江苏
导语
全球二氧化碳过量排放不断引发着温室效应、海洋酸化等一系列生态危机，极大威胁了人类的生存安全，碳捕集、利用与封存（CCUS）已成为固碳减排的重要手段。而传统有机胺吸附、膜分离等碳捕集技术，普遍存在设备腐蚀、反应能耗高、膜污染等缺陷，大幅制约了其规模化发展。矿化固碳是指利用碱金属离子与CO 2 在常温下发生碳酸化反应，通过结晶将气态CO 2 转化为化学性质高度稳定的碳酸盐矿物。其凭借可长久封存CO 2 、泄漏风险极低，且矿化产物具备额外的经济价值等优势，是极具前景的碳捕集技术，但其长期受限于反应热动力学缓慢、结晶反应过程混乱、产物利用困难等问题。近日，重庆大学界面仿生能源李猛教授团队（重庆大学-新加坡国立大学联合实验室）从鸡蛋壳天然快速的生物矿化现象中获得启发，开发出ZIF-8-NH2@PAM仿生水凝胶复合体系，以仿生酶（ZIF-8）催化耦合水凝胶限域原位结晶策略，实现高效低能耗碳封存。
前沿科研成果
本工作提出了一种矿化固碳材料的仿生设计策略，即受碳酸酐酶（CA）催化蛋壳快速生物矿化的启发，创新性地引入经氨基功能化改性的仿生酶（ZIF-8-NH2）以加速CO2水合的热动力学过程（图1-2）。同时，与含有CaCl2的聚丙烯酰胺（PAM）水凝胶结合，构建矿化固碳限域反应界面，在加速CO2水合的同时实现CaCO3的原位矿化结晶。结果表明，通过ZIF-8-NH2对CO2水合过程的催化加快，水凝胶获得了优异的固碳效果（图3）。且由密度泛函理论（DFT）计算证实，ZIF-8-NH2提高了对CO2的吸附性能，这归因于-NH2和CO2之间的强相互作用。同时，它降低了CO2水合反应途径中的过渡态（TS）能垒，从而加快热力学过程。此外，利用ZIF-8-NH2和CaCO3与重金属铜离子间的化学配位沉淀作用，实现了对Cu2+的有效去除，证明该矿化固碳产物在重金属污水处理方面具有较大应用潜力（图4）。该工作以“Biomineralization-Inspired Hydrogels Enable Thermodynamically Enhanced CO2 Hydration for Efficient CO2 Sequestration”为题发表于国际知名期刊The Journal of Physical Chemistry Letters（DOI: 10.1021/acs.jpclett.6c01941）。
图1. ZIF-8-NH2的制备与表征（来源：J. Phys. Chem. Lett.）
图2. ZIF-8-NH2的最佳氨基接枝量筛选及其加速CO2水合反应的机制探讨（来源：J. Phys. Chem. Lett.）
图3. ZIF-8-NH2@PAM可实现高效的CO2封存（来源：J. Phys. Chem. Lett.）
图4. ZIF-8-NH2@PAM-CaCO3的原位矿化结晶及其去除Cu2+的再应用（来源：J. Phys. Chem. Lett.）
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