ACS || 基于激光辅助合成光热基底用于光催化水蒸气分解

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研究背景

2026/5/12

太阳能驱动的氢气生产被认为是解决当前能源危机和环境污染的有前景方案。传统光催化水分解产氢通常采用液/固/气三相体系，光催化剂浸没在水中，气相产物在液相中扩散缓慢、传质受限，导致活性位点上的产物脱附困难，反应效率降低。相比之下，在水蒸气供给下的气/固双相光催化体系具有更低的反应阻力，并能消除液相水对光源的吸收和散射，显著提高光能利用效率。此外，反应温度的升高可降低活化能，促进光催化产氢过程。因此，构建高效的光热蒸发基底，将液态水转化为水蒸气，是实现双相反应的关键。

基于以上背景，本研究采用纳秒红外激光烧蚀处理木材表面，利用其强烈的热效应裂解木质素等聚合物中的C-C键，实现瞬时选择性氧化为CO，暴露木材内部孔道结构，并增强表面碳化程度，从而提高光吸收和水蒸发性能。所制备的激光烧蚀木材与TiO₂光催化剂复合，构建了光热-光催化双相体系，在水沸点以下高效产生水蒸气，并在3 kW/m²辐照度下实现了42.4 mmol·m⁻²·h⁻¹的产氢速率。

相关工作以“Boosting Photocatalytic Water Vapor Splitting by Nanosecond Infrared Laser-Assisted Synthesis of Photothermal Substrate”为题发表在《ACS Applied Energy Materials》（JCR Q2区，中科院材料科学3区，IF=5.6）上。

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研究内容

2026/5/12

本研究聚焦于解决传统三相光催化体系中气态产物传质受限、反应效率低的关键难题。研究团队采用纳秒红外激光（1064 nm，10 W，30 kHz，脉冲宽度10 ns）烧蚀预先碳化的松木切片，制备了L-wood光热基底。通过SEM、XRD、FT-IR、XPS等表征了样品的微观形貌、结构与表面化学性质。将光沉积Pt后的P25 TiO₂（P25-Pt）通过刷涂法负载于不同处理阶段的木材上（P-wood、SC-wood、L-wood），构建了木材/光催化剂双相反应体系。在300 W氙灯（3 kW/m²）辐照下，测试了水蒸发性能和光催化产氢活性，并通过过滤红外光、变温实验、EIS、接触角测量等探究了性能增强机制。

在微观结构方面，原始木材（P-wood）经锯切后表面粗糙，内部孔道暴露极少。纳秒红外激光烧蚀后（L-wood），内部孔道完全暴露且结构完整。激光烧蚀增强了表面碳化，并且激光烧蚀产生的CO等气体表明C-C键断裂。负载P25-Pt后，光催化剂均匀分布在孔道壁面，未堵塞孔道。XRD显示L-wood-P25仅体现无定形碳与P25-Pt的衍射峰，无杂质相。FT-IR表明激光烧蚀后C-O键吸收峰减弱，1735 cm⁻¹处酯基峰消失，说明碳化程度提高。

在光热水蒸发性能方面，L-wood在250-1200 nm范围内的光吸收率显著高于P-wood和SC-wood。在3 kW/m²辐照下，纯水蒸发率仅为0.494 kg·m⁻²·h⁻¹，P-wood提升至1.834 kg·m⁻²·h⁻¹，SC-wood为2.520 kg·m⁻²·h⁻¹，而L-wood高达4.809 kg·m⁻²·h⁻¹。L-wood-P25的蒸发率与L-wood几乎相同，表明光催化剂负载不影响蒸发性能。L-wood-P25的光热转换效率计算为114%。表面温度在5分钟内从298.5 K升至331.2 K，1小时后稳定在约338.5 K。

在光催化产氢性能方面，优化P25-Pt负载量为30 mg（6.25 cm²木材，即4.8 mg·cm⁻²）。在双相体系中，L-wood-P25的产氢速率达到42.4 mmol·m⁻²·h⁻¹（即949.9 μmol·h⁻¹·g⁻¹），分别是P-wood-P25（11.6 mmol·m⁻²·h⁻¹）和SC-wood-P25（22.0 mmol·m⁻²·h⁻¹）的3.66倍和1.93倍。该速率是传统三相P25-Pt体系（68.8 μmol·h⁻¹·g⁻¹）的13.8倍。过滤红外光后，底物温度下降约14 K，产氢速率降至原来的一半。未检测到木材本身分解或非光催化产氢。产物中H₂:O₂非2:1，归因于H₂O₂生成及·OH自由基的产生。

在机理分析方面，接触角测试显示P-wood和SC-wood呈疏水性（108.3°和103.5°），而L-wood呈超亲水性。XPS C1s谱显示碳化处理未改变木材主要结构，亲水性转变归因于孔道暴露引起的毛细效应。EIS显示L-wood电荷转移电阻最小。FT-IR中L-wood-P25的羟基伸缩振动峰向低波数移动，表明木材羟基与TiO₂之间存在强氢键作用，防止光催化剂脱落。

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研究数据

2026/5/12

图1. (a) P-wood的SEM图像；(b) L-wood的SEM图像（红线为激光烧蚀边界）；(c) ns IR激光烧蚀碳化木材暴露内部孔的示意图；(d) L-wood-P25的SEM图像；(e) L-wood-P25的详细视图及EDS元素分布；(f) L-wood-P25的TEM图像；(g) P-wood、SC-wood、L-wood、P25-Pt和L-wood-P25的XRD图谱；(h) P-wood、SC-wood和L-wood的FT-IR光谱。

图2. (a) P-wood、SC-wood和L-wood的反射光谱；(b) 不同体系在3 kW/m²全光谱照射下的蒸发质量变化；(c) L-wood-P25在不同光强下的蒸发质量变化；(d) L-wood-P25在3 kW/m²全光谱照射下的红外图像；(e) L-wood-P25在不同光强下的表面温度变化。

图3. (a) 光热-光催化产氢系统照片；(b) 漂浮在水面上的木材-P25系统；(c) L-wood-P25不同光催化剂负载量下的产氢速率；(d) P-wood-P25、SC-wood-P25和L-wood-P25的产氢速率比较；(e) 滤除红外光前后L-wood-P25的产氢速率比较；(f) 三相P25-Pt体系与双相L-wood-P25光热-光催化体系的产氢速率比较；(g) L-wood-P25随时间的光催化产气曲线；(h) 吸收光谱法检测H₂O₂；(i) L-wood-P25光催化氧化H₂O过程中DMPO捕获·OH的EPR谱。

图4. (a) P-wood、SC-wood和L-wood的接触角测量；(b) C1s高分辨XPS谱；(c) 电化学阻抗谱；(d) L-wood-P25、SC-wood-P25和P25-Pt的FT-IR光谱；(e) 不同波长光源下木材/光催化剂系统产生水蒸气并催化分解产氢的示意图。

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研究结论

2026/5/12

本研究利用纳秒红外激光强烈的热效应烧蚀木材表面，成功制备了与光催化剂集成的光热基底，用于高效产氢。激光烧蚀不仅进一步碳化了木材，增强了其在可见光和红外波段的吸收能力，还通过瞬时高温暴露了内部垂直孔道结构，显著提高了水蒸发性能（在3 kW/m²下蒸发率达4.809 kg·m⁻²·h⁻¹，光热转换效率114%）。同时，激光烧蚀后木材表面暴露的羟基与TiO₂之间形成强氢键相互作用，有效防止了光催化剂脱落，提高了稳定性。所构建的固体-气体双相反应体系（光催化剂/水蒸气/氢气）相比于传统固-液-气三相体系（光催化剂/液态水/氢气）具有更低的反应阻力，在无空穴牺牲剂条件下实现了42.4 mmol·m⁻²·h⁻¹的光催化产氢速率，是三相P25-Pt体系的13.8倍。该低成本木材基光热-光催化双相体系在太阳能制氢领域展现出巨大的应用潜力。

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2026/5/12

DOI：10.1021/acsaem.5c00144

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