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《自然·通讯》中科大/中科院苏州纳米所:嵌入增强柔性水凝胶网络,实现共生皮肤界面!

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第一作者:Jun Ma

通讯作者:Ting Zhang,Lianhui Li

通讯单位:中国科学技术大学,中科院苏州纳米所

DOI: 10.1038/s41467-026-75372-3

背景介绍

可穿戴电生理监测突破了传统医疗保健的时空限制,能够直接解读神经和器官的“电信号”,从而在可观察到的行为变化或外周生理信号出现之前,早期评估身体的功能状态。这在诸如长时间驾驶等场景中具有至关重要的价值,因为疲劳的累积往往难以通过传统的行为检测手段发现——然而,根据世界卫生组织和全球交通统计数据,疲劳每年直接导致数百万起交通事故和数万人死亡。获取舒适、长期稳定且高质量的电生理信号一直是可穿戴电生理监测研究的核心,而柔性电极的材料和结构设计方面的进步也推动了这一目标的实现。然而,在柔性电极与复杂的皮肤表面之间建立最佳的机电界面仍然是一个挑战,这构成了通过电生理监测进行可靠的、数据驱动的人体状态分析的主要障碍,亟待克服。

与依赖离子-电子跃迁的电子导电电极系统相比,柔性离子导电水凝胶与人体皮肤的离子生理环境具有天然的相容性,能够实现低阻抗的离子-离子传导界面,从而显著提高电生理信号的保真度,使其成为下一代可穿戴监测设备的理想选择。然而,水凝胶水性离子体系固有的基本挑战——包括水分流失、界面剪切滑移和透气性不足——仍然持续阻碍着它们作为稳定可穿戴电生理电极的可靠性和实用性。添加高浓度甘油是水凝胶中广泛采用的水化策略,但其高粘度不仅会导致不理想的粘稠质地,还会稀释可移动离子并增加迁移阻力,从而提高电阻抗,进而影响对微弱电生理信号(如脑电图 (EEG))的检测。此外,透气性差的导电离子水凝胶形成的封闭界面会破坏皮肤的自然生理功能,同时水化水凝胶与皮肤之间的剪切运动也会对佩戴舒适度和信号质量产生双重负面影响。突破当前离子导电水凝胶的上述限制,构建透气、界面稳定且电稳定的水凝胶电极-皮肤界面,是将水凝胶的优势转化为可靠的、高保真电生理监测的紧迫而必要的步骤。

本文亮点

1. 本工作展示了一种嵌入式界面增强型透气导电水凝胶网络(BCHN)与皮肤之间的共生界面,用于高保真度的长期电生理监测。

2. 通过将含氯化钠的聚乙烯醇水凝胶嵌入氧化电纺三维多孔聚乳酸骨架中,构建了一种具有嵌入式增强界面的BCHN,该界面具有密集的离子传输通道和多个水分子吸附位点。

3. 应用后,透气性(1.85 kg·m⁻²·day⁻¹,约为皮肤汗液量的3倍)的柔性导电水凝胶网络,其弯曲刚度约为10⁻¹⁰ N·m²,能够无缝贴合皮肤的微观结构,形成共生的BCHN-皮肤界面。

4. 该界面使BCHN能够与皮肤和谐“呼吸”,通过动态平衡汗液的吸收、渗透和蒸发,维持稳定的水合作用和导电性。即使在20%相对湿度下,其阻抗仍能保持在55 Ω。

5. 集成到可穿戴监测系统中后,BCHN电极能够维持高质量信号(信噪比>25 dB)超过30天,从而可以通过长期脑电图分析对驾驶员疲劳进行定量评估和早期预警。

图文解析


图1:透气导电水凝胶网络(BCHN)的结构设计和多功能特性。

a. BCHN电极的示意图,该电极由嵌入PVA水凝胶的氧化PLA纳米纤维组成,用于多模态电生理监测(EEG、ECG、EMG)。b. 多孔PLA纤维和水凝胶包覆的BCHN结构的SEM图像。比例尺分别为5 μm和2 μm。c. 不同PVA浓度下PLA和BCHN电极的孔隙率。d. 不同PVA浓度涂层薄膜的水蒸气透过率(WVTR)。e. 不同厚度BCHN电极的WVTR和总失水量。f. 光学照片显示BCHN电极与人体皮肤的无缝贴合。g. 不同身体部位皮肤表面微槽的宽度和深度分布。h. 不同厚度BCHN电极的弯曲模量。误差线代表平均值±标准差,n=3。


图2:多孔和光滑BCHN电极的电学特性。

a、b 多孔(a)和光滑(b)纳米纤维水凝胶中导电通路示意图。c 不同NaCl浓度下BCHN电极在1 kHz下的阻抗。d 完全水合BCHN电极在不同NaCl浓度下1至1,000,000 Hz的阻抗谱。e 1 kHz阻抗和WVTR与先前报道研究的比较。f-i 多孔(f、g)和光滑(h、i)水凝胶电极在0.1–10,000 Hz 1 Vpp方波刺激下的电压响应,同时测量生成信号和记录信号以模拟生理频率范围。误差线代表平均值±标准差,n=3


图3:BCHN电极的水分平衡微环境和湿度适应性电化学行为。

a 示意图展示了BCHN在低水合状态和高水合状态下的水分调节机制,包括从皮肤汗液和环境湿度中吸收水分。b 相同离子浓度BCHN电极在不同含水量下的电化学阻抗谱(EIS)。*含水量已归一化至冻融平衡状态(100%),高于100%的值表示相对于该参考值额外吸收了水分。c 电极在静息状态和运动状态下于10 Hz和1000 Hz频率下的皮肤接触阻抗,以及相应的电极-皮肤界面光学图像。 d. 在不同相对湿度 (RH) 水平下,对空气中和皮肤上的 BCHN 电极进行水分通量分析,包括水分蒸发 (Jout)、吸收 (Jin) 和净传输 (Jnet),以及水分保持情况。e. 空气中和皮肤上 BCHN 电极的重量和阻抗 (1 kHz) 随时间的变化,表明其处于水合平衡状态且阻抗稳定。f. 在不同 RH 条件下,测量空气中和皮肤上 BCHN 电极的离子电导率。g. 在 60% RH 下,将 BCHN 电极从空气转移到皮肤时,离子电导率和重量的动态变化。误差线代表平均值 ± 标准差,n = 3。


图 4:使用 BCHN 电极进行心电图 (ECG) 和肌电图 (EMG) 信号的电生理监测。

a–c. 使用 BCHN 电极进行心电图监测,(i) 和 (ii) 记录心电图信号。 (iii) 热图描绘了均值和标准差以及用于信号稳定性评估的移动平均分析。d 在不同状态下(电脑工作、休息和行走)连续进行 2.5 小时的心电图监测。e 比较第 3、7 和 30 天 BCHN 电极的心电信号稳定性。f 比较第 3、7 和 30 天商用电极和 BCHN 电极的心电信号信噪比 (SNR)。g (i)多孔 BCHN 电极、非多孔 BCHN 电极和商用电极记录的肌电信号和(ii)背景噪声,以及 h 三种电极的肌电信号热图。i 肌电信号分别在未出汗皮肤和出汗皮肤上记录。j 比较多孔电极、非多孔电极和商用电极在出汗前后的噪声功率和信噪比(环境温度 28°C,轻度体力活动,出汗 30 分钟前后)。 k. 用不同电极提取物培养细胞的荧光图像,用于生物相容性评估。误差线代表平均值±标准差,n=3。


图 5:使用 BCHN 电极进行脑电图监测和认知状态区分。

a. 将 BCHN 电极和丝网印刷电极与蓝牙模块集成,置于额头,并通过智能手机用户界面实现实时脑电图可视化。b. 使用集成系统从 FP1 和 FP2 通道进行实时脑电图记录。c. 将脑电信号分解为 δ、θ、α、β 和 γ 频段。d. 在静息、工作和放松状态下进行两小时动态脑电图监测,并进行相应的功率谱密度 (PSD) 分析。e. 比较测量开始和结束时 BCHN 电极和商用电极的信号漂移。f–i. 专注状态:示意图 (f)、代表性脑电图波形和频谱图 (g)、PSD 分布 (h) 以及额叶 α 不对称性 (FAA,FP1–FP2) (i)。 j–m 放松状态:示意图 (j)、代表性脑电波形和频谱图 (k)、功率谱密度分布 (l) 和 FAA 分析 (m)。误差线代表平均值 ± 标准差,n = 3。


图 6:BCHN 电极在驾驶疲劳期间进行长期脑电图监测的实际应用。

a–d 真实驾驶场景,展示了四种典型的认知状态:初始警觉、轻度疲劳、音乐诱导放松以及连续驾驶 5 小时后的重度疲劳。e 5 小时驾驶过程中连续双通道(FP1 和 FP2)脑电图记录。f δ、θ、α、β 和 γ 频段频谱功率的时间演变。g–j 四种基于脑电图的疲劳指标——TPR、TAR、TBR 和 ABR 的动态变化。k 基于多指标整合的疲劳程度评估评分。

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