高温超导穹顶 '突破' 在镍酸盐晶体中得以显现

科学家逐个原子地调控镍酸盐晶体，追踪其电子态的演化。

寻找新型超导材料的物理学家们，常常会在他们的数据中寻找一个非常特定的形状——一个穹顶。在世界上许多最引人入胜的超导材料中，超导电性只出现在相图的一个弯曲区域内，上升到峰值后又再次消失。发现这个超导穹顶通常是一个标志，表明研究人员偶然发现了实现高温超导的正确要素。

现在，一项新研究报道了在一种镍基材料（La₃Ni₂O₇）薄膜中发现了这一标志性特征，为理解超导电性如何在一个新的化合物家族中显现提供了重要线索。

"我们的工作受到了镍酸盐领域近期开创性突破的启发，特别是在高压下发现的块材和应变薄膜La₃Ni₂O₇中的超导电性，"该研究的作者之一、南京大学教授聂越峰告诉我们。

以原子精度构建超薄镍酸盐

该团队聚焦于一种名为La₃Ni₂O₇的化合物，这是一种镍酸盐，由排列成层状结构的镍原子和氧原子构成。

镍酸盐近期引起了浓厚兴趣，因为它们类似于铜酸盐，即保持着高温超导纪录的铜氧化物材料。
然而，尽管存在这种相似性，科学家们仍然缺乏一张清晰的图谱来显示镍酸盐在不同条件下如何呈现不同的电子态。这种相图（一种显示材料在掺杂或温度等变量变化时行为的图表）对于理解超导电性如何产生至关重要。

"拼图中关键的一块仍然缺失：相图。我们想看看这种双层系统是否具有'超导穹顶'——非常规高温超导体的典型标志，"聂越峰说。

制备材料本身就是一个重大挑战。镍酸盐薄膜必须以原子级别的精度生长，否则其微妙的电子特性就会消失。为了实现这一点，研究人员使用了一种称为反应分子束外延（MBE）的技术。

简单来说，MBE允许科学家逐层构建晶体，就像用原子尺度的乐高积木搭建结构一样。研究者在精心挑选的衬底上生长了La₃Ni₂O₇薄膜，这些衬底会轻微压缩晶体晶格，这一过程被称为应变工程。

调控材料以揭示超导电性

薄膜制备完成后，研究者需要方法来精细调整电荷载流子（在材料内部传输电流的粒子）的数量。他们使用了两个主要的调控旋钮。

首先，他们用锶（Sr）原子替换了晶体中的部分镧（La）原子。这个过程称为掺杂，可以改变材料中存在的电荷载流子数量。

其次，他们通过原位真空退火来改变薄膜中的氧含量，这可以产生微小的氧空位，从而进一步影响材料的电子行为。

通过结合锶掺杂和氧调控，该团队制备了许多略有不同的材料版本。"这两种方法都是调控载流子浓度和调制超导电性的有效途径，就像在铜酸盐中一样，"聂补充道。

然后，他们测量了这些材料的电学性质，并追踪了一个称为霍尔系数的量，该系数揭示了主要的电荷载流子是表现为带正电的空穴还是带负电的电子。

由于镍酸盐的电子结构涉及多个能带，确定精确的载流子密度很困难，因此霍尔系数作为描绘该系统如何演化的实用方法。

在汇总所有测量结果后，研究人员构建了材料的完整相图。结果揭示了一个令人惊讶的模式——超导电性在特定条件范围内出现并增强，形成了一个称为超导穹顶的弯曲区域。该穹顶的峰值出现在霍尔系数改变符号时，表明主要的电荷载流子从空穴转变为电子。

超导穹顶的意义

超导穹顶的出现意义重大，因为"这些特征看起来与我们在电子掺杂的铜基超导体中看到的非常相似。"

"这意味着这里的超导电性可能与费米面重构和电子对称性密切相关，就像在铜酸盐中一样，"聂补充道。

简而言之，材料内部的电子态排列随着主要电荷载流子的转变而改变。

这张相图为研究镍酸盐的研究人员提供了重要的路线图，并可能有助于指导设计在更高温度下或无需高压即可实现超导的新材料。

然而，目前的结果主要捕捉了材料的整体行为。

因此，为了理解超导电性背后的微观机制，该研究的作者计划使用角分辨光电子能谱（ARPES）来直接观察在载流子交叉过程中电子结构是如何演化的。

该研究发表在《物理评论快报》期刊上。

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