北京
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研究内容
电化学一氧化碳(CO)还原为高能量密度燃料为化学生产和间歇储能提供了一种潜在的途径。作为一种有价值的C3物质，正丙醇仍然存在相对较低的法拉第效率(FE)、缓慢的转化率和较差的稳定性。
复旦大学张波&徐昕介绍了一种“原子尺寸错配”策略来调节活性位点，报道了一种具有许多原子Pb富集晶界的Pb掺杂Cu催化剂的简单合成。Pb-Cu催化剂在流动池中实现了47±3%的CO-正丙醇FE(FE-丙醇)和25%的半电池能量转换效率(EE)。当应用于膜电极组件(MEA)装置中时，在正丙醇分电流高于300 mA(5 cm2电极)的情况下，30%以上的稳定的FE-丙醇和16%以上的相应全电池EE保持超过100小时。相关工作以“Pb-rich Cu grain boundary sites for selective CO-to-n-propanol electroconversion”为题发表在国际著名期刊Nature Communications上。
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研究要点
要点1.作者开发了一种简单的方法，通过将Pb原子电沉积到氧化物衍生的Cu(OD-Cu)表面来合成Pb掺杂的Cu(Pb-Cu)纳米颗粒，作为CORR制备正丙醇的有效电催化剂。
要点2.结构表征表明，Pb掺杂可以诱导大量晶界(GBs)用于Pb原子富集。光谱研究表明，Pb-Cu催化剂具有丰富的富Pb Cu GBs位点表现出稳定的低配位，有效地提高了*CO的表面覆盖率。
要点3.Pb-Cu催化剂在流动池中实现了47±3%的CO-正丙醇FE（FE-丙醇）和25%的半电池能量转换效率（EE）。当应用于膜电极组件（MEA）装置中时，在正丙醇分电流高于300 mA(5 cm2电极)的情况下，30%以上的稳定的FE-丙醇和16%以上的相应全电池EE保持超过100小时。
要点4.操作X射线吸收光谱和理论研究表明，Pb掺杂可以促进Cu晶格的畸变，产生并稳定大量的低配位Cu位，有效地提高了Cu表面的*CO覆盖率。此外，Pb掺杂可以使Pb-Cu催化剂的表面结构更加灵活和适应性，增强了*CO的结合，同时保持了C-C的偶联能力，从而有效地促进了碳链的生长，形成了正丙醇等C3产物。
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研究图文
图1. Pb-Cu和Cu催化剂的结构和组成分析。
图2. 不同催化剂对CO吸附的操作光谱研究和表征。
图3. 不同阴极电极的CORR性能。
图4. DFT计算。
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文献详情
Pb-rich Cu grain boundary sites for selective CO-to-n-propanol electroconversion
Wenzhe Niu, Zheng Chen, Wen Guo, Wei Mao, Yi Liu, Yunna Guo, Jingzhao Chen, Rui Huang, Lin Kang, Yiwen Ma, Qisheng Yan, Jinyu Ye, Chunyu Cui, Liqiang Zhang, Peng Wang, Xin Xu,* Bo Zhang*
Nat. Commun.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-40689-w
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