四川
论文信息：Chao Jiang,1 Xifang Chen,1,a) Xiaowen Zhang,1Yue Zhou,1 Hongwen Han,2 Jiangang Yao,2 Li Liu,1 and Zao Yi1,a), Decisive role of organic fluorophore and surface defect state in the photoluminescence of carbon quantum dots, Applied Physics Letters 125, 223105 (2024).
https://doi.org/10.1063/5.0237147
成果简介
近日，西南科技大学光电器件团队在国际高影响期刊《Applied Physics Letters》发表了题为“Decisive role of organic fluorophore and surface defect state in the photoluminescence of carbon quantum dots”的研究论文。在这项研究中，采用硅胶柱层析分离法从溶剂热合成得到的粗产品中分离出具有紫外发射和白色荧光特性的富勒烯碳量子点。研究发现，不同荧光性质的碳量子点具有相同的晶体结构、形貌和粒径分布，其荧光特性主要受其表面结构的影响。微结构表征和光谱分析结果表明，紫外发光源自有机荧光团中与羧基和碳氧碳桥键相关的发光色团，蓝色发光带归因于与C–O–C表面基团相关的缺陷态，而绿色/黄色发光则源自与C(=O)O相关的表面缺陷能级。该项研究为碳量子点的发光起源提供了深刻的理解，开发出具有紫外发射的碳量子点，并丰富了碳量子点材料的种类。该论文的第一作者是光电器件团队研究生姜超，陈喜芳副教授和团队负责人易早教授为共同通讯作者。
研究背景
碳量子点作为碳纳米材料的重要组成部分，由于其优异的光学特性、良好的生物相容性、低毒性和显著的光稳定性，受到了广泛关注。这些独特的性质使得碳量子点在光电显示与照明、生物医学与成像、重金属离子检测、光催化以及能源存储设备等领域具有巨大的应用潜力。碳量子点的碳核尺寸一般小于10纳米，表现出无定形和晶体碳结构。具有晶体碳结构的碳量子点主要包括石墨、石墨烯、金刚石、C8立方体和富勒烯结构。不同晶体结构的碳量子点的光致发光谱在峰值位置和形状上表现出显著差异，但都具有宽的半高宽和明显的非对称性，表明其发光源自多个发射中心。然而，对碳量子点的发射中心的识别还不完整，尤其对碳量子点中紫外发射的来源仍不清楚。此外，因为碳量子点具有复杂多样的表面和内部结构，对碳量子点发光机制的理解仍然是一个具有争议的课题。为了在原子分子层面上精准地调控碳量子点的光学性能，阐明碳量子点的光致发光机制是关键。
图文导读
图1.（a）SN1在280到440 nm激发下的光致发光（PL）光谱；（b）SN2在280到440 nm激发下的PL光谱；（c）SN4在280到400 nm激发下的PL光谱；（d）SN4在400到540 nm激发下的PL光谱。插图展示了SN1、SN2和SN4在紫外光照射下的图像。
图2.（a）硅胶凝胶柱分离过程；在自然光下（b）和紫外光下（c）母体样品及四个分离组分的照片。
图3.（a）和（b）SN2的透射电子显微镜(TEM);和高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM);（c）和（d）SN4的TEM和HR-TEM;（a）和（c）中的插图展示了它们的尺寸大小分布直方图，（b）和（d）展示了SN2和SN4的晶格条纹以及（e）SN2和（f）SN4的X射线衍射（XRD）图谱。
图4.（a）SN1、SN2、SN3 和SN4 的傅里叶变换红外光谱（FTIR）；（b）SN1、SN2 和SN4 的归一化紫外-可见吸收光谱（UV-Vis）；（c）SN2在不同发射波长下的激发光谱（PLE）；（d）SN4 在不同发射波长下的光致发光激发光谱（监测波长为400、415、430 和460 nm）。
图5.C 1s和O 1s的XPS精细谱：（a）和（b）SN1；（c）和（d）SN2；（e）和（f）SN3；（g）和（h）SN4。
图6.富勒烯量子点（CQDs）中不同发射中心的能级示意图，及其光致发光的能级转移过程示意图。
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