LLNL利用AI驱动模拟预测稳定的高能碳材料

当材料受到压缩时，其原子会被迫进入在常规条件下不存在的异常排列。这些构型往往是短暂的：一旦压力释放，原子通常会松弛回到稳定的低压状态。只有少数非常特定的材料（如钻石）在回到室温和大气压后仍能保持其高压结构。利用计算模型，美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室（LLNL）的研究人员发现了一氧化碳和氧气混合物形成聚合物的一条路径，该聚合物即使在减压后仍能保持稳定。

但在环境条件下将这些原子排列锁定在原位，可以创造出具有广泛应用潜力的一类新型有用材料。一个特别引人注目的例子是含能材料（特指能够通过化学反应如燃烧、爆炸快速释放大量能量的一类材料），这类材料在推进剂和炸药方面非常有用。

在发表于《自然·通讯·化学》（《Nature Communications Chemistry》）的一项研究中，LLNL的研究人员发现了一种前所未有的二氧化碳等效聚合物，该聚合物可以从高压条件下回收。

"二氧化碳的聚合物形式储存的能量远高于普通二氧化碳，因为其原子被锁定在致密的共价键合网络中。"该研究作者、LLNL科学家Stanimir Bonev表示。"如果这种材料可以被回收并稳定下来，它就代表了一种高能量密度材料——意味着它可以储存并可能释放大量的单位质量或体积能量。"

该团队将量子分子动力学模拟与大规模机器学习模型相结合，预测形成聚合物的路径，并理解其在高压下以及压力释放时的行为。这些方法共同使研究人员能够以受控且系统的方式探索广泛的压力和温度条件，为未来的实验工作提供了明确的配方。

突破性的进展在于，研究人员专注于压缩一氧化碳和氧气的混合物，而不是二氧化碳本身。从分子混合物开始可以使转化在较低压力下发生，并开辟更灵活的反应路径。这种方法还有利于形成非晶固体，这种固体缺乏晶体的规则结构，在压力释放时可能更稳定。

"我们认为这些非晶结构在压力释放时经历的键应变较小，这增强了它们在环境条件下的稳定性。"Bonev说。"这凸显了非晶材料的潜力——它们常常因为晶体更受青睐而被忽视——但它们可以提供更大的稳定性和有用的性能。"

通过这种混合物，研究人员确定了一条合成路径，该路径从约7吉帕（1 GPa = 1,000 MPa（兆帕））的压力开始——比以前形成基于聚合物的二氧化碳材料所需的超过100吉帕的压力低了一个数量级。

除了展示如何创建材料的模拟之外，作者还提供了其有效性的物理解释。关键在于碳-碳键，它们在混合物中容易形成，并有助于形成独特而稳定的结构，帮助材料在压力释放时保持完整。

科学家们希望这项工作为未来的实验努力提供一个具体的目标和实用的策略。更广泛地说，这种方法可以应用于涉及碳、氧、氮或氢的其他轻元素系统，可能产生新的可回收含能和功能材料系列。