ACS Photonics：太阳帆Si3N4膜的吸收测量

论文信息：

Tanuj Kumar, Demeng Feng, Shenwei Yin, Merlin Mah, Phyo Lin, Margaret A.Fortman, Gabriel R. Jaffe, Chenghao Wan, Hongyan Mei, Yuzhe Xiao, Ron Synowicki, Ronald J. Warzoha, Victor W. Brar, Joseph J.T alghader, and Mikhail A. Kats, Self-Referencing Photothermal Common-Path Interferometry to Measure Absorption of Si3N4 Membranes for Laser-Light Sails,ACS Photonics (2025).

论文链接：https://doi.org/10.1021/acsphotonics.5c01886

研究背景

激光光帆作为新兴的航天推进方案，其性能极大程度依赖于sail材料的光学与热学特性。尤其在高功率激光辐照下（如10–100GW/m²），材料的本征吸收成为制约其热稳定性的关键因素。化学计量比氮化硅（Si₃N₄）因其近红外波段低损耗、适中折射率及良好的热导率被视为理想候选材料。然而，极低的光学吸收系数（通常＜10⁻¹cm⁻¹）使得传统表征手段如椭偏仪与透反射光谱灵敏度不足。尽管微腔衰荡法可实现高灵敏度测量，但其结果易受波导中散射损耗与界面效应干扰，难以直接外推至自由支撑的膜态结构。因此，发展一种能够直接、准确表征悬浮薄膜材料微弱吸收的方法，成为推动激光光帆及其他低损耗光子器件发展的关键挑战。

研究内容

本研究致力于解决极低光学损耗材料——特别是用于激光光帆的悬浮氮化硅薄膜——在吸收系数精确测量方面面临的根本性挑战。当材料的吸收系数低于10⁻¹ cm⁻¹量级时，传统表征手段如椭偏仪与透反射光谱的灵敏度显著不足。尽管基于光学微腔的衰荡光谱技术具备极高的灵敏度，但其测量结果本质上是腔内总损耗的反映，难以将材料的本征吸收与波导的散射损耗、辐射损耗及界面效应进行有效分离。此外，适用于微腔的薄膜材料其应变状态与自由支撑的膜态结构往往存在差异，使得测量数据无法直接外推应用于光帆的实际工作场景。因此，发展一种能够直接、精确表征自由悬浮薄膜本征吸收的绝对测量方法，成为推动相关技术发展的关键。

我们采用并革新了光热共路干涉测量法。该技术的物理机制基于光热效应与热透镜现象：一束经调制的连续波泵浦激光被样品微弱吸收后，产生周期性的局域温场，通过热光效应引致折射率的相应调制，形成一个动态的相位光栅或热透镜。一束共路径但存在空间分离的探测激光穿过此扰动区，其波前相位被调制，与未扰动的部分发生干涉，在远场形成衍射图样。通过监测衍射中心斑强度的交流与直流分量，可以提取出与材料吸收相关的信号。然而，将此相对信号定量转化为绝对吸收率的核心难题在于确定一个复杂的校准因子K。该因子并非常数，它深刻地依赖于实验的光路几何参数以及样品自身的热物理性质，包括热导率、热容、热光系数等。对于悬浮膜这类具有复杂热边界条件的样品，文献中现有的K因子标定策略，如在已知热属性的厚衬底上制备薄膜、或进行多物理场仿真，均存在操作困难或引入显著误差的问题。

图1. (a) 光热共光路干涉测量法(PCI)装置的示意图，以及 (b) PCI信号(包括交流和直流分量)和由斩波光与探测光强度之间的时间延迟产生的相位的可视化图。(c) 将单层石墨烯转移到样品上以增加光吸收。然后测量吸收时涉及衰减泵浦光，直到测量到与没有石墨烯时未衰减测量的PCI信号值相同。在我们对氮化硅膜的实验中，添加石墨烯并没有显著改变PCI相位，这表明样品的热导率没有显著改变。

本研究的核心创新在于提出并实践了一种自参考PCI测量范式。该范式通过构建一个与待测样品热学性质高度一致、但光学吸收被精确已知且显著增强的参考样本，来规避对K因子的直接理论计算或间接标定。我们通过将化学气相沉积生长的单层石墨烯转移至原始氮化硅膜上实现这一构想。单层石墨烯在近红外波段具有约2.3%的固有吸收率，这一数值可被可变角光谱椭偏仪精确测量，其引入使复合结构的吸收提升了数个量级，确保了PCI信号具有足够的信噪比。更为关键的是，由于石墨烯仅为单原子层厚度，当其支撑在数百纳米厚的氮化硅膜上时，其面内声子传输受到基底的强烈抑制，使得复合结构的总热导率和热弛豫动力学几乎完全由氮化硅膜主导。这一点通过对比添加石墨烯前后PCI相位信号的恒定性得到了实验证实——相位信号直接反映了热扩散的时间常数，其无显著变化表明样品的热学响应背景确实未被改变。

图2. (a) 光热成像(PCI)装置的侧视图示意图，展示了样品沿z轴的平移以及检测信号的交流(AC)和直流(DC)分量。样品沿z方向平移以找到交流信号的峰值，该峰值出现在泵浦光束腰斑位于样品表面时；(b) 有石墨烯和无石墨烯情况下SiNx膜的检测探针强度(VAC)的交流分量。对于有石墨烯的样品，使用可变中性密度(ND)滤光片手动衰减泵浦强度，以获得与单独的SiNx类似的VAC
。实线是测量得到的VAC，而虚线表示增加衰减以实现有石墨烯和无石墨烯时类似VAC的过程。由于在多个泵浦功率量级上进行这种手动衰减过程，使得SiNx 上石墨烯的VAC非常接近 SiNxy的VAC，但仍存在轻微差异。在计算吸收率时，可通过公式1解决该差异。(c) Si3N4膜以及有石墨烯的Si3N4的VAC
，同样使用可变ND滤光片获得。由于Si3N4的低损耗，测量跨越两个数据集，并展示了对Si3N4和有石墨烯的Si3N4进行的五次测量的平均值(实线)和标准偏差(阴影区域)。虚线说明了衰减过程，并不代表实际测量数据。(d, e) 斩波泵浦与检测探针强度之间的相位随样品位置的变化，分别对应 (d) SiNx膜和 (e) 有石墨烯和无石墨烯的Si3N4膜。

在实验流程上，研究首先对原始样品进行PCI测量，记录在光束共焦位置处的信号幅值与相位。随后，对石墨烯修饰后的同一样品，在进行椭偏仪标定其绝对吸收率后，通过大幅衰减泵浦激光功率，使其产生的PCI信号幅值与原始样品在高功率下的信号幅值相匹配。这一操作等效于将高吸收的参考样本“模拟”至低吸收状态，从而在光学响应迥异但热学背景一致的两次测量间建立了直接关联。基于此，校准因子K得以利用已知的石墨烯附加吸收率反算获得，进而用于精确计算原始氮化硅膜的本征吸收率。

应用此技术，研究对化学计量比Si₃N₄膜进行了大规模空间扫描测量，结果显示其吸收系数在1.5 × 10⁻²至2.9 × 10⁻² cm⁻¹之间，展现出良好的均匀性，局部出现的吸收尖峰被认为与沉降的亚微米级尘埃或本征缺陷有关。作为对比，非化学计量比的富硅SiNₓ膜则表现出高达约8 cm⁻¹的吸收系数，且其吸收在靠近机械支撑框架处显著增强，这明确排除了其应用于高功率激光光帆的可能性。基于测得的低吸收数据，研究进一步评估了Si₃N₄膜在10 GW/m²量级的极端激光辐照下的热稳定性，初步计算表明其稳态平衡温度远低于材料的分解阈值，证实了其作为光帆材料的巨大潜力。本研究建立的自参考PCI方法，不仅为激光光帆的材料筛选提供了关键数据，更为解决广泛低损耗光学材料与结构的精确定量测量提供了一种通用、可靠且免于复杂热学建模的全新方案。

图3. (a) Si₃N₄和(b) SiNx(x∼1) 膜的吸收率二维(2D)扫描，单位为百万分之一(ppm)。扫描区域为 0.5×0.5mm2 (膜示意图上的虚线框)，直观地呈现了膜中吸收的空间变化。对于Si₃N₄膜，尖锐的吸收率峰值对应于膜上的尘埃或样品缺陷，这对未来的激光帆可能构成挑战。对于SiNx膜，随着泵浦光束光斑接近膜的边界，测量到的吸收增加，使得一部分泵浦在硅框架中被吸收。

结论与展望

综上所述，本研究发展了一种基于单层石墨烯修饰的自参考光热共路干涉测量技术，成功实现了对悬浮氮化硅膜极低光学吸收的精确测量。结果表明，化学计量比Si₃N₄在1064 nm波长的吸收系数介于(1.5-2.9)×10⁻² cm⁻¹之间，使其能够承受约10 GW/m²量级的高激光通量，具备作为激光光帆材料的潜力。相比之下，非化学计量比的富硅SiNₓ吸收高出数个量级，难以适用。该自参考方法通过引入已知吸收的石墨烯层作为内标，有效规避了传统PCI技术中对复杂热学参数标定的依赖，为各类低损耗薄膜的光热表征提供了普适性方案。展望未来，需进一步研究材料吸收系数在高通量激光下的温度依赖性及热逃逸过程，并关注膜层吸收的空间异质性、尘埃污染等实际工程挑战，以推动激光光帆向实用化发展。