马英/叶建山/李楠Anal. Chem.：自组装四苯基乙烯基纳米聚集体电化学发光检测大肠杆菌！

研究内容

作为一种有效的ECL发射体，基于四苯基乙烯(TPE)的分子最近被报道具有聚集诱导电化学发光(AIECL)特性，但控制其聚集状态并获得具有强烈ECL发射的均匀聚集体仍然是一个巨大的挑战。TPE衍生物也得到了广泛的研究，尤其是其带有阳离子官能团的衍生物，如n-杂环(如吡啶鎓、吲哚鎓、喹啉鎓)，可以诱导TPE的红移荧光(FL)，提高荧光效率。此外，阳离子基团的存在可以显著提高TPE的水溶性，对细菌具有高亲和力。

革兰氏阴性菌引起的感染每年影响数百万人，是严重的公共健康危害。现有的菌落计数、聚合酶链式反应和免疫学方法分别具有耗时、操作复杂和灵敏度低的缺点。

华南理工大学马英、叶建山和暨南大学李楠 通过4-(4-)1,2,2-三苯基乙烯基)苯基)吡啶(TPP)和溴化阳离子分子的Menschutkin反应开发了三种带有吡啶基、烷基链和季铵基的TPE衍生物。由于最高被占据分子轨道(HOMO)和最低未被占据分子轨(LUMO)之间的能隙的可调减小，所得到的分子表现出显著的红移FL和增强的ECL发射。开发的大肠杆菌(E.coli)ECL传感器具有宽的线性范围和良好的选择性。相关工作以“ Self-Assembled Tetraphenylethene-Based Nanoaggregates with Tunable Electrochemiluminescence for the Ultrasensitive Detection of E. coli ”为题发表在国际著名期刊 Analytical Chemistry 上。

研究要点

要点1. 作者通过4-(4-)1,2,2-三苯基乙烯基)苯基)吡啶(TPP)和溴化阳离子分子的Menschutkin反应，开发了三种具有不同烷基链长的阳离子TPE衍生物(C 3 、C 5 和C 6 )。

要点2. 由于其在HOMO和LUMO之间的能隙减小，将阳离子基团引入TPP分子中显著导致其FL的红移。所开发的分子的两亲性使其能够自发自组装成控制良好的球形纳米聚集体(50-100 nm)，并且具有3个-CH 2 -(C 3 )的纳米聚集体的ECL强度比原始的4-(4-)1,2,2-三苯基乙烯基)苯基)吡啶(TPP)分子高17.0倍。

要点3. 这些阳离子纳米聚集体表现出对细菌的高亲和力，在大肠杆菌特异性适体存在的情况下，作者开发了用于分析大肠杆菌(E.coli)的ECL传感器，该传感器具有宽的线性范围和良好的选择性。

本研究提供了一种通过TPE分子的衍生化增强其ECL发射的有效方法，以及一种制备用于ECL应用的控制良好的AIECL纳米聚集体的简单方法。

研究图文

图1.（A）C X 和TPP的FTIR。（B）C X (0.02 mM的CAN)的紫外-可见吸收和（C）荧光光谱。（D）在混合水/THF溶剂(H 2 O/THF=90%)中制备的C 3 纳米聚集体的TEM。

图2. C X 修饰电极在（A）不存在和（B）在25 mM K 2 S 2 O 8 下的阴极ECL响应。裸AuE、TPP和C X 修饰的电极在含有25 mM K 2 S 2 O 8 的0.1 M PBS中的（C）循环伏安曲线和（D）ECL。

图3. 裸AuE、适配体/AuE、MCH/适配体/Au/AuE、大肠杆菌/MCH/适配体/AuE和C 3 /大肠杆菌/MCH/适配体/AuE在5 mM K 3 [Fe(CN) 6 ]/K 4 [F(CN) 6 ]溶液中的（A）CV和（B）EIS曲线(实线：拟合数据)。

图4.（A）不同浓度大肠杆菌的ECL曲线。（B）ECL强度与大肠杆菌浓度对数之间的校准曲线(n=3)。（C）大肠杆菌在10次测定中10 3 CFU/mL的ECL反应。（D）比较10 3 CFU/mL大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的ECL反应。

文献详情

Self-Assembled Tetraphenylethene-Based Nanoaggregates with Tunable Electrochemiluminescence for the Ultrasensitive Detection of E. coli

Linli He, Yu Wang, Chunxue Zhang, Yibo Niu, Yujie Wang, Huizhen Ma, Nan Li,* Jianshan Ye,* Ying Ma*

Anal. Chem.

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.3c04820

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