江苏
导语
近期，国际化学顶尖期刊Angewandte Chemie International Edition在线发表了华中师范大学化学学院黄义/刘晓教授的最新研究成果“Unassisted Electrocatalytic Hydrogenation Coupled with Aldehydes Oxidation on Bifunctional Pd-Cu Synergistic Sites”。华中师范大学为第一完成单位，论文第一作者为华中师范大学2023级博士研究生乔泽玉，2022级本科生张钰淇（第三作者）参与了此工作，黄义教授和刘晓教授为共同通讯作者。
背景
加氢与氧化反应是化学合成中两类最基本的转化过程。传统热催化路线依赖高压H₂/O₂，不仅存在安全隐患，而且碳足迹较高。相比之下，电催化技术可在温和条件下利用水作为氢/氧源，展现出绿色可持续的优势。配对电解通过耦合阳极氧化与阴极氢化反应，有望提升能量利用效率并同时产出高值化学品。然而，受制于阴、阳两极反应电位的固有差异以及高效双功能催化剂的缺乏，实现配对电解从“耗电”向“发电”的范式转变仍面临巨大挑战。因此，设计高效电催化剂以调控起始反应电位，进而有效驱动“阴极氢化–阳极氧化”耦合体系，显得尤为关键。值得注意的是，部分高附加值氢化反应的理论还原电位高于与之配对的氧化反应的理论氧化电位，这为耦合体系在热力学上实现能量输出提供了可能。然而，理论电位与实际起始电位之间的偏差，已成为制约这一目标达成的关键瓶颈。
概述
近年来，华中师范大学黄义教授团队聚焦于以水为氢/氧源的电催化合成研究，创制了系列高性能电催化剂和发展了多种新型电催化反应体系，从材料与体系双维度持续攻关，为温和水相电催化领域奠定了扎实的理论基础，并积累了充分的实验证据（Nature Commun.2026, 17, 4202; Angew. Chem. Int. Ed.2025, 64, e202417092; Angew. Chem. Int. Ed.2024, 63, e202406046; Adv. Funct. Mater.2026, 36, e25819; J. Energy Chem.2025, 111, 393）。在此研究中，本研究设计了一种基于双功能Pd-Cu协同位点的电化学系统，成功实现了阴极不饱和化合物加氢与阳极醛氧化反应的无电能输入耦合。该系统不仅同时在两电极上生成高附加值化学品，还能对外输出电能，构建了一种新型“化学能→电能”转化范式。实验研究和理论计算表明，Pd-Cu协同机制优化了加氢和氧化反应中的氢转移动力学。具体而言，钯位点促进水解离生成活性氢，随后溢流至相邻的铜位点以催化加氢反应，同时钯位点调节铜位点的电子结构，促进C-H键断裂，并在醛类氧化过程中促进H₂生成。该体系可拓展至多种不饱和化合物（如硝基苯、糠醛、5-羟甲基糠醛等）的加氢及多种醛类（如苯甲醛、糠醛等）的氧化，构建了一系列醛-不饱和化合物电池，其阳极和阴极均可同步生成增值产品并供电。这项工作证明了精准的催化剂设计能有效协同配对电解中的氧化与还原反应，实现了从电能消耗到化学能与电能协同产出的范式转变，为可持续电合成提供了全新思路。
图1：技术路线（a）传统热化学和电化学升级策略的示意图，用于生产化学品。（b）不同阴极和阳极反应的比较。（c）本研究中无辅助的配对电解的示意图。
图文解析
黄义教授课题组长期致力于开发高效电催化系统用于小分子活化与高值化学品合成，构建了双活性位点加氢电催化剂，揭示了活性氢生成、界面氢溢流迁移及利用的协同增效新机制；提出了卤素介导的间接电氧化新方法，实现了烯烃的高选择性转化；基于阴阳极反应的热力学或动力学协同原理，构建了阴阳极配对电催化新体系，提升了电能–化学能转化体系的原子经济性与能量效率。相关成果发表于Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Funt. Mater.、Appl. Catal. B: Environ. Energy、J. Energy Chem.等国际国内知名期刊。
该工作得到了国家自然科学基金、湖北省重点研发计划、华中师范大学高层次人才启动基金的支持。
文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.9988326
课题组主页：https://www.x-mol.com/groups/yihuang
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