『Nature Nanotechnology』机械催化实现CO₂高效捕集与转化

文章来源：

Guan, R., Sheng, L., Li, C., Gu, J., Seo, J.-M., Jang, B.-J., Kim, S.-H., Kim, J., Lim, H., Li, Q., & Baek, J.-B. (2025). Mechanochemical carbon dioxide capture and conversion. Nature Nanotechnology. https://doi.org/10.1038/s41565-025-01949-6

·研究摘要·

开发直接二氧化碳（CO₂）捕获和甲烷化方法是实现碳中和的最重要挑战之一。然而，从动力学上讲，将二氧化碳转化为甲烷（CH₄ ）需要在高温（300-500°C）下活化稳定的二氧化碳，而二氧化碳转化为CH₄ 的在热力学上倾向于低温。韩国

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·研究方法·

研究采用商业氧化锆（ZrO₂）和镍（Ni）催化剂，利用动态机械作用（如球磨）实现 CO₂ 的捕获与转化。实验分为一步法、两步法和改进的两步法，通过控制反应条件（如转速、球的大小和数量等）来研究其对 CO₂ 转化和 CH₄ 选择性的影响，并借助多种表征手段（如 X 射线光电子能谱、电子顺磁共振等）分析催化剂性能及反应机理。

图 1 机械化学 CO₂ 甲烷化三种方法示意图

一步法 ：CO₂ 和 H₂ 与催化剂同时加入球磨罐，在机械力作用下实现 CO₂ 捕获与转化。

两步法 ：先在 CO₂ 环境下球磨催化剂捕获 CO₂，再通入 H₂ 进行甲烷化反应。

改进的两步法 ：仅在第一步用 ZrO₂ 捕获 CO₂，第二步加入 Ni 和 H₂ 进行转化，有助于研究各步骤中催化剂的作用。

图 2 机械化学 CO₂ 甲烷化活性图

a ：一步法机械化学 CO₂ 甲烷化过程中气体物质随时间的变化，显示 CO₂ 和 H₂ 被消耗，CH₄ 生成，表明反应分两步进行。

b ：热化学和机械化学激活下 ZrO₂ 的 CO₂ 捕获容量对比，机械化学激活使捕获容量显著提升。

c ：改进的两步法中吸附 CO₂ 量与转速的关系，呈现火山图形式，说明转速对 CO₂ 捕获的影响。

d ：改进的两步法中 CO₂ 转化率与转速的关系，转速增加促进 CO₂ 转化。

·结论与展望·

这项工作证明了有效的CO₂捕获和转化方法。由机械化学驱动，机械力化学的低温性质和原位机械诱导缺陷导致了可观的CO₂转化率和CH₄选择性；因此直接机械化学方法提供了一条新的突破途径，以实现二氧化碳甲烷化和绿色甲烷生产的活性-选择性权衡。机械化学方法的另一个优点是球磨已经这是一项成熟的技术，已被证明易于扩展。基于技术经济分析，电力成本占占总生产成本的最大比例。当使用非电源清洁技术时可再生能源，如风力、水电和潮汐能动力球磨机进一步发展，机械化学法的能耗和生产成本可以大幅减少。

· 本期责任编辑 ·

边洲峰，东南大学能源与环境学院副教授，硕士生导师。2018年9月毕业于新加坡国立大学，获博士学位。2018年11月加入东南大学能源与环境学院工作。主要研究领域是燃料低碳转化、固废处理、CO₂利用等。近五年来在能源领域发表高水平学术论文40余篇，累计他引3000余次，H因子26。主持国家自然科学基金、江苏省基础科研计划、教育部产学合作等多项项目。

Clean Energy Science and Technology (CEST)是一份国际开放获取的同行评审期刊，出版频率为一年四期（季刊）。2023年7月在上海召开创刊编委会并正式创建，2023年9月创刊号上线。期刊由爱丁堡大学范先锋教授与北京化工大学杨卫民教授担任主编。本刊旨在以原创研究文章、综述文章以及评论等形式发表高质量的权威性和跨学科观点及成果，领域涵盖生物质能、太阳能、氢能、风电、清洁原子能，以及清洁能源的转换储存、材料装备及安全、系统优化、开发利用和清洁能源政策等多个板块。CEST的目标是创办清洁能源领域国际一流学术期刊，我们将始终贯彻高质量发展宗旨，坚守期刊发展目标。2024年12月，CEST正式确认被Scopus数据库收录。2025年我们诚邀全球专家学者积极投稿！

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