通过近场光子学与时变介质实现对量子发射体超辐射与亚辐射的动态调控

论文信息： F.D. Bello, S. Asgarnezhad-Zorgabad, Z. Jalali-Mola, J.F. Donegan, O. Hess, Dynamic control of super- and subradiance of quantum emitters via near-field photonics and time-varying media, APL Quantum 3 (2026) 016116.

论文链接： https://doi.org/10.1063/5.0292425.

研究背景

在量子光子学中，多个量子发射体之间的相干相互作用可以产生两种典型现象：超辐射（增强辐射）和亚辐射（抑制辐射）。这些效应对于单光子源、量子存储以及纠缠态制备都至关重要。然而，它们通常依赖极低温环境或复杂腔结构来维持相干性，这在实际应用中存在较大限制。因此，一个关键问题是：能否在更实际的条件下，通过外场或材料调控，实现对量子发射行为的动态、可控调节，从而在不同辐射模式之间自由切换。

研究内容

研究首先提出了一种基于近场光子学的调控方案，通过等离激元近场换能器将光能聚焦到纳米尺度，并同时产生强烈的局域电场和温度梯度。在这一结构中，两个量子发射体（如SiC中的色心）被放置在近场区域内，通过近场耦合实现强相互作用，同时利用局域加热实现发射体能级的动态调谐，从而建立一个可控的双发射体量子系统。

图1. (a) 按实际比例绘制的金属–绝缘体–半导体近场换能器（NFT）示意图。该结构通过共振表面等离激元模式将光聚焦至衍射极限以下，同时产生 10–15 K/nm 的纳米尺度温度梯度。平板波导被设计为单模工作，并由横磁（TM）模激发。该模式通过倏逝耦合与集成的 NFT 相连，从而将能量传递给附近的量子发射体（QE）。位于 NFT 尖端的 QE 亦按实际比例绘出，并配有放大的原子晶格示意图，其中突出显示了 4H-SiC（4H 型 SiC）中位于六方晶格位点 h1 的带负电硅空位中心（VSi−）。(b) 所示 QE 介质表面的电场强度分布对应于输入功率 0.5 mW。每个 QE 均相对于所示介质按实际比例绘制，且位于 NFT 尖端。它们嵌入表面下方数纳米处，二者的跃迁偶极矩均为 5 Debye。(c) 用于描述耦合量子发射体的四能级二部系统示意图，包括单激发态 |01⟩ 和 |10⟩、两个空位均被激发的态 |11⟩ 以及基态 |00⟩。NFT 模式频率 ωL 与 QE 跃迁之间的失谐 δTi 为温度的函数，并可通过输入功率、VSi− 的位置和/或 NFT 扫描进行调控。图中箭头表示辐射衰减路径以及共振激光激发过程。(d) 给出了态 |01⟩ 与 |00⟩ 之间的拉比振荡〔对应于 (c) 中绿色曲线/箭头所示跃迁〕，其情形为一个发射体初始时与 NFT 模式处于共振，而另一个处于失谐状态。约 50 ps 后，来自 NFT 的纳米尺度热调制将第二个发射体调谐至共振，从而提高了对态 |11⟩ 进行双光子激发的概率（蓝色曲线），并进一步实现相干光子对发射。

在此基础上，通过近场诱导的纳米尺度温升，可以改变发射体的零声子线位置，使其逐渐与近场激发频率达到共振。随着时间演化，系统从初始的非共振状态转变为共振状态，对应发射行为也发生明显变化：从单光子主导的反聚束发射，转变为双光子增强的聚束发射，表明可以实现发射模式的动态切换。

图2. (a) 取通过各色心中心的量子发射体（QE）介质截面，给出了纳米尺度温度分布的时间演化。分别展示了 20 ps、35 ps 以及最终在接近峰值温度时的 50 ps 快照。初始温度设为 20 K，输入功率为 1.5 mW，且 QE 初始失谐约为 2 THz。(b) 双光子激发概率（蓝色曲线）及对应的零时延二阶自相关函数，其中假设两个 QE 初始均与 NFT 模式失谐。对量子辐射情形，采用对称态算符（橙色曲线） 来计算自相关函数；而在经典辐射情形下，则采用可区分态算符（绿色曲线）进行计算。约在 20 ps 时，纳米尺度加热引起足够的声子占据，从而将零声子线（ZPL）能级调谐至与 NFT 模式共振，导致双光子激发及后续发射显著增强。在初始失谐条件下，以单光子发射（反聚束）为主；而在声子介导的共振匹配之后，出现明显的光子聚束（或超聚束），并与光子对产生的峰值事件清晰相关。

进一步分析表明，这种发射行为的变化本质上来源于两个发射体之间的量子相干叠加。通过构造对称态和反对称态，可以分别对应超辐射和亚辐射过程。在共振条件下，这两种态之间会随时间交替出现，从而在时间域上表现为辐射增强与抑制的振荡过程，并伴随显著的发射强度变化。

图3. (a) 给出了双光子激发概率，以及超辐射与亚辐射行为，其强度通过相对于可区分量子发射体情形的发射强度分数增强或减弱来表征 。结果对应于输入功率为 0.5 mW、初始温度为 20 K、且两个发射体初始均失谐约 2 THz 的情形。在约 50 ps 的共振条件附近，超辐射和亚辐射发射脉冲显著出现，并与发射体间相干性的增强同时发生（详见第 VII 节）。(b) 给出了超辐射与亚辐射发射数据，并将其与四能级量子系统中对称态（同相）和反对称态（反相）激发概率的相关性进行对比。这两类态由于其相干相位关系，分别导致增强或抑制的自发辐射。(c) 时间平均的 concurrence，用以表征光子数态纠缠，其最大值出现在接近声子诱导共振条件的位置。(d) 展示了在不同时间点（60 ps 和 65 ps）突然关闭激发场对超辐射和亚辐射发射特性的影响。这一操作可使增强的光子发射（深粉/灰色填充曲线）或受抑制的光子发射（浅粉/灰色填充曲线）持续数十皮秒，表明可以对发射动力学实现精确的时间调控。

为了进一步增强调控能力，文章引入了“时间变化介质”的概念，即通过调制材料的介电常数，实现对光场传播和局域场分布的动态控制。在慢时间尺度（皮秒量级）调制下，可以显著延长超辐射或亚辐射的持续时间；而在快速调制条件下，甚至可以实现类似光子时间晶体的行为，从而进一步增强光与物质的相互作用。

图4. 展示了绝热时变光学调控下的超辐射与亚辐射行为。灰度表面图表示相对于可区分量子发射体情形的光子发射分数增强（超辐射，深灰色）或减弱（亚辐射，浅灰色）（×100%）。(a) 在不考虑温度依赖衰减或退相干效应、并假设介电常数保持恒定（ε = 0.5）的条件下，展示了超辐射与亚辐射状态之间的时间振荡。(b) 当引入与 1 同量级的时变介电常数调制 ε(t)（红色曲线，氧化铟锡 ITO 中可实现的现实量级）后，亚辐射持续时间明显延长，约为静态介电常数情形的两倍。(c) 若将该时变调制延迟 25 ps 启动，则时变介电常数会突然出现，从而产生延长的超辐射区间，而非亚辐射区间。在两个调制情形〔(b) 和 (c)〕中，相干项 ρ10,01（绿色曲线）在约 40–50 ps 范围内均表现出明显延长的峰值平台，这与超辐射或亚辐射发射时段的延长直接相关。这种相干持续时间的增强同时对应于低折射率材料中预期的更慢光传播以及显著增强的吸收（详见补充材料）。(d) 给出了穿过量子发射体中心的介质截面上归一化电场 的空间分布，其对应于介电常数最低（ENZ）值 0.01 时刻 t = 47.6 t = 47.6 t=47.6 ps，以及介电常数最高值（约 1）时刻 t = 78.8 t = 78.8 t=78.8 ps。ENZ 介质中所吸收的最大场强超过介电常数取最高值时的两倍。

在更快的飞秒时间尺度调制中，系统表现出参数放大和Floquet动力学特征，电场强度出现指数增长，从而显著增强量子发射体之间的耦合与相干性。这种超快调控使得辐射行为可以在极短时间内快速切换，并在关断调制后恢复到常规动力学过程，展示出高度灵活的时域操控能力。

图5. (a) 在周期调制频率 Ω = 50 THz、100 THz 和 692 THz（2ωL）条件下的归一化电场分布，其中时变介电常数取为 ε(t) = ε + Δε sin(Ωt)，Δε = ±0.49。由于调制发生在飞秒尺度，数值模拟采用了接近阿秒量级的极小时间步长。对于 Ω = 692 THz，总模拟时长为 500 fs；对于 Ω = 100 THz 和 50 THz，总模拟时长为 6000 fs。需要说明的是，在 (a) 和 (b) 中，Ω = 100 THz 的结果在时间上平移了 t/2，以便更清晰地展示。对于 Ω = 2ωL 的情形，预期会出现参数放大和指数增长；而对于 50 THz 和 100 THz 的周期调制，放大效应明显减弱。对于偏离共振的调制频率（如 50 THz 和 100 THz），虽然仍存在放大，但由于偏离参数共振所导致的 Floquet 不稳定性减弱，其幅度显著降低。(b) 给出了相对于可区分量子发射体情形的光子发射分数增强（超辐射，对应正值）或减弱（亚辐射，对应负值）（×100%）。若无电场放大作用，超快调制时间过短，难以建立或调控发射过程，使得 ρ₁₀,₀₁ ≈ 0。尽管仍可观察到超辐射与亚辐射之间的振荡，但相较于绝热时变调制，由于电场（Ez）的超快变化，其变化更加突兀，并在数百飞秒时间尺度上出现衰减，这归因于增强的光–物质耦合。(c) 探讨了在不同时间关闭 100 THz 周期调制的情形。此时，振荡的超辐射与亚辐射动力学在超快飞秒尺度上转变为在静态电场下的演化，表现出类似于图4(a) 中的行为，但时间尺度由皮秒缩短至飞秒。

结论与展望

这项工作提出了一种结合近场光子学与时变介质的全新量子发射调控机制。通过等离激元近场结构实现纳米尺度局域场增强与温度调制，使量子发射体的能级可以动态调谐，从而在单光子与双光子发射之间实现可控切换。同时，通过引入时间变化的介电响应，进一步拓展了调控维度，使系统能够在皮秒甚至飞秒尺度上实现超辐射与亚辐射的动态切换与持续时间控制。与传统依赖腔结构或超低温环境的方案相比，该方法无需复杂结构，并可在较高温度条件下工作，显著提升了实际应用潜力。此外，该研究还揭示了时间调制光学在量子相干控制中的重要作用，为量子光源、量子存储以及片上量子光子器件提供了新的实现路径。整体来看，这一工作将近场增强、非平衡动力学与量子发射调控有机结合，为可扩展量子光子技术的发展提供了重要思路。