华中师范大学郭彦炳/罗竹团队在解决高温氧化催化剂失活问题上取得新进展

导读

铂（Pt）基催化剂是热催化领域的关键材料，被广泛应用于能源转化与环境治理领域。然而，在高温氧化性气氛的苛刻环境（800℃-1100 oC）下，Pt基催化剂面临三大失活难题：一是Pt颗粒发生烧结，导致活性位点团聚；二是Pt被过度氧化，生成低活性的Pt⁴⁺氧化物；三是在高速气流冲刷下Pt活性组分流失。在工业应用中，通常通过增加Pt负载量来维持热平衡后的金属活性位点数量，但此举显著推升了经济成本。尽管近期已有研究报道致力于解决上述问题，目前仍缺乏能够同时抑制三种失活机制的有效策略，使得工业应用中高稳定性催化剂的设计与开发依然面临严峻挑战。

在国家自然科学基金委、华中师范大学的支持下，华中师范大学环境与应用化学研究所郭彦炳教授课题组近年来在移动源与固定源末端排放的催化消除机制研究方面取得重要进展。课题组围绕催化剂的高温稳定性、抗硫及抗水中毒性能开展了系统性研究，为大气污染控制技术的开发提供了有力的理论支撑和实验依据。（Nat. Commun., 2020, 11, 1062., Angew. Chem. Int. Ed., 2022, 48, e202212273., Environ. Sci. Technol., 2024, 58, 40, 18020–18032., Environ. Sci. Technol. 2024, 58, 18, 8096–8108., Science 2025 388, 514–519.）

图1 催化剂结构示意和丙烷催化氧化性能。

近日，针对工业Pt基催化剂在高温氧化环境中易因Pt烧结、过氧化及活性组分流失而失活，进而制约催化转化器寿命与效率的行业难题，华中师范大学郭彦炳教授课题组成功设计并制备出一种新型稀土基整体式催化剂——PtSA/CeZrO₂。该催化剂采用原子级分散的Pt单原子（PtSA）锚定于有序大孔Ce₀.₈Zr₀.₂O₂载体之上（图1），在原子与纳米尺度上实现了催化性能的显著提升。在原子尺度层面，Zr掺杂有效稳定了动态低配位PtSA位点（图2），使其保留更多未被Pt–O键饱和的自由d轨道电子。这一特性有助于维持过氧物种（O₂⟡⁻）在高温下的活化状态，从而显著促进丙烷C–H键的高效活化。在纳米尺度上，有序大孔纳米结构有效抑制了高温条件下Pt的流失，成功将Pt负载量降低至0.4 gPt/L，远低于商用柴油氧化催化剂的0.9 gPt/L。得益于上述结构优势，PtSA/CeZrO₂在800℃、10 vol% H₂O的苛刻水热条件下老化50小时后，仍表现出优异的丙烷氧化活性，在450℃时转化率高达92%。研究团队还通过模板法与原子捕获技术，成功将该催化剂集成至3.4 L商用堇青石蜂窝陶瓷载体中，展现出良好的实际应用前景。该研究不仅深入揭示了高温氧化过程中Pt单原子位点的动态结构演变机制，也为开发高稳定性、低贵金属用量、可规模化集成的催化转化器提供了新的设计策略与实验依据。

图2 活性位PtSA局域原子配位结构的动态演变机制。

该成果发表在著名学术期刊Nature Communications（Nature Commun., 2025, 16, 7847）上，题为“Ultra-stable Low-coordinated PtSA/CeZrO2 Ordered Macroporous structure Integrated Industrial-scale Monolithic Catalysts for High-Temperature Oxidation”。郭彦炳教授和罗竹副教授为通讯作者，博士生张宝剑为本论文第一作者（图3）。

图3 论文首页。

来源：华中师范大学化学学院