北京
研究内容
仅通过改变电解质来调节CO 2 电还原反应（CO 2 RR）的选择性是一个非常有吸引力的课题。离子液体（IL）因其高电导率、优异的CO 2 溶解度和可定制的结构而被认为是CO 2 RR的有前景的候选者。
中国科学院化学研究所韩布兴/康欣晨在块体金属电极上的不同水性电解质中进行了CO 2 RR。研究发现，通过调节电化学双层中的阳离子可以实现受控的CO 2 RR。通过在原始铜箔电极上将电解质从0.1 M KBr-0.5 M 1-辛基-3-甲基咪唑溴化物（OmimBr）改为0.1 M CsBr-0.5 M OmimBr水溶液，可以将产物从CO（FE CO =97.3%）切换为甲酸盐（FE 甲酸盐 =93.5%）。相关工作以“Switching Reaction Pathways of CO2Electroreduction by Modulating Cations in the Electrochemical Double Layer”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
研究要点
要点1.作者设计了含有碱金属盐和离子液体的三元水性电解质，显著影响了CO 2 RR的选择性。具体而言，电解质中的离子液体阳离子显著抑制了析氢反应（HER），同时根据碱金属阳离子对CO（FE CO ）或甲酸盐（FE 甲酸盐 ）产生了高法拉第效率。
要点2.通过在原始铜箔电极上将电解质从0.1 M KBr-0.5 M 1-辛基-3-甲基咪唑溴化物（OmimBr）改为0.1 M CsBr-0.5 M OmimBr水溶液，在-1.2 V vs RHE下，可以将产物从CO（FE CO =97.3%）切换为甲酸盐（FE 甲酸盐 =93.5%）。
要点3.原位光谱和理论计算表明，在施加的负电势下，Omim + 组装产生的有序结构改变了界面水的氢键结构，从而抑制了HER。不同阳离子存在下的选择性差异归因于Omim + 引起的氢键效应，改变了碱金属阳离子的溶剂化结构，从而影响了不同途径中间体的稳定性。
研究图文
图1. 铜电极上不同电解质中的CO 2 RR。
图2. Cu电极上施加电势时EDL内阳离子排列的变化。
图3. 铜表面受限界面水的研究。
图4. 不同电解质中铜电极上CO 2 RR的机理研究。
文献详情
Switching Reaction Pathways of CO 2 Electroreduction by Modulating Cations in the Electrochemical Double Layer
Jiahao Yang, Jiapeng Jiao, Shiqiang Liu, Yaoyu Yin, Yingying Cheng, Yiyong Wang, Meng Zhou, Wenling Zhao, Xing Tong, Lihong Jing, Pei Zhang, Xiaofu Sun, Qinggong Zhu, Xinchen Kang*, Buxing Han*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI : https://doi.org/10.1002/anie.202410145
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