激光-PTA复合增材制造多层结构的微观结构和机械性能研究

江苏激光联盟导读：

本文探讨了利用同轴粉末流的激光辅助等离子体转移弧（laser-PTA）的增材制造（AM）技术。

摘要

本文提出了一种利用同轴粉末流的激光辅助等离子体转移弧（laser-PTA）增材制造（AM）技术。本文的重点是激光能量对沉积材料微观结构的影响，包括晶粒形态、织构特征等。研究的重点是沉积材料的极限抗拉强度（UTS）、延伸性能以及各向异性改善。实验结果表明，激光能量不低于300W～400W，能显著促进沉积层晶粒细化，削弱晶粒长大织构。激光能量可导致层间区域等轴细晶粒的生长，从而完全阻止相邻层柱状晶粒的连续生长。

研究人员使用电子束-粉末床熔合(E-PBF)改变Inconel 718晶粒的晶体结构，通过精确控制工艺参数，产生粗柱状晶粒、外延沉积和全等轴晶粒。这些工作突出了产生局部微结构和随后局部属性的能力。这种工艺输入的操作引入了一种创新的设计方法，通过微观结构而不仅仅是几何结构来管理和控制复杂的应力状态。

此外，激光能量还可以增加沉积层微观结构中高角度晶界的比例。优化显微结构对沉积材料结构的机械性能有良好的影响。拉伸试验结果表明，垂直和水平UTS和拉伸得到改善，垂直方向的拉伸改善明显高于水平方向的拉伸改善。同时，水平和垂直方向的UTS平均差降低了73.29%，延伸率平均差降低了67.61%，表明材料的各向异性力学性能得到了改善。

1.介绍

增材制造（AM）是先进制造领域的一项新兴技术。与其他制造技术相比，增材式制造使用热源逐层沉积金属材料，从而快速形成最终零件。在小批量、复杂结构零件制造领域具有独特优势。它已广泛应用于航空航天、导航等领域。由于材料利用率高、生产效率高和成本低，线弧增材制造（WAAM）被认为是最有前途的增材制造技术。然而，制造工艺稳定性差和成形零件晶粒粗大限制了其发展。

铝合金的SPF首次应用于航空领域。波音777采用5083铝合金制造翼梢。图为Raytheon Horizon公司生产的2004铝合金采用SPF技术制造尾部部件。翼尖和尾翼部分采用铝合金成型，采用SPF技术。

目前，这一领域吸引了许多学者来促进WAAM成形零件的宏观成形和微观组织。Wu等人研究了蓄热对沉积过程稳定性的影响。结果表明，增材层散热环境的变化导致电弧形状和熔滴过渡方式发生变化。Tobias等人研究了工艺参数对层间氧化现象的影响。结果表明，当保护气体流量不足、喷嘴与工件距离过远、热输入过高或送丝速度过大时，会导致表面氧化。Aldalur等人介绍了一种使用ER70S-6低碳钢的振荡电弧AM工艺，该工艺大大提高了生产率。

Geng等人利用数值计算和实验研究了WAAM样品中一次枝晶臂间距（PDA）的特征。结果表明，当电流增大时，PDAS增大；当扫描速度增大时，PDAS显著增大。Michalis等人研究了高频和低频脉冲电流对沉积层几何形状的影响。高频和低频脉冲的双脉冲组合有效地提高了沉积层的高宽比。Li等人研究了WAAM样品中5356铝合金的机械性能，以确定保护气体成分的影响。结果表明，与作为保护气体的氩气相比，使用氮气作为保护气体的样品具有更细的晶粒和更好的机械性能。

此外，为了进一步提高AM成型零件的质量，更多的学者通过引入辅助技术来控制制造过程，创造混合制造过程。Valdemar等人在WAAM工艺中引入了局部热锻技术。结果表明，与非杂化WAAM样品相比，该工艺有效细化了样品的晶粒尺寸，降低了孔隙率，提高了拉伸强度。

纤维的拉伸性能也会随着化学环境的变化而变化。例如，如图所示，羊毛的性质在酒精和酸性条件下发生显著变化。在盐溶液中。羊毛在冷溴化锂溶液中的第一阶段和在强热溶液中的第二阶段发生超收缩。在第一阶段之后，最初的胡克区和产量区已经丧失。在第二阶段之后，场后应力消失。其他纤维受到不同化学物质的影响。更严重的化学处理会导致机械性能的永久变化。

研究表明，层间锤击和层间冷处理的引入也可以有效细化WAAM样品的晶粒尺寸并改善其机械性能。与辅助机械方法相比，增加辅助激光能量场来控制沉积层的质量更具吸引力。在激光WAAM过程中，Goncalo等人将激光聚焦条件调整为热传导模式，并将其与电弧同心放置。结果表明，激光能量有效地提高了熔滴过渡的稳定性和沉积效率。Zhang等人提出，低功率激光能量可以有效提高激光WAAM工艺的成形质量，并且表面尺寸波动显著减小。

在激光辅助等离子体转移弧增材制造（laser PTA AM）实验中，Wang等人研究了工艺参数对成形零件质量的影响。结果表明，以PTA为主要热源是最佳的结构。激光能量可以有效地控制熔池的大小，提出了一种多能量源工艺来克服熔池底层的重熔现象。

Miao等人对铝合金进行了激光WAAM实验，结果表明，由于激光能量的细晶强化效应，样品的抗拉强度、屈服强度和伸长率都有所提高。Chi等人使用激光冲击喷丸（LSP）方法解决了Ti17钛合金原料的粗糙结构和残余表面应力问题，并显著改善了零件的机械性能。Chen等人在不锈钢原料上进行了等离子转移弧增材制造（PTA AM）实验。研究结果表明，脉冲激光产生的振荡效应激发了熔池，有效地实现了熔池中晶粒的细化。

从之前的研究可以看出，利用辅助激光能量的方法来改善电弧增材制造的结构和性能已经取得了很大的进展。然而，对于激光能量对沉积层晶粒结构和力学性能的影响还缺乏研究。本文采用同轴粉末流动技术进行了单通道多层添加剂制造实验。研究了激光能量对调节沉积层晶粒结构的影响。分析了不同热源参数下试样的纵向和横向拉伸性能，总结了力学性能的各向异性变化。本报告为改进电弧增材制造的性能和微观结构控制理论提供了依据。

2.实验的细节

本实验研制了激光PTA复合增材制造实验系统。图1显示了设备系统的布局和激光扫描策略。

图1 激光- pta混合增材制造实验系统的设计。

在实验中，等离子体转移电弧是熔化粉末的主要能量。激光装置提供的激光是用于调节样品微观结构的辅助能量。SS304粉末由粉末输送系统连续供应，粉末流与PTA火炬同轴输送。为了更好地描述AM处理几何体，请考虑XYZ坐标系。X轴是行驶方向，Y轴垂直于行驶方向，Z轴是建造方向。在电子背散射衍射测试中，分析样品的坐标系轴定义为ND、RD和TD方向。图2显示了增材制造加工平台中使用的设备。基底为6.0mm厚的SS304。将基底金属固定在三维运动平台上。

图2激光- pta加工平台的系统组成。

热源模式为PTA引导激光器。激光器倾斜和PTA焊炬都有一个合适的角度，以确保激光束应用于熔池。表1列出了主要的实验参数。电弧电流保持在55 A。激光功率分别设置为100、200、300、400和500 W。通过控制激光束的离焦量−1.0 mm，圆形激光光斑在基板上的直径为0.5 mm。其他实验参数保持不变。实验中使用纯度为99.99%的氩气作为保护气体和等离子体气体。

表1 实验参数

实验设计了一个线性扫描轨迹，为薄壁零件的生产做准备。当热源到达基板末端时，热源转动并朝相反方向移动，以产生下一个材料轨迹。在制备前一层之后，随后的各层正好沉积在另一层之上。从薄壁零件上切下金相和拉伸试样。沉积层的横截面（YOZ）和纵截面（XOZ）分析样品按照标准程序制备。随后，使用腐蚀性液体（70%体积酒精+30%体积H3PO4）进行电解腐蚀，进一步蚀刻电子背散射衍射（EBSD）样品。利用EBSD分析了样品的晶粒结构和织构特征。

在拉伸试验中，加载速度为1mm/min，试验结果为三个样品的平均值。特别是，通过垂直试样值和水平试样值之间差值的绝对值来评估拉伸性能的各向异性。

3.结果和讨论

3.1.层间区域的晶粒结构特征

沉积层中的粗柱状晶不利于AM的形成。图3显示了PTA和激光PTA工艺样品横截面（YOZ）中层间区域的彩色编码反极图（IPF）图。图3a显示通过PTA工艺制备的样品的层间区域分布有柱状晶粒。粗颗粒不断地穿过相邻层生长。相邻层过渡区出现少量等轴细晶，但不足以阻碍跨层柱状晶的连续生长。当激光功率为100 W时，如图3b所示，层间区域中粗柱状晶体生长的连续性没有受到影响，这与PTA样品类似。当激光功率增加到200 W和300 W时，如图3c和d所示，层间区域中跨层柱状晶体的生长特性没有根本性变化。然而，柱状晶趋于细化，细小等轴晶数量趋于增加，甚至阻碍了某些跨层柱状晶的连续生长。

图3 当激光功率为（a）0 W，（b）100 W，（c）200 W，（d）300 W，（e）400 W和（f）500 W时，横截面中层间区域的彩色编码IPF图。（有关此图例中颜色参考的解释，读者请参阅本文的Web版本。）

当激光功率增加到400 W和500 W时，如图3e和f所示，晶粒生长特性发生了根本性变化。层间区域出现较大的等轴细晶区，这些细晶完全阻止了跨层柱状晶的连续生长。新的和更细的柱状晶体开始沿着层间区域的界面通过竞争机制生长。特别是，激光能量大大增加了层间区域的细化晶粒区域，从而显著改善了晶粒结构。

从图3中的层间区域中选择一些典型区域（Z1-Z6）进行分析。图4显示了Z1-Z6区域的彩色编码IPF图、粒度分布图、极图和IPF图。对比粒度分布图，检查区域的粒度跨度较大，根据粒度可分为细晶粒（d<50μm）和粗晶粒（d>50μm）。粗颗粒和细颗粒的平均粒径之差称为平均粒径差。

图4 图3中（a）Z1、（b）Z2、（c）Z3、（d）Z4、（e）Z5和（f）Z6区域的彩色编码IPF图、粒度分布图、极点图和IPF图。（有关此图例中颜色参考的解释，请读者参考本文的Web版本。）

图5显示了激光功率对晶粒尺寸的细化效果。可以看出，当激光功率为100w或200w时，晶粒细化效果不明显。当激光功率超过300w时，平均晶粒尺寸明显减小，平均晶粒尺寸差也减小到最小值。平均粒度差越小，层间区域的粒度分布越均匀。对于激光PTA工艺，激光能量影响晶粒尺寸的阈值功率在300w到400w之间。

图5 激光功率对层间区域晶粒尺寸的影响。

根据IPF图和图4中的极图，激光能量可以有效地降低观察区域内[001]晶体取向的最大强度。当激光功率从0w增加到500w时，层间织构的强度同时大大降低。当激光功率为400w和500w时，最大强度值分别为3.84和6.33，表明晶体取向分布更加均匀。层间区域晶粒尺寸和晶粒取向强度的均匀分布促进了均匀的机械性能。

图6显示了Z1-Z6的错向角分布图和核平均错向（KAM）图。图7显示了低角度晶界和高角度晶界的分布特征和比例分数。在图7a～f中，绿线代表低角度晶界，黑线代表高角度晶界。分析晶界取向差的分布，发现当激光功率低于300W时，晶界取向差主要集中在小角度。当激光功率增加到400W或500W时，小角度晶界变为大角度晶界，晶界角分布更加均匀。

图6 区域（a）Z1、（b）Z2、（c）Z3、（d）Z4、（e）Z5和（f）Z6的错向角分布图和KAM图。

图7 层间区域中低角度晶界和高角度晶界（a）Z1、（b）Z2、（c）Z3、（d）Z4、（e）Z5、（f）Z6和（g）区域的分布特征。

实际晶界取向差与自由取向曲线更接近，这表明层间区域的择优取向基本上被消除。随着激光功率的增加，高角度晶界的比例大大增加，特别是当激光功率超过300w时。一般认为，高角度晶界对位错运动的影响大于低角度晶界。因此，高角度晶界对强度的贡献更大。高角度晶界比例的增加反映了组织的强度得到了一定程度的提高。

另一方面，KAM图表明，随着激光功率的增加，层间区域的几何位错密度降低。位错密度和错向角之间的关系可以用下面的方程来概括：

其中ρ为位错密度，α为系数，B为Burgers矢量的大小，R为核尺寸。位错密度（ρ）和显微硬度（H，HV）符合以下方程式：

其中，H0表示材料的显微硬度，是材料常数，G是剪切模量。根据方程（1）、（2），我们可以计算出取向角对显微硬度的影响。结合图6所示的错向角分布特征，结果表明，增加激光能量可以有效降低局部应力集中，提高层间区域强度的稳定性。因此，层间区域中的内应力分布得到改善，从而提高了整体结构的强度。

上述结果表明，激光能量对激光PTA-AM工艺的微观结构有显著影响，且存在一个激光功率阈值。例如，当PTA电弧电流为55A时，激光功率阈值在300W到400W之间。当激光功率大于300W时，激光能量对熔池有一定的搅拌作用，对层间晶粒的生长特性有一定的优化作用。层间区晶粒细化和织构弱化现象均来自激光能量搅拌效应。当激光能量击中熔池时，高温金属蒸汽形成的反应会搅动周围的熔体，形成大的湍流。如果气流经历任何对流，这将导致在糊状区产生树枝状碎片。由于熔池内的强烈对流，树枝状碎片最终形成晶粒细化，并呈现出取向的随机性。

激光能量对沉积层晶粒尺寸和织构特性的影响也反映在样品的纵截面上。图8～图10提供了详细的证据。结果表明：在500W激光能量下，层间区晶粒尺寸较小（图8），晶粒择优取向基本消除（图8），晶界取向差分布趋于随机（图9），几何位错密度较小（图9），并且存在从低角度晶界到高角度晶界的显著转变（图10）。

图8 （a）PTA和（b）激光PTA工艺（P=500 W）样品纵截面上的彩色编码IPF图、粒度分布图、极点图。（有关此图例中颜色参考的解释，请读者参考本文的Web版本。）

图9 IPF图、极点图、错向角分布图、区域（a）Z8和（b）Z9的KAM图。

图10 （a）PTA和（b）激光PTA工艺（P=500 W）样品观察区域内的低角和高角晶界分布，以及（c）比例统计。

3.2. 非层间区域的微观结构特征

除层间区域外，非层间区域的微观结构也受到激光能量的显著影响。图11显示了具有500 W激光功率的多层PTA样品和激光PTA样品纵截面上的彩色编码IPF图、KAM图、IPF图和极点图。结果表明，施加激光能量后，激光PTA样品的晶粒细化效果非常明显，平均晶粒尺寸从171.45μm减小到74.69μm。晶粒择优取向显著降低。此外，在500 W激光功率下，非层间区域的晶界取向差分布趋于随机，这与层间区域的微观结构相似。大量低角度晶界转变为高角度晶界，高角度晶界的比例从0.384上升到0.939。

图11 （a）PTA和（b）激光PTA工艺（P=500 W）样品非层间区域纵截面的彩色编码IPF图、KAM图、IPF图和极点图。（有关此图例中颜色参考的解释，请读者参考本文的Web版本。）

图12显示了当plaser功率设置为500 W时，PTA样品和激光PTA样品的非层间区域（ZA，ZC）和（ZB，ZD）的Schmidt 因子分布。计算了Y方向的Schmidt 因子。ZA的平均Schmidt 因子为0.468，ZB为0.466，ZC为0.431，ZD为0.451。

图12 每个区域的Schmidt系数（a）ZA，（b）ZB，（c）ZC，（d）ZD。

根据单晶金属的拉伸变形机制和临界应力剪切定律，屈服强度可以用以下公式表示：

其中，τk是材料的临界剪应力，cosφcosλ是Schmidt系数。将该数据与图12中的数据相结合，发现在激光PTA样品中，Schmidt因子和细化晶粒结构相对较大，理论分析屈服强度值较高。这一结论与下一节中的机械性能试验一致。

此外，对于PTA样品的ZA和ZB区域，Schmidt 系数在非层间（ZA）和层间（ZB）中分别保持接近0.5%和12%，表明层间和非层间区域的强度相对较低。相比之下，激光PTA样品的ZC和ZD区域，Schmidt因子在非层间（ZC）和层间（ZD）中分别保持接近0.5%和12%，且Schmidt 因子区域分布更为分散，表明强度相对较高。

因此，无论是在层间还是非层间，激光能量对微观结构都有显著影响。随着激光功率的增加，激光束对熔池的搅拌作用增强。在熔池固液界面生长的枝晶被流体对流破坏，并进一步细化，形成连续的细等轴晶层，位于层间区域。因此，细等轴晶粒层基本上消除了相邻层中柱状晶的连续生长，导致细等轴晶粒层和柱状晶层的结构特征在沉积层中间隔生长。这种效应将反映在沉积层的机械性能上。

3.3. 拉伸性能

机械性能的研究主要集中在不同工艺及其各向异性性能的影响上。制备了水平（O-X）和垂直（O-Z）拉伸试样，取样位置和拉伸试样尺寸如图13a所示。由于拉伸试样为非标准小尺寸试样，为了确保拉伸试验的可靠性，使用辅助夹具夹紧试样，如图13a所示。图13b显示了拉伸试验后的水平和垂直样品。可以看出，激光PTA试样断裂与加载方向之间存在一定角度，但PTA试样断裂与加载方向垂直。观察垂直拉伸试样，发现断裂位置均在层间区域，表明该区域是机械性能较弱的区域。推测由于层间区域晶粒尺寸差异较大，在该区域的变形过程中会产生应力集中，可能导致断裂。

图13 拉伸试验。（a）拉伸试样图和（b）拉伸断裂位置。

图14显示了拉伸试验的结果。施加的激光功率分别为100w、300w和500w。图14a显示了UTS以及垂直和水平方向之间的强度差。PTA样品的水平方向UTS为586.05 MPa～613.3 MPa，垂直方向样品UTS范围为507.8 MPa～549.6 MPa。当施加激光能量时，水平和垂直方向的拉伸强度增加。当激光功率达到500W时，水平方向UTS范围为670.3MPa～697MPa，垂直方向UTS范围为694.3MPa～710.1MPa。UTS平均差值（表2）从PTA工艺中的62.14 MPa降至500 W激光PTA工艺中的16.6 MPa，下降了73.29%。结果表明，激光能量有效地降低了拉伸性能的各向异性。

图14 不同激光功率下样品的（a）UTS，（b）伸长率以及垂直和水平方向的差异（c）PTA和500 W激光PTA样品的水平（d）垂直拉伸曲线。

表2 生产测试结果。

图14b显示了样品的伸长率及其在垂直和水平方向上的差异。随着激光功率的增加，水平和垂直延伸率增加。当激光功率达到300w时，垂直方向延伸率为13.27%～16.9%，水平方向延伸率为15.18%～15.77%。伸长率平均差异如表3所示。随着激光能量的增加，伸长率平均差从PTA工艺的2.47%下降到500w激光PTA工艺的0.8%，下降了67.61%。结果表明，施加激光能量后，拉伸各向异性呈下降趋势。

表3 伸长的测试结果。

激光能量对垂直方向UTS和伸长率的改善优于水平方向。特别是激光功率对垂直机械性能的影响存在一个功率阈值。当激光功率为300和500 W时，垂直方向的延伸率超过水平方向的延伸率。当激光功率为500w时，垂直方向UTS超过水平方向UTS。图14c和d是功率为500 W时，PTA工艺和Laser-PTA工艺垂直和水平方向试样的拉伸曲线。结果表明，激光能量在垂直方向上显著提高了UTS和塑性，在水平方向上提高了UTS，但塑性改善效果不明显。

图15 层间区域的Schmidt因子(a) 0 W， (b) 100 W， (c) 300 W， (d) 500 W。

图15示出了横截面中层间区域的Schmidt因子分布，并且计算了关于X方向的Schmidt 因子。可以看出，PTA工艺样品层间区域的Schmidt因子几乎分布在0.4–0.5的范围内，这意味着该区域的强度较低。对于激光PTA工艺，当激光功率从100W增加到500W时，Schmidt因子几乎在0.25–0.5范围内分布，而接近0.5的Schmidt 因子分布显著降低。

统计数据表明，平均Schmidt因子分别为0.458、0.445和0.449。结合方程式（3），上述Schmidt系数分析表明强度更高。此外，黄色的低Schmidt因子面积分布更为分散，Schmidt因子的标准偏差从7.42%降至4.97%。Schmid系数的偏差越小，意味着协调变形所需的滑动系统越少，从而导致应力集中越小。因此，可以表明，激光PTA工艺使层间区域的强度更高、更均匀。根据上述对试样微观结构的分析，垂直方向上机械性能和各向异性的显著改善与层间区域垂直方向上晶粒尺寸的细化和织构的弱化密切相关。

4.结论

在激光PTA-AM工艺中，激光能量冲击熔池对熔敷组织的微观结构有重要影响。结果表明，不低于300W～400W的激光能量可以细化沉积层中的晶粒。特别是，激光能量在层间区域造成等轴细晶粒分布，这完全阻止了添加剂制造结构相邻层中柱状晶体的连续生长。同时，激光能量使晶界取向差更接近于自由取向曲线，消除了沉积层中晶粒的择优取向，有利于改善力学性能的各向异性。

沉积层中出现了从低角度晶界到高角度晶界的转变，加上晶粒细化效应，显著提高了增材制造的结构强度。机械性能分析结果表明，平均UTS在水平方向上增加了15.66%，在垂直方向上增加了32.36%。平均延伸率水平方向提高了12.38%，垂直方向提高了48.80%。水平方向和垂直方向的UTS平均差降低了73.29%，伸长率平均差降低了67.61%。因此，激光能量对熔池的影响可以显著改善激光PTA增材制造中机械性能的各向异性。

来源：Study of the microstructureand mechanical properties in multilayered structures created by Laser-PTAadditive manufacturing，MaterialsScience and Engineering: A，doi.org/10.1016/j.msea.2021.142299

参考文献：S. Kumar, S.Elangovan, R. Mohanraj, J. Ramakrishna, Review on the evolution and technologyof State-of-the-Art metal additive manufacturing processes, Mater. Today: Proceedings(2021) 2214–7853. ，A. Meisam, A. David, J. Peter, A. Lorenzo, L. Richard, et al.,Additive manufacturing of metamaterials: a review, Addit. Manuf. 36 (2020)101562.