广东
导读
近日，大连理工大学郭新闻教授团队和大连化学物理研究所李灿院士、冯兆池研究员团队在期刊Applied Catalysis B: Environmental上发表了题为“New penta- and hexa-coordinated titanium sites in titanium silicalite-1 catalyst for propylene epoxidation”的文章。
钛硅分子筛TS-1是一种重要的催化氧化催化剂，它与双氧水组成的绿色催化氧化体系广泛应用于烯烃环氧化、芳香烃羟基化、酮类氨肟化、烷烃和醇等氧化过程中。TS-1的催化性能是决定其应用的关键，而TS-1的催化性能主要由活性钛催化中心和扩散条件决定。四配位骨架钛“TiO4”是催化上述所有反应的催化活性中心。现阶段主要通过制备多级孔结构、缩小TS-1颗粒尺寸的方式优化扩散条件，提升“TiO4”活性中心的效率，从而提高TS-1的催化性能。然而，这类方法会降低TS-1中“TiO4”的含量，甚至产生对反应无效或有害的钛中心，导致该方法难以进一步提升TS-1的催化性能。因此，针对特定反应制备新型高催化活性钛中心对制备高性能TS-1催化剂十分重要。
近日，大连理工大学郭新闻教授团队和大连化学物理研究所李灿院士、冯兆池研究员团队在期刊Applied Catalysis B: Environmental上发表了题为“New penta- and hexa-coordinated titanium sites in titanium silicalite-1 catalyst for propylene epoxidation”的文章。该工作通过水热改性法在TS-1中制备两种新型钛中心，包括六配位Ti(OH)4(OSi)2（Ti-VI）和五配位Ti(OH)2(OSi)3（Ti-V），通过紫外共振拉曼光谱和理论计算确定了其结构。通过紫外拉曼光谱，紫外可见漫反射光谱和电感耦合等离子发射光谱联用实现催化剂中每一种钛中心的定量分析。采用丙烯与双氧水环氧化制环氧丙烷作为探针，考察了每一种钛物种的催化性能。发现Ti-VI的催化活性高于Ti-V和已知的四配位钛中心Ti-IV，是六配位“TiO6”和四配位骨架钛“TiO4”的1.7倍和8.7倍。Ti-VI是TS-1催化丙烯环氧化制备环氧丙烷反应的新型高活性催化中心。
图 新型钛中心Ti-VI 、Ti-V和现已知钛中心Ti-IV、“TiO6”和“TiO4”的紫外共振拉曼激发光波长（λex）、特征拉曼谱峰和结构以及钛中心的转换频率（TOF）。
论文的第一作者为大连理工大学王衍力博士后，论文通讯作者为大连化学物理研究所冯兆池研究员、大连理工大学郭新闻教授和大连化学物理研究所李灿院士，该研究得到人工光合作用基础研究中心、辽宁省兴辽英才高水平创新团队项目、国家自然科学基金以及教育部智能材料化工前沿科学中心专项资金的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122396
来源：大连理工大学
特别声明：以上内容(如有图片或视频亦包括在内)为自媒体平台“网易号”用户上传并发布，本平台仅提供信息存储服务。
Notice: The content above (including the pictures and videos if any) is uploaded and posted by a user of NetEase Hao, which is a social media platform and only provides information storage services.
