，可在室温实现电写磁读，从而降低存储器件功耗，对基础研究和实际应用都有重要价值。BFO反铁磁序研究是理解磁电耦合效应的前提，然而实验观测反铁磁自旋结构的手段有限，另外薄膜中多个铁电畴的存在进一步使其分析更为困难，因此BFO薄膜反铁磁结构以及其应变调控的物理机制一直存在争议。

最近，哈尔滨工业大学深圳校区材料学院陈祖煌教授与加州大学伯克利分校LaneMartin教授和R. Ramesh教授课题组、劳伦斯伯克利国家实验室材料科学部汪林望博士课题组、德国马普固体化学物理学研究所Liu-Hao Tjeng教授研究组以及美国英特尔公司组件研发部门等合作，在多铁BiFeO3薄膜的应变调控以及磁电耦合机制的研究中取得进展。研究成果以研究论文形式发表于 “Nature Communications”上，论文题目为“Complex strainevolution of polar and magnetic order in multiferroic BiFeO3 thinfilms”(Chen etal., Nature Commun. DOI: 10.1038/s41467-018-06190-5)。陈祖煌教授为论文第一作者和通讯作者。

图1：高质量（110）取向BFO单畴外延薄膜

该工作利用脉冲激光沉积技术在不同单晶衬底上制备了高质量（110）取向BFO外延薄膜，进一步通过控制薄膜工艺得到BFO单畴薄膜，利用能量、偏振和角度分辨的软X射线磁线二色吸收谱技术（XLD）确定不同应变下薄膜的反铁磁自旋结构（图1）。研究发现外延应变可大幅度调控反铁磁自旋的朝向，而铁电极化仅在（1-10）面内发生小幅度的转动。结合第一性原理计算发现应变对反铁磁特性的调控是由Dzyaloshinskii -Moriya (DM)相互作用和单离子各向异性（SIA）间相互竞争导致：即当薄膜应变畸变较小时，DM相互作用D值远大于单离子各向异性K值，此时反铁磁序主要由DM相互作用决定，因此反铁磁自旋与D矢量和铁电极化相垂直；随着外延应变的增加，单离子各向异性K值迅速增大并与DM相互作用相互竞争，导致反铁磁自旋与铁电极化的垂直耦合关系被打破（Fig. 2）。

图2：应变调控BFO薄膜反铁磁序

该工作纠正了之前普遍认为的BFO薄膜反铁磁序仅由DM 相互作用决定，进一步导致薄膜中反铁磁自旋必须与铁电极化相垂直的观点。研究进一步发现BFO反铁磁自旋与铁磁金属Co0.9Fe0.1的自旋存在很强的垂直耦合关系(Spin-Flop Coupling)，通过调控反铁磁自旋朝向可有效调控Co0.9Fe0.1的磁各向异性（图3）；我们发现在Co0.9Fe0.1/BFO/(110)SrTiO3异质结中，通过调控反铁磁自旋朝向，可有效提高Co0.9Fe0.1/BFO磁交换耦合强度，铁磁/反铁磁界面耦合作用足以克服衬底各向异性和Co0.9Fe0.1生长时外加磁场所诱导的磁各向异性。研究揭示了BFO薄膜磁各向异性和磁电耦合效应的微观机制，有助于推动BFO多铁薄膜在低功耗存储器和逻辑芯片的实际应用。

图3：通过调控BFO薄膜反铁磁序进一步调控铁磁金属Co0.9Fe0.1的磁各向异性

本文中工作得到哈尔滨工业大学（深圳）科研启动基金、美国能源部、英特尔公司、Gordon and Betty Moore基金会的资助。

博士后招聘

陈祖煌教授长期从事铁电、多铁和关联电子体系等功能氧化物薄膜的外延生长、性能调控和相关物理机制研究，在PRL, PNAS, Sci. Adv., Adv. Funct. Mater., Nat. Commun.(2篇), Nano Lett.(3篇), ACS Nano(3篇), Adv. Mater.(6篇)和PRB(7篇)等期刊上发表SCI论文56篇；研究工作被Nature，Science, Nat. Rev. Mater.，Rev. Mod. Phys.，Nat.Mater., Nat. Nano., Nat. Phys.等期刊引用；多次被劳伦斯伯克利国家实验室等媒体或期刊选为研究亮点。

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