北京
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研究内容
在电催化氮还原反应（NRR）中实现N2分子的有效氢化对于在低电势下实现高活性至关重要，因为理论上它比其他步骤需要更高的平衡电势。类似于用于N2还原的金属氢化物络合物，通过化学氢化实现这一步骤可以削弱初始氢化过程的潜在依赖性。然而，这种策略在电催化NRR中很少被报道，而且催化机制仍然不明确，缺乏实验证据。
北京大学张锦院士、童廉明研究员和新加坡南洋理工大学李述周教授展示了一种具有氢自由基转移机制的高效电催化剂（钌单原子锚定在石墨炔/石墨烯夹层结构，Ru SAs/GDY/G），其中石墨炔（GDY）产生氢自由基（H•）可以有效地激活N2产生NNH自由基（•NNH）。氢优先吸附在GDY上，Ru单原子作为•NNH的吸附位点，促进NH3合成。结果显示，Ru SAs/GDY/G在-0.1 V vs RHE下，显示出56.8 μg h-1 mgcat-1的高NH3产率（4.7 mg h-1 mgRu-1），FE为37.6%。相关工作以“Hydrogen Radical-Induced Electrocatalytic N2 Reduction at a Low Potential”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.作者通过简单的浸渍法在石墨炔/石墨烯夹层结构上合成了Ru SAs/GDY/G催化剂。GDY/G是通过使用快速、简单和有效的微波合成来制备的。在室温下将Cu（OAc）2·H2O和石墨烯与单体六乙炔基苯（HEB）混合，然后在家用微波炉中对混合物进行微波辐射仅1分钟。
要点2.Ru SAs/GDY/G是一种有效的NRR电催化剂，在-0.1 V vs RHE下，显示出56.8 μg h-1 mgcat-1的高NH3产率（4.7 mg h-1 mgRu-1），FE为37.6%。
要点3.实验和DFT计算表明，Ru单原子作为NRR氢化过程的活性位点。GDY不仅抑制H覆盖在Ru单原子上，而且产生H•以加速氢化过程的动力学。作者进一步发现，H•-转移机制是NRR中一个全新的观察结果。
该设计的催化剂在概念上是相似的，为设计用于电催化加氢反应的高选择性和活性电催化剂开辟了新的可能性。
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研究图文
图1. Ru SAs/GDY/G上N2电还原为氨（NH3）的概念图。Ru SAs/GDY/G代表锚定在石石墨炔/石墨烯夹层结构（GDY/G）上的钌单原子（Ru SAs）。
图2. GDY/G和Ru SAs/GDY/G的表征。GDY/G代表石墨炔/石墨烯夹层结构。
图3. Ru SAs/GDY/G的结构分析。
图4. 在环境条件下将N2电还原为NH3。
图5. Ru SAs/GDY/G上NRR作用机制的探讨。
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文献详情
Hydrogen Radical-Induced Electrocatalytic N 2 Reduction at a Low Potential
Xueting Feng, Jiyuan Liu, Long Chen, Ya Kong, Zedong Zhang, Zixuan Zhang, Dingsheng Wang, Wen Liu, Shuzhou Li,* Lianming Tong,* Jin Zhang*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: 10.1021/jacs.3c01319
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