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导读
近日，湖南师范大学化学化工学院谭蓉教授课题组在人工光合成乙醛领域取得了重要进展，首次实现了利用空气、阳光和水选择性地人工光合成乙醛。该研究成果以“Atmospheric CO₂-to-Acetaldehyde Artificial Photosynthesis in Metallo Hydrogen-Bonded Organic Frameworks” 为题在Nature Communications上发表。
利用太阳能将空气中CO2转化为高附加值化学品，是解决能源危机和缓解温室效应的重要途径。如何合理构建光催化体系，克服空气中二氧化碳浓度极低、反应中质子转移动力学速率慢等问题，成为该领域面临的巨大挑战。本研究提出基于金属氢键有机框架材料的“质子穿梭载体”策略，无需依赖高浓度纯CO2、外加牺牲剂和人工光源，首次实现了自然条件下空气中CO2选择性人工光合成乙醛。
以三联吡啶锌拟卤素配合物为催化单元，通过氢键与π–π作用自组装，精准构建了金属氢键有机框架HNNU-X(X= O, S, Se)。框架中三联吡啶基阳离子作为二氧化碳捕获与活化位点，实现空气中二氧化碳直接捕获富集；拟卤素阴离子充当质子穿梭载体，将水光解原位生成的氢离子快速转运至吸附态二氧化碳位点，实现二氧化碳还原与水氧化半反应协同耦合。基于此，仅需阳光、空气和水，无任何牺牲剂条件下，HNNU-Se可高效催化生成乙醛（产率达557.1 μmol g−1 h−1），产物电子选择性达95%。该研究为人工光合成制备乙醛提供了新方法。
该成果得到国家自然科学基金、湖南省自然科学基金等项目支持。湖南师范大学为论文第一完成单位。湖南师范大学谭蓉教授、湘潭大学裴勇教授和湖南科技大学尹双凤教授为论文共同通讯作者。湖南师范大学博士研究生庞钧和湘潭大学博士研究生白昕宇为论文共同第一作者。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-026-75384-z
来源：湖南师范大学
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