四川
研究背景
H2具有能量密度高、燃烧产物清洁、储存和运输能力强、转化和利用效率高等特点，是一种优良的能源载体，也是一种前景广阔的清洁可再生能源。光催化整体水分裂是高效生产 H2 的理想途径。然而，传统的光催化 H2 生产系统在地理位置上受到淡水供应的限制，这些系统通常需要定期补充纯净水，这导致了额外的资源消耗和复杂的环境、经济和监管挑战，进一步加剧了淡水危机。此外，太阳能丰富的地区经常缺水。因此，在干旱和偏远地区通过光催化整体水分离实现有效的原位 H2 生产至关重要。大气水（atmospheric water）是全球范围内大量未被充分利用的淡水资源，大约有13万亿升。利用太阳能驱动的吸附（sorption-based）大气水收集（AWH）技术，可以提供一种不受地理限制的分散解决方案，有望解决全球淡水危机。然而，目前很少有研究探索将大气水收集与氢气生产相结合的技术，而且这些技术通常依赖于额外的能量或物质输入，未能实现真正可持续的从空气中原位生产氢气。这些技术通常需要外部电力或持续补充牺牲剂（如抗坏血酸、聚乙烯醇和碳化木材），这严重限制了它们的实际应用性。
因此，文章介绍了一种集成系统，该系统使用一种名为MOF-801-hydrazine-SrTiO3:Al（MS）的复合材料，仅利用大气水和阳光进行原位光催化氢气生产。这种系统展示了在干旱条件下有效进行原位光催化整体大气水分解的能力，为水资源匮乏地区提供了一种新的解决方案，利用自然资源实现可持续的氢气生产。
相关成果以“Integrated System for Photocatalytic Overall Water Splitting from Arid Air”为题发表在《Nano Letters》上。（JCR一区，IF=16.8）
研究结论
该系统集成了吸湿性 MOF-801- 肼单元和光催化 SrTiO3:Al 单元，用于整体大气水分离。在 30% RH 条件下 60 分钟内，MS 的吸湿能力达到 1.02 gH2OgMS−1。由于 MOF-801-hydrazine 具有出色的亲水性、丰富的水分子吸附位点和独特的多孔结构，该系统还显示出令人印象深刻的光催化性能，原位 H2 和 O2生成率分别为 1033.1 和 494.3μmol h-1gS-1 。 MOF-801-肼能够自给大气中的水，而 SrTiO3:Al 则具有强光吸收和高效载流子迁移的特性，这些都是其高效性的原因。
研究数据
图 1.MS 光催化整体分离干旱空气中的水的示意图。 (a) MOF-801 联氨吸附干旱空气中的水（左），以及为 SrTiO3:Al 光催化剂供水，以实现大气中的水到H2 和 O2 的连续转化（右）。 (b)MOF-801肼吸附剂捕获的水分子在太阳光的驱动下迅速释放（左），流过 SrTiO3:Al 光催化剂表面，然后成为光催化产生 H2 和 O2 的原料。 (c) SrTiO3:Al 光催化整体水分离相关过程示意图。
图 2.(a) MS-20 的(f)C、(g)O、(h)Zr、(i)N、(j)Sr、(k)Ti 和(l)Al 的扫描电子显微镜 (SEM)、(b) TEM、(c,d) HRTEM、(e) 扫描透射电子显微镜 (STEM) 和(f-l) 相应的 EDX 图谱。
图 3.(a) MOF-801-肼、MS-20 和 SrTiO3:Al 的 XRD 图样、(b) 傅立叶变换红外光谱、(c) 拉曼光谱、(d) N2ads 吸脱附等温线、(e) 紫外-可见光谱和(f) PL 光谱。
图 4.(a) 60 分钟内（30%RH，25°C）MOF-801-肼、MS-20 和 SrTiO3:Al 的吸水率；(b) Xe 灯照射下 MS-20 产生H2和O2的时间过程。 (c) MS-20 产生 H2 的 AQE 和紫外-可见吸收光谱。 (d) MS-20 在大气水吸附和光催化大气水分离试验前后的 XRD 图样。
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c04185
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