广东
随着煤、石油等不可再生能源大量枯竭，绿色可再生能源受到广泛关注。燃料电池和锌空气电池的阴极涉及的氧还原反应(ORR)，其四电子质子耦合过程复杂且难以控制，动力学反应速率较慢。商业化ORR催化剂主要依赖贵金属元素，但其高成本和有限的资源储量限制了大规模应用。因此，优化贵金属催化剂的成分和结构以获得一种低成本、高催化活性、高稳定性的ORR催化剂，已成为该领域亟待解决的关键挑战。
对此，南京工业大学崔升教授、吴晓栋副教授课题组基于高通量计算ORR火山图的指导，采用Au作为催化主体，并根据Sabatier原理引入Cu优化中间体吸附能。这种方法旨在实现既不太强也不太弱的最佳结合强度，在提高活性的基础上降低成本。通过金属粒子自组装和冷冻干燥技术相结合制备的一种新型Au2Cu合金气凝胶电催化剂，具有分级的"珍珠链状"气凝胶结构，高孔隙率和用于物质扩散的大比表面积。此外，Au2Cu合金气凝胶电催化剂在0.1 M KOH电解液中表现出较高的半波电位（0.85 V vs . RHE）和动力学电流密度（5.3 mA·cm-2）。此外，经5000次循环耐久性测试后，与商业Pt/C相比，Au2Cu合金气凝胶催化剂表现出优异的ORR稳定性、甲醇以及硫氰酸根离子耐受性。同时，组装的Au2Cu合金气凝胶基ZABs具有1.48 V的开路电压，211 mW·cm-2的大功率密度，并且在5 mA·cm-2的电流密度下进行160 h的充放电测试后仍保持优异的循环稳定性，表明其在ZABs和燃料电池领域具有优异的潜在应用价值。根据d带中心理论，部分氧化的Au2Cu合金气凝胶促进了能带中心远离费米能级，吸附物的反键能级降低，占据了更多的电子，从而降低了*OOH中间体的结合强度，这是ORR活性增强的原因。这项研究揭示了Au2Cu合金气凝胶催化剂在ORR中的反应机制，为开发低成本、高效、稳定的贵金属基电催化剂提供了新的思路。
论文第一作者为崔升教授、吴晓栋副教授团队的博士生袁克，论文题目为“Bimetallic self-supported AuCu alloy aerogel with abundant diffusion channels for regulating oxygen reduction reaction by electronic structure modulation for zinc-air battery application”，发表于期刊《Chemical Engineering Journal》，此外，南京工业大学材料科学与工程学院崔升教授、吴晓栋副教授为该论文的共同通讯作者。
论文链接：
https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.159930
来源：南京工业大学
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