内蒙古
近年来，受阻路易斯酸碱对(Frustrated Lewis Pairs，FLPs)因其优异的催化性能已在均相催化反应中得到广泛应用。在经典的FLPs中，路易斯酸(LA)和路易斯碱(LB)形成的活性中心可以有效地活化小分子。不仅如此，现在FLPs也被广泛应用至各种异相催化剂，如沸石、金属氧化物表面及金属/共价有机框架等。FLPs功能化的异相催化剂在活化小分子方面显示出优越的催化活性和稳定性。近日，我校能源材料化学研究院沈慧研究员团队与厦门大学郑南峰院士团队、我校物理科学与技术学院李锋钰教授团队合作，创新性地将FLP单元镶嵌于配体稳定的铜纳米团簇表面，首次提出“受阻路易斯酸碱对团簇”（简称FLPCluster）新概念。相关研究成果发表在国际化学类顶级期刊J. Am. Chem. Soc.，题目为“Anchoring Frustrated Lewis Pair Active Sites on Copper Nanoclusters for Regioselective Hydrogenation”，内蒙古大学为该论文第一单位。
在此项研究中，团队使用含有2-甲氧基的硫醇配体修饰铜纳米团簇表面。在这个团簇中，硫醇配体与其它有机配体一起用于稳定金属内核，而极为独特的是，团簇表面部分的甲氧基（LB）竟与表面铜原子(LA)配位形成FLP。理论计算表明，正是纳米团簇表面的FLP活性位点通过异裂途径活化H2，进而才实现温和条件下的高效催化加氢(见图)。在本工作中，作者利用[Cu34S7(RS)18(PPh3)4]2+纳米团簇作为模型催化剂(以下简称为Cu34，RSH = 2-甲氧基苯硫醇)，初步探究了FLPCluster在小分子活化中的实际应用。
这项工作通过创造性地将FLPs基元引入至原子精确的纳米团簇表面，从而诞生出首例受阻路易斯酸碱对团簇（FLPCluster），并发现其具有优异的催化性能。该工作体现了纳米团簇催化与FLP催化相结合的新思路。FLPCluster兼具受阻路易斯酸碱对与纳米团簇的优势，不仅能够如常规FLPs催化剂进行小分子活化，且由于团簇表界面配体化学的精确性，为实现纳米催化剂的精准调控提供了可能。该工作得到了国家重点研发计划课题、国家自然科学基金、内蒙古大学“骏马计划”及内蒙古青年科技人才发展项目的大力支持。
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来源 ：内蒙古大学新闻网
编辑 ：牛国欣
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校审 ：李日阳 郭雅青
审核 ：刘雪峰
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