地大李国岗/陈克强、吉林大学张晓宇教授团队Nano Letters：熵配体驱动的高效稳定CsPbI3量子点发光二极管

全无机钙钛矿量子点（CsPbX3QDs，X=Cl、Br、I）具备优异的光电性能，使其广泛应用于发光二极管（LED）领域，但实际应用中仍然受到量子点固态薄膜中亮度、电荷传输与工作稳定性之间权衡关系的限制。尤其是油胺（OAm）这类广泛用于维持胶体分散性的长链直链配体，在薄膜中易发生配体脱附和交错排列现象，通过激子迁移和非辐射复合降低光致发光量子产率（PLQY），同时阻碍高效的电荷传输。

已有研究表明，配体中C–C σ键的旋转和弯曲自由度（即分子内熵）对胶体量子点的稳定性至关重要。熵配体利用这一特性，抑制固态薄膜中相邻量子点间的有害的配体–配体交错排列，同时保留溶液中C–C σ键旋转和弯曲带来的构象熵。因此，熵配体修饰的量子点在固态薄膜中可同时保持高PLQY和结构稳定性。此外，与传统直链配体相比，熵配体大幅降低了配体壳层的几何厚度，缩短了量子点之间的距离，促进了载流子传输，最终提升光电器件性能。近期多项研究证实，精确的表面工程和精细的合成控制是制备高性能钙钛矿量子点LED的关键，但关于熵配体作为表面配体修饰钙钛矿量子点的研究仍较为匮乏。

本研究证实，烷基支链熵配体为解决钙钛矿量子点固态薄膜的长期权衡难题提供了有效策略。该类配体通过促进量子点有序超晶格组装、抑制有害的配体交错排列，使量子点固态薄膜的光电性能得到提升。修饰后的量子点发光性质大幅提升，溶液中PLQY接近100%，薄膜中PLQY超过80%。将修饰后的量子点应用于LED器件后，所有器件的外量子效率（EQE）均超过21%，最大EQE达到了27.09%，工作稳定性提升11倍，同时效率滚降现象得到显著抑制。本研究结果确立了熵配体设计可作为有效协调量子点光电器件效率、电荷传输和工作稳定性之间矛盾的通用策略。

研究亮点：

1.设计烷基支链熵配体策略，提升量子点固态薄膜的光电性能

设计烷基支链熵配体调控构象熵与吸附能，从根本上重构了CsPbI3量子点的表面化学特性，通过配体尾端工程实现了量子点固态薄膜光电性能的提升。经熵配体修饰后的量子点发光效率显著提升，固态薄膜的PLQY仍然达到81%（对比样品仅为31%）。同时，烷基支链熵配体大幅降低了配体壳层的几何厚度，缩短了量子点之间的距离，为载流子传输提供了有利条件。

2.基于烷基支链熵配体策略实现高性能LED，EQE达27.09%

将烷基支链熵配体量子点应用于LED器件后，所有器件的外量子效率均超过21%，最大外量子效率提升至27.09%。同时，器件工作寿命得到了延长，效率滚降现象也得到了有效抑制，充分印证了烷基支链熵配体策略在高性能LED制备中的应用潜力。

Figure1.(a)Optical images of fresh or aged QD films under daylight or UV light. GIWAXS patterns from films received by OAm-capped (b), OAm/EHAm-capped (c), and OAm/ODAm-capped (d) QDs. Theoretical calculations of the adsorption energy (e-g) and configurational entropies (h) of various ligands.

Figure2.Pseudocolor maps illustrating temperature-dependent PL intensity of various QD films in the range of 293-473 K (a-c) and 77-293 K (d-f). (g-i), Integrated PL intensity versus reciprocal temperature of various QD films.

Figure3.Device structure(a) and energy diagram (b)of LEDs. J-V-L curves (c) and EQE-J curves (d) of champion devices based on various QDs. Statistics of EQEmax (e) and Lmax(f) for 25 devices based on various QDs. Operational half-lifetimes at an initial luminance of 100 cd/m2 (g). SCLC measurements of electron-only devices (h) and EIS curves (i) of devices based on various QDs.

Figure4.PL (a), TRPL (b), and PLQY stability (c) of CsPbI3 QDs capped by high-entropy surface ligands. J-V-Lcurves (d), EQE-J curves(e), and operational half-lifetimes at an initial luminance of 100 cd/m2 (f) of champion devices based on various QDs.

Mengjie Li, Yiran Zhao, Wanying Zhang, Xinyang Zhang, Yingwei Wang, Xue Yang, Zhuoyin Peng, Xiaoyu Zhang, Keqiang Chen, Guogang Li, Entropic-Ligand-Driven Efficient and Stable CsPbI3 Quantum Dot Light-Emitting Diodes, Nano Letters, 2026

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c06146

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