中山大学《自然·通讯》：透明、高介电、可拉伸凝胶，突破交流电致发光器件技术瓶颈！

柔性电子技术的迅猛发展正在重塑人类生活，其中可拉伸显示器是实现下一代人机交互的关键部件。在众多技术路径中，交流电致发光（ACEL）器件因其结构简单、本征可拉伸特性而备受瞩目。然而，传统的可拉伸ACEL器件通常需要高电压和高频交流电场驱动，且难以实现丰富的色彩显示，这严重制约了其在便携式和可穿戴设备中的安全应用与发展。

近日，中山大学荆体涛副教授、Yang Yujue博士合作研发了一种透明的高介电常数凝胶材料，并以此为核心，成功制备出性能卓越的可拉伸ACEL器件。该器件在极低的驱动电压（50 Hz下开启电压仅13 V）下即可工作，并实现了高达1944.7 cd m⁻²的亮度。此外，器件拉伸率可达600%，并创新性地利用荧光电极实现了黄、绿、红、蓝多色乃至全彩显示，最终成功组装出能通过无线通信实时显示动态信息的可穿戴显示阵列。相关论文以“Ultra low-field-emission stretchable electroluminescent devices enabled by a transparent and high-κ dielectric gel”为题，发表在

Nature Communications

这项研究的核心在于团队制备的一种名为AVD的高介电、可拉伸凝胶。图1展示了基于此凝胶的ACEL器件的结构，并清晰对比了理想发光层基质所需的四大关键特性：高介电常数、高透明度、良好弹性拉伸性以及容纳发光颗粒（ZnS）的空间。团队指出，传统的商业弹性体、掺杂弹性体或塑化聚合物往往难以在这四个维度上同时取得优异表现。而本研究中的凝胶通过选用高介电常数的碳酸酯类溶剂作为溶胀液，并引入高极性单体共聚构建网络，成功实现了高介电常数（56.8@1 kHz）、高透明度（93%@550 nm）、超高拉伸率（>960%）以及负载高含量ZnS颗粒的能力，完美契合了所有需求。为了解决ZnS颗粒在凝胶前驱体液体中容易沉降的问题，团队通过添加少量聚乙烯吡咯烷酮（PVP）显著提高了液体粘度，从而获得了ZnS分布均匀的发光层。

图1 | 用作明亮ACEL器件发光层基质的高介电常数可拉伸凝胶。 a. 可拉伸APELSD的结构。数码照片为器件在2.5 V μm⁻¹、1 kHz激发下的状态（比例尺：5 cm）。同时展示了发光层APEL的共聚焦激光扫描显微镜图像（比例尺：60 μm）。b. 用于可拉伸ACEL器件的不同电介质在四个维度上的比较。c. AVD的介电常数与其他可拉伸材料的对比。数据点代表平均值±标准差（n = 3）。插图为一透明AVD的照片。d. 介电凝胶的应力-应变曲线。比例尺：2 cm。e. 含有不同PVP含量的前驱体液体的动态粘度。数据点代表平均值±标准差（n = 3）。插图为ZnS混合前驱体液体静置20分钟后的状态。比例尺：1 cm。f. 本工作中的APELSD与先前报道的可拉伸ACEL器件在操作电场及相应亮度方面的对比。插入的数码照片为APELSD和基于硅胶的器件（发光层70 μm）在暗处的状态。比例尺：1 cm。本工作的数据点代表平均值±标准差（n = 3）。

凭借这种高性能凝胶基质，团队制备的APELSD器件展现出卓越的发光性能。图2通过模拟和实验数据揭示了高介电凝胶如何增强施加在ZnS颗粒上的有效电场，从而在低外加电场下产生超高亮度。特别值得注意的是，厚度为70微米的器件实现了0.19 V μm⁻¹的超低开启电场（13 V，50Hz），创造了新纪录。器件的亮度随着ZnS含量、凝胶介电常数（通过调节溶剂含量实现）及外加电场的增加而提升。在机械性能方面，基于弹性凝胶的器件展现出优异的工作拉伸率（80%）和循环稳定性，在50%应变下循环1000次后亮度无明显衰减，且在60天内保持稳定，超越了多数已报道的高亮度本征可拉伸光电器件。

图2 | APELSD的亮度与机械性能。 a. ZnS掺杂介电凝胶和PDMS的COMSOL模拟。b. 不同厚度的APELSD在不同驱动电场下的亮度。虚线为根据公式 L = L₀ exp(-(b/E)⁰·⁵) 拟合的曲线，其中L代表亮度，E表示电场，L₀和b为常数。数据点代表平均值±标准差（n = 3）。c. APELSD的开启电压。开启阈值亮度设为0.1 cd m⁻²。d. 具有不同ZnS颗粒比例的APELSD-500在不同频率下的亮度。数据点代表平均值±标准差（n = 3）。e. 具有不同溶剂含量的APELSD在1 kHz下、不同驱动电场时的亮度。数据点代表平均值±标准差（n = 3）。f. APELSD的应力-应变曲线。g. APELSD的亮度（数据点代表平均值±标准差，n = 3）和 (h) 数码照片（比例尺：2 cm）随应变的变化，其中包含不同ZnS比例的样品。i. APELSD在50%应变下循环50次的应力-应变曲线。j. APELSD在50%应变循环下的相对亮度(L/L₀)。k. APELSD在不同变形模式（扭曲、弯曲、拉伸）循环下的L/L₀。l. APELSD在60天内的亮度稳定性。同时列出了初始状态和60天后的数码照片。

为了实现全彩显示，团队提出了一个巧妙而高效的方法。如图3所示，他们在前电极中掺入不同的荧光颗粒（黄、绿、红），利用其光致发光特性，将发光层发出的蓝光吸收并转换为目标颜色。这种方法无需改变ACEL器件的核心结构，便轻松实现了多色及全彩显示，且器件正反两面可呈现不同的“Janus”色彩。由于背面能同时接收到发光层的蓝光和前电极转换的荧光，其亮度甚至比正面更高，黄色电极器件的最高亮度达到了1944.7 cd m⁻²。

图3 | 基于光致发光电极的APELSD的颜色与亮度。 a. 具有各种光致发光电极的可拉伸APELSD结构。图片为光致发光电极的激光共聚焦表征图像。比例尺：100 μm。b. 不同光致发光电极器件在拉伸状态下的数码照片。比例尺：3 cm。c. 红、绿、黄电极的激发光谱。不带光致发光电极的APELSD的发射光谱用虚线表示。红、绿、黄电极的发射光谱也用虚线表示。d. 具有不同光致发光电极的APELSD在不同驱动频率（50 Hz – 1 kHz）下的CIE坐标。e. 具有黄色电极的APELSD，其背面亮度随APEL不同厚度的变化。虚线为不带光致发光电极的相应APELSD作为参考。具有 (f) 黄色、(g) 绿色和 (h) 红色电极的APELSD-500在不同驱动电场下的亮度。虚线为不带光致发光电极的APELSD-500作为参考。具有 (i) 黄色、(j) 绿色和 (k) 红色电极的APELSD-500的亮度随应变的变化。图3e–k中的数据点代表平均值±标准差（n = 3）。

为了追求更高的拉伸性，团队进一步用更易拉伸的深共晶溶剂凝胶电极替代了原有的碳纳米管电极，并插入隔离层，构成了五层结构的超拉伸器件（APELSD-F）。如图4所示，通过降低发光层中ZnS的含量，该器件实现了超过600%的拉伸率，并在这一巨大形变过程中稳定发光。虽然由于插入层介电常数较低，其最大亮度（约1311 cd m⁻²）略低于三层结构器件，但依然处于同类器件中的领先水平，且在200%应变下循环1000次，亮度依然稳定。

图4 | 基于五层结构、由凝胶电极实现更高拉伸率的器件。 a. 超可拉伸APELSD-F的结构。b. 具有不同ZnS颗粒比例的APELSD-F的相对亮度(L/L₀)随应变的变化。插图展示了APELSD-F的拉伸能力。比例尺：3 cm。c. 具有多种厚度的APELSD-F在不同驱动电场下的亮度。d. APELSD-F的机械性能。e. APELSD-F在200%应变下的循环应力-应变曲线。f. APELSD-F在200%应变下循环1000次过程中的相对亮度(L/L₀)。数据点代表平均值±标准差（n = 3）。插图展示了循环过程中的器件状态。

最后，团队将这项技术推向了实际应用。如图5所示，他们制备了一个8×16的128像素全彩显示阵列。通过将不同颜色的荧光电极集成到阵列中，并结合蓝牙无线通信与微控制器，该阵列能够实时、动态地显示从智能手机接收到的数字、字母、图案等信息，在弯曲状态下也能正常工作，生动展示了一款实用的、可用于人机信息交互的可穿戴显示设备的巨大潜力。

图5 | 用于实时动态显示的128像素多彩显示器。 a. 8*16像素的全彩设备通过无线通信显示信息。插入的数码照片显示了从智能手机接收到的“1234”数字。左侧照片比例尺 = 6 cm。右侧照片比例尺 = 5 cm。b. 系统级框图及 (c) 全彩无线显示器的数码照片，展示了连接到微控制器的模块，由一个5 V电池供电。比例尺，6 cm。d. 动态信息显示在全彩显示器的正面和背面。比例尺，3 cm。

总而言之，这项研究通过开发一种同时具备高介电、高透明、高弹性及高负载能力的凝胶材料，成功攻克了可拉伸ACEL器件长期面临的高驱动电压和色彩单一的难题。所制备的器件集超低工作电压、超高亮度、多色/全彩显示、优异拉伸与循环稳定性于一体，并成功演示了无线动态显示应用。这项成果标志着可拉伸显示技术向低功耗、多功能、高实用性迈出了关键一步，为未来真正贴合人体、实现丰富交互的可穿戴电子设备奠定了坚实的材料与技术基础。