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对配位化学的理解对于钙钛矿光伏材料的发展至关重要。通过使用一系列结构上相近的冠醚作为模型系统,天津大学张宝和北京理工大学姜岩等人展示了路易斯碱调节剂与Pb2+之间的配位能力是由焓效应(来自宿主分子向Pb2+的电子供体能力)和熵效应(宿主分子与Pb2+之间的相互作用距离以及宿主分子的软度)共同决定的。
钙钛矿前驱体中的配位强度主要受熵效应的主导。大环尺寸的冠醚能够抑制高阶碘铅酸盐的形成以及HI和I3-等有害副产物的生成。钙钛矿薄膜中的电荷转移能力受到焓效应和熵效应的双重影响。具有大环尺寸和强电子供体特性的冠醚表现出最佳的缺陷钝化能力。
因此,含冠醚的钙钛矿前驱体能够稳定达120天。钙钛矿太阳能电池的功率转换效率达到25.60%(经认证为25.00%),在1倍太阳光等效照射下的操作T95寿命为1200小时。这项工作为通过配位工程设计路易斯碱调节剂提供了普遍适用的指导,以实现钙钛矿前驱体的稳定化和普遍的缺陷钝化。
Coordination engineering with crown ethers for perovskite precursor stabilization and defect passivation
Z. Zhang, Y. Yang, Z. Huang, Q. Xu, S. Zhu, M. Li, P. Zhao, H. Cui, S. Li, X. Jin, X. Wu, M. Han, Y. Zhang, N. Zhao, C. Zou, Q. Liang, L. Xian, J. Hu, C. Zhu, Y. Chen, Y. Bai, Y. Li, Q. Chen, H. Zhou, B. Zhang and Y. Jiang, Energy Environ. Sci., 2024, Accepted Manuscript , DOI: 10.1039/D4EE02124J
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ee/d4ee02124j
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