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Nat. Catal.:交替电极如何让Pt氨裂解制H₂稳跑1000小时?

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绿色氢能的实用化面临储存、运输和处理的重大挑战,这促使人们开发氢载体。氨因其高氢含量(17.6 wt%)和成熟的储运基础设施,成为一种有前景的氢载体选择。然而,传统的氨裂解制氢需要高温(>400°C)和高压,能耗高且只适合集中式大规模供应。

开发在温和条件下(<100°C,常压)运行的分散式氨分解策略,对于离网应用和补充集中式裂解系统具有重要意义。电化学氨分解耦合氨氧化反应(AOR)和析氢反应(HER),为此提供了一条有前景的途径。

然而,AOR催化剂的中毒问题长期制约着该技术的发展。研究表明,AOR中间体(如吸附的N*和NOx*物种)会强吸附在催化剂表面,阻断活性位点;同时,贵金属催化剂的表面氧化也会导致活性丧失。

虽然脉冲伏安法等策略可通过定期将电位降至还原区来再生催化剂,但这些方法本质上是间歇性的,会降低平均电流密度,且长期稳定性仍不理想(约2小时后仅保留30%初始活性)。因此,开发能够连续运行且保持高电流密度的新策略,是实现氨分解技术实用化的关键。

近日,上海交通大学的邬天择、新加坡南洋理工大学的徐梽川在Nature Catalysis发表了题为"Ammonia splitting with electrode alternating for durable hydrogen production"的研究论文。


核心亮点

1. 提出电极交替(EA)新策略,实现AOR催化剂原位再生,突破传统脉冲法的间歇性限制,维持连续氢气生产

2. 筛选出Pt催化剂,兼具高本征活性、可逆氧化还原特性及优异的抗腐蚀性能,满足EA策略的五项关键原则

3. 优化步长时间与电压参数,在±0.7 V、2分钟步长下实现99.5%的氢气法拉第效率,平衡氢气损失与催化剂中毒

4. 构建膜电极组件(MEA)原型,在~2 A cm⁻²高电流密度下稳定运行超过1000小时,显著优于传统电解方法

5. 将氨分解制氢成本降至约1美元/kg H₂,显著推进了氨作为氢载体的实用化进程,为分布式绿色氢能经济提供可行方案


图1 |AOR电催化剂的再生机制与理论计算

该研究展示了一种电极交替策略,通过原位再生中毒催化剂实现了持久的氨分解制氢。该策略克服了AOR电流密度和稳定性的长期限制,通过周期性切换电极极性,使一个电极进行氨氧化反应的同时,另一个电极通过阴极还原实现催化剂再生,从而维持连续氢气生产。

通过优化步长时间和电压参数,该团队成功最小化氢气损失并最大化产率。Pt/C催化剂因其适中的脱氢/二聚化能垒、高表面氧化电位、优异的再生能力和抗腐蚀性被选中。

膜电极组件原型在约2 A cm⁻²的高电流密度下稳定运行超过1000小时,将制氢成本降至约1美元/kg H₂,显著推进了氨作为实用氢载体的潜力,为分布式绿色氢能经济提供了可行路径。

Ammonia splitting with electrode alternating for durable hydrogen production,Nature Catalysis,2026,DOI:10.1038/s41929-026-01554-3

(来源:网络版权属原作者 谨致谢意)

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