文献分享277：构建多价共限氮掺杂C-Si杂化中空纳米反应器，用于污染物同步矿化和太阳能驱动界面水再生

本期分享中国江苏科技大学杨福副教授课题组发表在Journal of Materials Chemistry A杂志上题目为“Constructing a multivalent Co-confined N-doped C–Si hybrid hollow nanoreactor for synchronous pollutant mineralization and solar-driven interfacial water regeneration”的研究文章。

Part 1 文章简介

使用多功能纳米材料同步污染物净化和淡水回收具有广阔的前景。通过介孔二氧化硅和掺钴聚多巴胺涂层对 ZIF67 进行连续修饰，然后进行石墨化的策略过程，实现了将多价钴纳米晶体限制在互连的碳-二氧化硅杂化多孔壳内，使其成为多功能纳米反应器 具有丰富且分散良好的催化位点。此外，在氮物质的结合的促进下，二氧化硅骨架与碳网络的杂化产生了极性位点，增强了污染物分子的捕获，从而通过减少活性氧化物质的迁移来延长其寿命。该催化剂呈现一系列金属氧化还原对，显著增强电子转移能力并促进过一硫酸盐活化。优化的 Co-SiCNO-6 催化剂表现出在 5 分钟内降解诺氟沙星的能力，反应速率常数约为 0.917 min−1，与 ZIF67 石墨化衍生的对应物相比，显著提高了 5.3 倍。进一步的研究包括反应条件、阴离子干扰和催化剂降解污染物的灵活性，以评估其实际潜力。同时，探索利用优化的催化剂通过太阳能驱动的界面水蒸发直接回收清洁水，蒸发速率达到 1.50 kg m−2 h−1，蒸发效率高达 93.1%。值得注意的是，在处理含有诺氟沙星和卡马西平的污染水时出现了独特的结果。诺氟沙星溶液的蒸发速率接近 1.88 kg m−2 h−1，效率为 95%，优于卡马西平溶液的处理。获得的 Co-SiCNO-6 通过 Ca 离子触发海藻酸钠交联策略进一步锚定在定制的三聚氰胺海绵上作为整体式蒸发器，表现出优异的蒸发性能（2.0 kg m−2 h−1）和合理的诺氟沙星降解 效率（30 分钟）。这种创新的混合中空纳米反应器在降解污染物和促进太阳能驱动的污染废水再生方面具有强大的双重功能。

Part 2 主要图表

图1是(a) Co-SiCNO-x 的合成示意图。代表性 SEM 图像 (b)、TEM 图像（c 和 d）、HRTEM 图像 (e)、选定区域的逆 FFT 图案 (f)、HAADF-STEM 图像 (g) 以及 Co-SiCNO-6 的相应元素映射图像。

图2是Co-SiCNO-6、Co-CNO-6、Co-SiNO-6 和 Co-NO-6 的 (a) 广角 XRD 图和 (b) 拉曼光谱；(c)催化剂中多种Co物种的晶胞结构。

图3是Co-SiCNO-6、Co-CNO-6、Co-SiNO-6 和 Co- 的 (a) C 1s、(b) N 1s、(c) O 1s 和 (d) Co 2p 核心能级的 XPS 谱 NO-6。

图4是在各种催化剂上，依赖于反应时间的 NFX 降解过程曲线 (a) 和 ln(C0/C) 与 NFX 降解反应时间 (b) 的关系；反应条件：[NFX] = 20 mg L−1，[PMS] = 0.1 g L−1，[催化剂] = 0.3 g L−1；各种催化剂的反应速率常数与Co 2p (c)和N 1s (d)的价态元素组成状态之间的关系。

图5是催化剂用量对Co-SiCNO-6降解过程(a)和ln(C0/C)随反应时间(d)的影响；反应条件：[NFX] = 20 mg L−1，[PMS] = 0.1 g L−1。PMS的使用对Co-SiCNO-6催化剂的降解过程(b)与ln(C0/C)和反应时间(e)的影响；反应条件：[NFX] = 20 mg L−1，[催化剂] = 0.3 g L−1。NFX浓度对Co-SiCNO-6催化剂的降解过程曲线(c)和ln(C0/C)与反应时间(f)的影响；反应条件：[PMS] = 0.1 g L−1，[催化剂] = 0.3 g L−1。

图6是基于最佳 Co-SiCNO-6 和几种报道的对比催化剂的 NFX 降解综合性能比较。

图7是(a) 使用各种猝灭剂对Co-SiCNO-6进行NFX降解的猝灭实验结果；反应条件：[NFX] = 20 mg L−1，[PMS] = 0.1 g L−1，[催化剂] = 0.3 g L−1；(b) 涉及添加各种猝灭剂的Co-SiCNO-6催化体系的反应速率常数和关系；比较催化剂的线性扫描伏安法(LSV)(c)和电化学阻抗谱(EIS)(d)。

图8是(a) 制备的Co-SiCNO-6蒸发膜和太阳光模拟器的数码组合照片。(b) 不同系统的温度变化，包括空白对照、在黑暗或光照条件下长时间浸泡在水或 NFX/CBZ 溶液中的湿 Co-SiCNO-6 膜。(c) 光热界面水蒸发过程中水的质量随时间的变化。(d) Co-SiCNO-6 和报道材料在一个太阳模拟照射下的蒸发速率与蒸发效率的比较。(e) 初始和 (f) 辐照后 60 分钟 2D 膜的红外热图像。操作条件：温度：20±5℃，相对湿度：60±10%。

图9是(A) 用于污染物净化和水蒸发的集成蒸发器的制造，(a) 在 NFX 存在的光照条件下，固定在海绵上的 Co-SiCNO-6 的温度变化与时间的关系。(b) NFX 在光热界面蒸发的三个循环期间水质量随时间的变化。(c) Co-SiCNO-6 集成整体式蒸发器用于激活 PMS 降解 NFX 的循环实验结果和仅使用无催化剂海绵的空白对照组。反应条件：[NFX] = 20 mg L−1，[PMS] = 0.1 g L−1。操作条件：温度：20±5℃，相对湿度：60±10%。

Part 3 研究团队

杨福 副教授

杨福(江苏南京，1990年)，江苏科技大学环化学院副教授，硕士生导师，工学博士，2018年获南京工业大学工业催化专业博士学位，同年入职江苏科技大学环化学院，2016-2017年受国家留学基金委资助在新加坡国立大学化学与生物分子工程学院进行公派博士联合培养。目前担任能源化工专业负责人，化工系系主任，受聘为Chinese Chemial Letters(中国化学快报), Rare Metals(稀有金属), Chinese Journal of Chemical Engineering(中国化学工程期刊)青年编委，并担任张家港市职工科创导师、东渡联盟会员，科技人才顾问，曾受邀参加中国化工学会年会，全国催化学术会议，全球化工学者学会青年科学家论坛，国际介观材料会议等学术会议并作邀请报告。获2019年江苏省低碳技术学会青年拔尖科学家称号，Journal of Materials Chemistry A新锐科学家，2019年中国循环经济协会科学技术三等奖“室温水溶液苯酚催化氧化生产苯二酚绿色工艺技术及应用推广”，2021年度中国化工学会科学技术奖基础研究成果二等奖“温和条件过氧化氢选择氧化芳香化合物绿色催化技术”。2021年获江苏科技大学“深蓝杰出人才”培养资助，常州市“龙城英才计划”创新创业领军人才，并入选2021年江苏省“双创计划”科技副总项目。

目前主持国家自然科学青年基金和江苏省自然科学青年基金、张家港市科技计划校企合作产学研前瞻性项目、中国博士后科研基金面上项目、材料化学工程国家重点实验室开放课题、江苏省重点实验室开放课题一项，江苏省博士后科研基金各一项、企业横向项目等十余项，并作为主要研究人员参与了国家自然基金面上项目、南化集团与南京工业大学战略合作项目等。围绕国家重要的精细化学品合成、能源分子转化、环境治理等需求主要从事低维多相催化材料设计合成与工业催化研究，研究兴趣集中于负载型金属催化剂的活性位调控、多金属协同效应构建，结构设计及催化剂反应性能及活性机制研究，已在化学、工程、环境等重要国际知名期刊如PNAS, Angwante Chemie-International Edition, Advanced Functional Materials, Applied Catalysis B-Environmental, ACS Catalysis, Green Chemistry, Journal of Hazardous Materials, Materials Horizions, Science China Materials, Environment International, Chinese Journal of Catalysis, ACS Applied Materials Interface, ChemSusChem, Separation and Purification Technology, Rare Metals, Journal of Colloid and Interface Science, Journal of Materials Chemistry A, Materials Chemistry Frontiors, Chemical Communications等杂志上发表SCI学术论文110余篇，一作和通讯作者论文八十余篇，其中一区和二区论文共计60余篇，ESI高被引论文一篇，热点论文1篇，镇江市优秀科技论文一等奖一篇，出版英文专著一部，个人章节贡献15000余字，Google学术统计个人引用超1700余次，并且多篇论文入选为杂志封面和Editor’s choice。目前担任Appl. Catal. B, ACS Appl. Mater. Interface, Chem. Eng. J., Sep. Purif. Technol., J. Cleaner Prod., Chem. Eng. J., ChemSusChem, Energy Technol., Appl. Surf. Sci., ACS Appl. Nano Mater., ChemCatChem., Mol. Catal., J. Ind. Eng. Chem., 等国际学术杂志的审稿人与仲裁人。

指导学生以第一作者在国际重要期刊PNAS, Environment International, Green Chemistry, Materials Horizions, Separation and Purification Technology, Journal of Colloid and Interface Science, Journal of Materials Chemistry A, ChemSusChem, Applied Surface Science, Environmental Research, Rare Metals, Chemical Communications, Chinese Journal of Chemical Engineering, Journal of Alloys and Compounds, Advanced Powder Tecnology, Colloids and Surface A-Physicochemical and Engineering Aspects等SCI一区、二区杂志发表50余篇篇学术论文，其中本科生以第一作者在二区以上期刊发表学术论文共计20余篇。指导学生参加多项教育部全国性A类赛事，并获全国大学生化工设计竞赛全国二等奖(2021/2022/2023)/三等奖(2021/2022/2023)，华东区化工设计竞赛一等奖(2021/2022/2023)/二等奖(2021/2023)，江苏省化工设计竞赛特等奖(2021)/一等奖（2022/2023）/二等奖(2021/2022)，江苏省化工实验竞赛一等/二等/三等奖，全国大学生生命科学创新创业大赛一等奖(2023)/三等奖(2022)，江苏省大学生给水、排水创新创业与实践竞赛三等奖（2023）等，指导本科生与研究生获省级大学生创新创业计划项目(2022/2023)，江苏科技大学优秀本科毕业论文(2022/2023)，江苏省优秀毕业论文二等奖(2023)。

课题组网站：https://mypage.just.edu.cn/hjhx/yf/list.htm

原文链接：https://doi.org/10.1039/D3TA07853A

引用：Zhu, Hongyang, et al. "Constructing multivalent Co-confined N-doped C-Si hybrid hollow nanoreactor for synchronous pollutant mineralization and solar-driven interfacial water regeneration." Journal of Materials Chemistry A (2024).

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