北京
主要内容
电子科技大学材料与能源学院郝锋教授带领其团队在二维锡基钙钛矿太阳能电池领域取得重要研究进展。二维狄翁 - 雅各布森（Dion–Jacobson，简称 DJ）锡卤化物钙钛矿因其结构稳定性以及可设计多功能间隔阳离子的特性，被视为极具潜力的光伏材料。然而，绝缘的有机间隔阳离子会引发介电限制效应和量子阱结构，致使这类二维钙钛矿通常表现出较差的电荷传输性能，进而成为高效太阳能电池制备的一大阻碍。
在此背景下，郝锋教授团队创新性地引入多环芳香胺 1,5 - 萘二胺（15 - NDA）作为间隔阳离子，相较于传统使用的对苯二胺，这一改进带来了显著效果。理论模拟与实验表征结果显示，具有扩展π共轭长度的 15 - NDA 具备更大的空间位阻，能够有效抑制小 n 相的形成，进而削弱介电限制效应和量子阱限制，有力促进了激子解离。此外，15 - NDA 较强的π–π共轭作用增强了分子间相互作用，有助于制备出更加均匀致密的钙钛矿薄膜。同时，该团队还发现 15 - NDA 能有效降低 Sn²⁺ 和 I⁻ 的氧化程度以及相应的缺陷态密度。
得益于上述改进，对应的器件展现出显著提升的载流子扩散长度和快速的载流子提取能力。基于此，团队成功制备的二维 DJ（15 - NDA）FA₃Sn₄I₁₃ 太阳能电池实现了 7.33% 的光电转换效率，这一性能创下了二维 DJ 锡基钙钛矿太阳能电池（TPSCs）的纪录，并且在湿度和氮气环境下均表现出改善的稳定性。
从理论层面深入剖析，15 - NDA 不仅具有更窄的最高占据分子轨道（HOMO）-最低未占据分子轨道（LUMO）能隙，可降低量子阱的束缚势能；而且其介电常数更大，能够减小介电失配，削弱激子结合能，有利于激子的有效解离。通过Fourier Transform Infrared Spectroscopy（简称FTIR）、氢核磁共振（¹H NMR）、X 射线光电子能谱（XPS）和动态光散射（DLS）等一系列实验表征发现，15 - NDA - Sn 体系中分子间相互作用更强，这有助于前驱体的聚集并增大晶核尺寸，从而获得孔洞更少、粗糙度更低的钙钛矿薄膜，且进一步抑制了 Sn²⁺ 和 I⁻ 的氧化。更有趣的是，时间分辨光致发光光谱（TRPL）证实，基于 15 - NDA - Sn 的器件在不同传输层中具有更长的载流子扩散长度和更快的电荷提取速度。
最终，15 - NDA - Sn 二维 DJ TPSCs 实现了 7.33% 的优秀效率，这是目前报道的二维 DJ TPSCs 中的最佳性能。此外，15 - NDA 能够抑制离子迁移并提高结构稳定性，相应器件在空气和氮气环境中均表现出更好的稳定性。郝锋教授团队此次工作为通过有机间隔阳离子的结构设计来优化器件性能提供了一种新策略，有力推动了高效且稳定的二维 DJ TPSCs 的发展。
文献信息
High-Performance 2D Dion-Jacobson Tin Perovskite Solar Cells with Improved Charge Separation and Extraction
Huanhuan Yao, Chang Shi, Miao Zhang, Minyu Yin, Pengyu Yan, Aili Wang, Feng Hao
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202412755
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