EST | 武汉大学张晖课题组在高级氧化水处理领域取得新进展

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导读

近日，武汉大学资源与环境科学学院与澳大利亚阿德莱德大学化学工程学院合作，在Environmental Science & Technology（《环境科学与技术》）上发表题为“Dual Nonradical Catalytic Pathways Mediated byNanodiamond-Derived sp2/sp3Hybrids for Sustainable Peracetic Acid Activation and Water Decontamination”（《纳米金刚石衍生sp2/sp3杂化碳介导双重非自由基体系实现可持续活化过氧乙酸水处理机制研究》）的封面文章。

论文第一作者为资源与环境科学学院博士生苗菲，张晖与阿德莱德大学Xiaoguang Duan副教授为双通讯作者，武汉大学为第一署名单位。

基于非金属碳材料的过氧乙酸(PAA)氧化反应在先进水处理中具有潜在的应用前景。然而，由于碳材料结构的复杂性，其表面化学与PAA转化行为之间的关系仍不明确。因此，课题组选取了具有可调节sp2@sp3结构的零维纳米金刚石(ND)作为模型碳材料，制备了一系列经退火处理的纳米金刚石(AND)对PAA进行活化，通过实验分析和理论计算揭示了PAA在AND不同吸附位点(sp2-C/sp3-C)上的转化行为。当PAA吸附在富电子的sp2-C位点上时，PAA会发生还原反应生成反应性复合物(AND-PAA*)并诱导电子转移过程（ETP），而当吸附在与C=O相邻的sp3-C位点上时，PAA则被氧化为表面吸附态OH*和O*，最终演化为单线态氧(1O2)活性物种。此外，通过改变sp2/sp3比例可以对两种非自由基路径（1O2和ETP）进行调控。得益于sp2/sp3杂化碳介导的双重非自由基体系，AND可实现PAA的持续性氧化还原循环以产生反应性物种进而攻击水中的污染物，同时展示出强大的抗水体干扰能力以及卓越的可重复使用性。这项工作为碳分子结构与PAA活化行为之间的关系提供了新的见解，有望为定向设计高效稳定的催化剂提供理论指导。

该工作得到了国家公派留学基金和澳大利亚研究理事会优秀青年基金(DECRA)的支持。武汉大学科研公共服务条件平台为此项工作的开展提供了有力支撑。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c10361

来源：武汉大学