偶氮染料的去除是工业废水处理中亟待解决的环境难题,主要受其复杂分子结构、化学稳定性及毒性的影响,对传统处理方法具有较强抗性【1】。此外,工业废水中染料种类与浓度日益复杂,常含多种高浓度染料,进一步增加了处理难度。针对这一问题,研究者开发了吸附、膜过滤、光催化和生物降解等多种物理、化学及生物方法【2】。然而,单一方法在高浓度染料废水处理中存在固有局限性。例如,吸附法虽操作简便且能高效去除污染物,但在高浓度下易饱和,需频繁更换吸附剂;光催化则因污染物与催化剂接触不充分,导致降解速率受限,尤其在高浓度体系中更为明显。
近日,大连理工大学薛闯科研团队在Angewandte Chemie International Edition杂志在线发表了题为Enhanced Azo Dye Removal through Sequential Ultrasound-Assisted-Treatment and Photocatalysis Using CdZnS的研究论文。该研究提出了一种集成策略,结合超声辅助吸附与光催化,以CdZnS固溶体实现偶氮染料的高效去除。
相比传统吸附-光催化,超声辅助吸附后的光催化降解速率显著提升。在初始超声阶段,超声作用加速染料吸附,使吸附平衡时间大幅缩短。这一快速去除过程主要由两种机制驱动:CdZnS通过吸附去除约90%染料,同时由于其压电效应产生少量O2•-,导致约10%的染料降解,该现象在EPR和自由基猝灭实验中得到验证。此外,超声处理改变CdZnS表面电子环境,对后续光催化起关键作用。在可见光照射下,CdZnS产生电子-空穴对,其中光生电子可将溶解氧 (O2) 还原为O2•-用于降解染料,与EPR及自由基猝灭实验结果一致。超声诱导的表面修饰效应进一步促进光催化反应,使该策略在高效处理染料污染物方面展现出巨大应用潜力。
CdZnS凭借优异的吸附能力与光催化活性,既可初步富集染料,又能显著提升光降解效率。研究表明,Congo Red (CR) 在CdZnS上的吸附符合Freundlich等温模型与伪二级动力学模型,呈现物理—化学复合的多层吸附行为。超声辅助吸附不仅加速吸附平衡,还增强CdZnS的负电荷,有利于后续光催化降解。该电荷增强效应强化了CR的光降解性能,揭示超声预处理与光催化的协同机制。该策略在高浓度单一染料及复杂混合染料处理中均表现出优异性能,并可在多循环处理中维持高效性,为高效染料降解及废水处理提供新思路。
综上,CdZnS固溶体可通过吸附-光催化协同机制高效去除偶氮染料,且循环稳定性优异,展现出实际废水处理潜力,为高浓度及复杂染料体系的高效净化提供了新思路。
本文的通讯作者为大连理工大学薛闯教授和程驰副教授,第一作者为大连理工大学博士研究生李文超。
https://doi.org/10.1002/anie.202425508
制版人:十一
参考文献
1. Lin J, Ye W, Xie M, et al. Environmental impacts and remediation of dye-containing wastewater.Nat. Rev. Earth Env.4(11), 785-803 (2023).
2. Peng C S, Chen L H, Wu X G, et al. Identification of adsorption or degradation mechanism for the removal of different ionic dyes with iron-carbon micro-electrolysis process.J. Environ. Chem. Eng, 9(4), 105690 (2021).
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