山东
IT之家 2 月 19 日消息，近年来，生物乙醇因可再生性、高含氢量及良好的储运安全性，成为备受关注的绿色制氢原料。
中国科学院大学周武课题组联合北京大学马丁课题组、英国卡迪夫大学等机构，开创性地提出了金属-碳化钼体系“选择性部分重整”制氢新技术。相关成果已于 2025 年 2 月 14 日发表在《科学》上（IT之家附 DOI:10.1126/science.adt0682）。
▲PtIr/α-MoC 催化剂的结构分析
据介绍，这一技术通过原子级精准设计、调控铂 / 铱（Pt / Ir）双金属-α-MoC 界面，将乙醇-水重整反应从传统的完全重整（氧化）路径转变为选择性部分重整路径（C2H5OH + H2O → 2H2 +CH3COOH）。
该技术可在 270℃温和条件下实现零碳排放的高效氢气制备，同时联产高值化学品乙酸，为氢能产业的碳中和转型提供了全新范式。
▲PtIr/α-MoC 催化剂的催化性能
传统乙醇-水重整制氢技术需在 400~600℃高温下进行，能耗高且难以避免乙醇分子 C-C 键断裂导致的 CO₂排放。此外，催化剂易积碳和烧结失活，限制了其工业化应用。
新型铂-铱双金属催化剂（PtIr/α-MoC）的核心创新在于原子尺度的界面工程设计。单原子分辨的低压扫描透射电镜（STEM）电子能量损失谱（EELS）成像分析表明，在 3wt% 负载的 3Pt/α-MoC 催化剂中，Pt 物种主要以单原子和团簇的形式存在于 MoC 表面，其中 Pt 团簇的尺寸约为 1nm。而在催化剂中引入相近载量的 Ir 物种后，3Pt3Ir/α-MoC 催化剂中 Pt 物种的分散性得到显著提升，同时 Ir 主要以高分散的单原子形式存在。这些发现源于原子级分散的 Pt 和 Ir 物种与 α-MoC 载体之间不同程度的强相互作用。其中，Ir 优先在载体表面落位，促进 Pt 的分散并约束 Pt 颗粒的生成，进而构建高密度的界面催化活性位点，避免贵金属颗粒的形成，抑制催化过程中 C-C 键的断裂。这一设计确保催化剂能够在温和条件下高效活化乙醇-水体系并保持长期稳定性。
催化性能评价显示，该催化剂在 270°C 条件下，氢气产率达 331.3 毫摩尔每克催化剂每小时，乙酸选择性达 84.5%，且在长达 100 小时的稳定性测试中表现出优异的抗失活能力。相比于传统乙醇-水重整反应，这一新技术能耗更低、更加环保，并提供了绿色制备乙酸的新路径。
在该研究中，周武课题组首次利用单原子分辨的低压 STEM-EELS 成像技术，实现了对催化剂上周期表中相邻贵金属物种的原子级化学成像，揭示了载体上单原子 Ir 物种对 Pt 物种分散度的促进作用。与常规 STEM-HAADF 原子序数衬度分析相比，这一技术在多元素混合的复杂体系中展现出优势，能够更精准地解析双金属催化剂体系，甚至更复杂的催化剂体系中负载金属之间以及负载金属-载体之间的强相互作用。该技术为探讨催化剂活性提升机制提供了直接的结构证据，对高效催化剂体系的设计和优化具有重要意义。
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