四川
本周快讯
第一作者：Ruoyang Liu, Dan Zhao
通信作者：Donglin Jiang
通讯作者单位：新加坡国立大学
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41563-025-02281-z
导读
光催化过程中,单重态(S1)和三重态(T1)激发态都发挥着重要作用,但传统光催化往往只能选择性地利用其中一种激发态,这限制了反应效率和范围。如何同时优化和利用这两种激发态一直是一个挑战。本研究开发了一种新型供体-受体共价有机框架(COF)材料,通过空间和电子结构的精确设计,实现了S1和T1态的协同活化。该COF材料具有分离的柱状π阵列、有序的微孔结构和短的供受体距离,可以同时实现受体单元的电子转移和供体位点的能量转移。多孔网络结构确保了反应物向催化位点的高效传输,层内和层间氢键的存在则稳定了激发态,进一步增强了光稳定性和反应活性。这种双激发态策略为光催化有机转化提供了新的基准,表现出红光照射下的高转化频率、延伸至近红外的宽光谱吸收以及无金属、无助催化剂和无牺牲剂等特点。该研究通过整合光物理和结构优化,建立了一种克服太阳能驱动化学转化限制的设计策略,拓展了基于COF的光催化应用范围。
快读
图文
图1 | 光激发态与D-A框架光催化剂
图2 | D-A框架光催化剂的催化过程
图3 | 晶体与多孔结构
图4 | HR-TEM分析
图5 | 光物理性质与反应中间体
图6 | 光催化H₂P-BT(OMe)₂-COF催化的偶联与缩合反应
图7 | 光催化位点与反应机制
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