北京
研究内容
利用废水中的硝酸盐（NO 3 - ）进行电化学硝酸盐（NO 3 - ）还原反应（NitRR），为环境问题和氨（NH 3 ）生产提供了一个有希望的解决方案。然而，实际废水中硝酸盐（NO 3 - ）含量的变化极大地影响了NitRR，减缓了其多步骤过程。
中山大学王成新/崔浩探索了一种多策略方法，通过设计具有超薄Au皮的有序介孔金属间化合物AuCu 3 纳米珊瑚(meso-i-AuCu3@ultra-Au)作为NitRR的高效和浓度通用催化剂。新型催化剂在实际和广泛的浓度范围（10-2000 mM）内表现出出色的NitRR活性和超过95%的法拉第效率。相关工作以“Strained Au skin on Mesoporous Intermetallic AuCu3Nanocoral for Electrocatalytic Conversion of Nitrate to Ammonia across a Wide Concentration Range”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
研究要点
要点1.作者通过合理设计具有超薄Au皮的有序介孔金属间化合物AuCu 3 纳米珊瑚(meso-i-AuCu 3 @ultra-Au)，提出了NitRR工艺的多策略协同优化，打破了作为在全浓度范围内用于高性能NitRR的通用电催化剂的限制。内部有序的meso-i-AuCu 3 核被证明能诱导应变的Au皮，其中定义明确的超薄Au覆盖层（约1 nm）不仅存在于外边缘上，而且在整个三维（3D）内部介孔中都很好地暴露出来。高度穿透的结构，加上施加在表层上的压缩应力，不仅促进了电子/质量的快速转移，而且有效地调节了表面电子结构，优化了实际NitRR过程中遇到的电化学行为。
要点2.meso-i-AuCu 3 @ultra-Au催化剂能够实现一系列创纪录的高NitRR活性和95%以上的最大FEs，同时在通用的NO 3 - 浓度范围（10-2000 mM）内运行，代表了一种很有前途的方法来处理来自不同来源的含NO 3 - 废水。它在每个浓度下的性能也与专门为该浓度设计的相应的最先进的催化剂相当。这种优异的性能可以在0.60 A cm −2 的工业相关电流密度下保持100小时，突出了其在工业规模氨生产中的潜力。以及基于meso-i-AuCu 3 @ultra-Au开发的Zn-NO 3 − 电池（ZNB）表现出高达1.857 V的显著高开路电压（OCV）和66 mW cm −2 的高功率密度，可同时进行NH 3 合成和供电。
要点3.电化学准原位电子顺磁共振（EPR）、原位电化学衰减全反射傅立叶变换红外光谱（ATR-FTIR）和原位拉曼光谱的耦合清楚地阐明了压缩Au皮在meso-i-AuCu 3 核上的机制，有利于各种反应物的扩散和中间吸附的平衡，使吸附的*H和*NO 3 − 的表面覆盖率得到很好的调节，从而加速了*NO x 的加氢过程。
研究图文
图1. meso-i-AuCu 3 @ultra-Au的形态和原子级结构表征。
图2. 电催化NO 3 − 转化为NH 3 的性能评估。
图3. meso-i-AuCu 3 @ultra-Au机制研究与NitRR路径。
图4. 高电压硝酸锌电池（ZNB）的性能。
文献详情
Strained Au skin on Mesoporous Intermetallic AuCu 3 Nanocoral for Electrocatalytic Conversion of Nitrate to Ammonia across a Wide Concentration Range
Yuhang Xiao, Xiaohong Tan, Binjie Du, Yingying Guo, Weidong He, Hao Cui*, Chengxin Wang*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI : https://doi.org/10.1002/anie.202408758
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