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导读
近日，游劲松教授和宾正杨副研究员等，发展了一种分子内中环锁策略，构筑适用于非掺杂OLED的高性能TADF发光材料。该研究以“ Modified Intramolecular-Lock Strategy Enables Efficient Thermally Activated Delayed Fluorescence Emitters for Non-Doped OLEDs”为题目发表在Angewandte Chemie International Edition上。
热活化延迟荧光（TADF）材料因其具有较小的单-三线态能极差（∆EST），可通过高效的逆系间窜越过程实现三重态激子的有效利用，在电致发光中有望实现100%的理论内量子效率，从而受到广泛关注。TADF分子通常采用D-π-A结构以利于最高占据轨道（HOMO）和最低未占据轨道（LUMO）的良好分离，以实现较小的∆EST。然而，这种分子结构往往会带来较大的分子结构弛豫，从而降低光致发光效率。
为解决这一问题，设计具有刚性结构的高效TADF分子，一些分子内锁定策略应运而生，例如引入吡啶基团形成分子内氢键相互作用，增大分子内位阻限制基团转动或者引入sp3原子锁等策略。上述策略大多数在掺杂OLED中得到了较好的应用，为规避主客体掺杂带来的系列问题（制作工艺复杂、成本高等），发展新颖的分子内锁定策略对构筑刚性、高效的TADF发光分子用于制备高性能非掺杂OLED对于其进一步发展和应用具有重要意义。
近日，游劲松教授和宾正杨副研究员等，发展了一种分子内中环锁策略，构筑适用于非掺杂OLED的高性能TADF发光材料。通过苯甲酸自偶联反应，对常用的苯氰受体进行改造，研究发现在联苯骨架上引入二酰亚胺结构，不仅通过共价键锁住了苯氰受体和苯桥，同时通过NCI（nonbonding covalent interaction）分析发现9,10-二氢-9,9-二苯基吖啶电子供体与电子受体之间存在增强的非共价键弱相互作用力，这使得分子刚性进一步增强，有利于提高分子的发光效率。此外，分子内中环锁的引入可以使分子产生聚集诱导发光（AIE）和聚集诱导延迟荧光（AIDF）性质，从而在纯膜中获得较高的量子产率（PLQY，90.1%）。此外，缺电的分子内中环锁的引入也可以显著降低∆EST（0.07 eV），并提高分子水平取向（83%）。最终，DPAC-BPI-CN展现出优异的电致发光性能，在非掺杂OLED实现了26.2%的外量子效率。值得一提的是，在本论文中，作者通过对溴苯甲酸与苯甲酰胺的交叉偶联反应，一步高效构筑了含单一供体的七元环BPI分子骨架，大大缩短合成路线，为进一步衍生提供了便利，也展现出交叉偶联反应在构筑具有不对称结构的OLED材料中的独特魅力。
该研究以“ Modified Intramolecular-Lock Strategy Enables Efficient Thermally Activated Delayed Fluorescence Emitters for Non-Doped OLEDs”为题目发表在Angewandte Chemie International Edition上，四川大学为第一单位，化学学院宾正杨副研究员和游劲松教授为该论文通讯作者，博士研究生黄珍梅为论文的第一作者。特别感谢国家自然科学基金委、四川省科技厅、四川大学的经费支持。衷心感谢华南理工大学马东阁教授和杨德志教授在分子偶极矩测试方面给予的帮助.
文章链接: https://doi.org/10.1002/anie.202213157
来源：四川大学
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