独特的氢负离子——氢负离子导体的研发与原型电池的突破

有用，但并不是普遍规律。关键区别在于“端口数”和“模式数”不同。天线端口是读取和控制电磁场的接口，真正承载信息的则是电磁场中的独立模式。如果孔径大小、工作频率和传播环境都没有改变，继续增加阵元，往往只是把同一片电磁场采得更细，而不是产生新的独立模式。可以把这件事类比为拍摄一幅图像。传感器像素太少时，细节会丢失；但当像素数已经足以记录镜头所能分辨的细节后，继续增加像素，并不会突破镜头孔径决定的分辨率上限。天线阵列也类似：阵元过少会漏掉模式，阵元足够后再继续加密，主要改善的是控制精度、校准能力和系统鲁棒性，而不是自动增加物理自由度。其原因来自波动约束。在给定频率下，电磁场在空间中的变化速度不能任意快；在给定孔径下，可被稳定激发和接收的空间模式也有限。若阵列采样已经覆盖主要空间带宽，继续减小阵元间距就会进入冗余采样区间。此时系统可能更容易做波束赋形、误差补偿和连续孔径近似，但可独立传输或分辨的信息流数，不会随天线数成比例增加。因此，评价超密阵列、连续孔径或全息MIMO时，不能只看端口数。更需要问的是：系统是否真正获得了新的可用模式？是否能稳定访问新的传播方向、波前曲率、极化状态或近场结构？如果答案是否定的，更多端口主要是工程实现手段；如果答案是肯定的，更多端口才可能转化为新的有效自由度。下一节将进一步说明：自由度到底是什么。

|作者：崔继荣 陈萍†

(中国科学院大连化学物理研究所）

本文选自《物理》2026年第7期

摘要氢负离子(H−)作为一种极化率高、还原性强的阴离子，为构建无枝晶、高能量密度的固态电池提供了全新思路。然而，长期以来，在室温下找到一种既能高效传导氢负离子、又能有效阻止电子通过的固态电解质，一直是该领域的核心难题。该问题在2025年迎来突破，一种核壳结构的复合材料被设计出来：其内部核心负责快速传输氢负离子，外部壳层则阻挡电子，从而实现了离子与电子的选择性输运。基于这种新材料，全球首例可在室温下可逆充放电的全固态氢负离子原型电池得以成功制造。文章将从研究背景、设计思路、微观机制、器件性能及未来展望等多个维度介绍这一工作，并探讨其对固态离子学和电化学储能领域的重要意义。

关键词氢负离子导体，全固态电池，核壳结构，稀土氢化物，超离子传导

01

储能技术的多元探索与氢负离子的独特价值

过去三十年，锂离子电池以其高能量密度和长循环寿命深刻改变了人类社会的能源利用方式。从智能手机到电动汽车，从便携医疗设备到大容量储能电站，锂离子电池已成为现代科技生活不可或缺的基石。然而，任何一种技术都不可能满足所有场景的需求。在锂离子电池持续进步的同时，全球科学家也在积极探索基于不同电荷载流子的新型电化学储能体系，以丰富未来的技术选项，应对多样化的应用场景。

这些探索涵盖了阳离子与阴离子两大方向。在阳离子家族中，钠离子电池因钠资源丰富、成本低廉而备受关注，在大规模电网储能领域展现出巨大潜力；镁、锌、铝等多价离子电池则凭借多电子转移带来的高体积比容量，被视为进一步提升能量密度的候选者。在阴离子领域，氟离子电池基于高电负性元素可实现多电子反应，氧离子导体则是固态氧化物燃料电池的核心，但这些体系往往受限于高温运行条件或较差的电极反应动力学。与上述载流子相比，氢负离子(H−)展现出截然不同且极具吸引力的特性组合，使其在构建下一代室温固态电池方面具有独特的优势。氢负离子(H−)是一个氢原子额外捕获一个电子后形成的带负电粒子，它拥有几个独特的物理化学性质。首先，H−具有极强的还原性，其标准氧化还原电位E (H−/H2)=−2.3 V(相对于标准氢电极)，这使其具备构筑高电压电池的潜力。其次，H−的离子半径较大(约1.4 Å)，且电子云高度可极化，使其在晶格中展现出“柔软”的特性，能够更容易地通过缺陷、晶界等通道迁移。第三，H−是阴离子，在电池放电时从正极移向负极，这与放电时Li+、Na+等阳离子从负极移向正极的方向相反。这意味着在充电过程中，负极发生的是H−的嵌入反应(形成金属氢化物)，而非金属的沉积，因此从原理上彻底规避了金属枝晶的形成，为构建本质安全的电池提供了可能。此外，氢是宇宙中含量最丰富、环境最友好的元素，以氢化物为电极材料的理论比容量非常可观。例如，LiH的理论容量达3350 mAh/g，远高于当前商用石墨负极(372 mAh/g)。氢负离子电池因此被认为是一种极具潜力的新型储能技术(图1)[1]。

图1 氢负离子电池的潜在应用场景与特性

然而，要构建一个可工作的氢负离子电池，首先需要一种能够在室温下快速传导H−的固态电解质。更重要的是，该电解质必须同时具备极低的电子电导率(以防止电池内部短路)和宽的电化学窗口。在2025年之前，如何获得能够同时满足这些条件的室温H−导体，一直是该领域长期悬而未决的核心挑战。直到一项来自中国科学家的突破性研究，为这个领域带来了真正的转机。

02

氢负离子导体的艰难求索：从高温到室温

要理解2025年这项突破的意义，有必要简要回顾氢负离子导体的研究历程。与成熟的Li+、Na+、H+、O2−等离子导体相比，H−导体的研究起步较晚，在一段时间内被视为固态离子学的“最后前沿”[2]。截至2025年，相关论文总数虽不足40篇，但高水平论文占比极高，足见其研究难度与科学价值。下文中我们主要介绍几个具有里程碑意义的进展。

(1)碱土金属氢化物：高温下的优良表现

2015年，Verbraeken等人报道了BaH2在高温下的H−传导性能[3]。他们发现，BaH2在约420℃发生结构相变，从低对称的正交相转变为高对称的六方相。这一相变导致H−电导率跃升，在630℃时达到0.2 S/cm，超过了当时最好的O2−或H+导体。然而，在中低温区(小于300℃)，BaH2的离子电导率急剧下降，难以满足室温应用需求。后续研究通过阴离子有序化(如Ba2H3X，X=Cl, Br, I)[4]和氧氢化物设计(如Ba2LiH2.7O0.9)[5]，成功将操作温度降至200℃左右，但仍难以触及室温。

(2)稀土金属氢化物：本征高离子迁移与电子传导的伴随

与碱土金属氢化物不同，稀土金属三氢化物(REH3，RE=La,Ce,Pr等)展现出了诱人的室温H−迁移能力。早在20世纪后期，研究者就发现REH3具有极高的H−扩散系数[6]。然而，由于禁带带宽较窄，REH3也伴随一个显著特点：强烈的电子传导。例如，LaH2.93在室温下的电子电导率高达2 S/cm，远高于固态电解质的离子电导率，因此难以直接用作电解质。如何在保留稀土氢化物本征高H−迁移能力的同时，抑制其电子传导，成为该领域的关键科学问题。

(3)两条突围路线：氧元素掺杂与晶格畸变

面对这一挑战，研究者们尝试了多种策略。2016年，Kobayashi等人通过在稀土氧氢化物(如La2LiHO3)中引入氧，成功抑制了电子传导，并首次在高温实现了全固态H−一次电池的放电[7]。然而，氧的引入也一定程度上影响了H−的扩散，离子电导率普遍低于10−3 S/cm。

2023年，中国科学院大连化学物理研究所团队提出了“晶格畸变”策略[8]。他们通过高能球磨在LaHx中引入大量纳米晶和晶格缺陷，利用“电子—界面散射”效应将电子电导率降低了5个数量级(至10−6 S/cm量级)，同时通过H−的协同迁移机制，在−40℃的低温下仍实现了高达10−2 S/cm的离子电导率。这一工作成功构建了全球首例室温全固态氢负离子一次电池，但当时尚无法实现可逆充放电。原因在于，LaHx的电化学窗口较窄，且与电极材料的兼容性有待进一步提高。

这就引出了下一个挑战：如何进一步提高电解质的热稳定性和电化学窗口，从而构建可充电的H−二次电池？答案，藏在一种精妙的“核壳结构”设计中。

03

核壳结构设计：一种新的思路

研究团队将目光转向了另一种稀土氢化物——CeH3。CeH3同样具有极高的本征H⁻迁移率，但其电子传导比LaH3更为明显(因含有未成键的4f 电子)，单纯依靠晶格畸变仅能将其电子电导降低约1.5个数量级，远不足以满足电解质要求。 因此，需要一种更强有力的手段来抑制电子传导，同时保留H⁻的快速迁移能力。

团队提出了一种“核壳结构”设想：是否可以在稀土氢化物(如CeH3)表面包覆一层宽带隙、电子绝缘但允许H−通过的壳层材料，从而构筑一个“电子阻截、离子导通”的异质界面？基于这一想法，他们选择了CeH3作为核材料，BaH2作为壳材料[9]。选择BaH2主要基于以下几点考量：(1)BaH2是宽带隙半导体(带隙约3·85 eV)，可有效阻挡电子；(2)BaH2具有优异的热稳定性(分解温度大于660℃)和电化学稳定性；(3)BaH2在高温下是优良的H−导体，虽然室温电导率低，但作为纳米薄层时，其界面结构可能发生改变，有利于H−传输；(4)BaH2的(010)晶面与CeH3的(111)晶面具有较高的晶格匹配度(失配度仅2·21%)，有利于形成紧密的异质界面。

图2 CeH3@BaH2的核壳结构示意图及高分辨电镜微观表征 (a)电解质颗粒的核壳结构模型，核心为CeH3，外壳为BaH2纳米层；(b)电解质颗粒的高分辨电镜图像，以及蓝绿色方框区域所对应的EELS元素分布图。分布图通过同时采集Ce和Ba的信号并叠加(MIX)，显示出Ba元素富集在壳层、Ce元素富集在核心

研究团队采用高能球磨法，将CeH3与BaH2混合球磨。出乎意料的是，两种材料在机械处理过程中自发组装成了均匀的核壳结构(图2)。其背后的道理其实很直观：BaH2比CeH3要“软”得多，前者的杨氏模量和剪切模量约为43 GPa和17 GPa，而后者则高达96 GPa和38 GPa。打个比方，如果把材料比作金属，CeH3更像硬钢，而BaH2更像软铅。在机械球磨的强烈撞击和剪切作用下，较软的BaH2颗粒被压扁并均匀地包裹在较硬的CeH3颗粒表面，同时这层薄壳还发生了非晶化(即原子排列不再像晶体那样规整)，形成厚度约2 nm的连续包覆层。高分辨电镜及EELS(电子能量损失谱)元素分布图(图2(b))证实，Ba元素均匀富集在壳层，Ce元素集中于核心，壳层在每个颗粒表面都实现了均匀覆盖。

04

核壳结构的精妙之处：性能的多维提升

(1)电子电导率的显著下降

电化学测试结果令人振奋。结晶良好的CeH3电子电导率约为3.0×10−2 S/cm。球磨处理(BM-CeH3)由于引入晶格缺陷，使其电子电导率降至7.9×10−4 S/cm，降低了约1.5个数量级。而当CeH3被BaH2薄层包覆后，3CeH3@BaH2的电子电导率进一步降至3.2×10−6 S/cm，比结晶CeH3低了4个数量级，与球磨BaH2本身相当(图3)。这一结果清楚地表明，BaH2壳层起到了优异的电子阻挡作用。

图3 CeH3@BaH2的电子与离子输运性能 (a)CeH3@BaH2、球磨处理的BM-CeH3及结晶良好的CeH3在室温下的电子电导率对比。插图为核壳结构模型，显示电子被BaH2壳层阻隔，而离子可自由传输；(b)CeH3@BaH2及单组分原料BM-CeH3、BM-BaH2的电子电导率(空心图标)和离子电导率(实心图标)随温度的变化。CeH3@BaH2的电子电导率趋近于壳层材料BaH2，而离子电导率则与核心材料CeH3接近

(2)离子电导率：室温快离子，高温超离子

更令人欣喜的是，尽管电子被有效阻挡，H−的迁移却几乎未受影响。3CeH3@BaH2在室温下的离子电导率超过10−4 S/cm，离子迁移数大于0.99，意味着通过电解质的电流中，超过99%由H−贡献。当温度升至60℃时，离子电导率突破10−3 S/cm，材料进入超离子态；在180℃时，离子电导率高达1.9×10−2 S/cm。其活化能仅为0.30 eV，远低于大多数固态电解质。

更重要的是，该电解质展现出优异的稳定性。在100℃和140℃下连续测试超过200小时，未检测到明显的离子电导率衰减。对应电池在高电流密度(2.7 mA/cm2)下循环200小时后，仅有轻微退化。

(3)热稳定性与电化学窗口的拓展

热重分析表明，纯CeH3在室温以上即开始缓慢释放氢气，而3CeH3@BaH2在200℃以下几乎不分解，热稳定性大幅提升。线性扫描伏安测试显示，该电解质的电化学窗口约为1.0 V，足以兼容多种电极材料的氧化还原反应。

这些性能数据的背后，是核壳界面处深刻的物理化学机制。

05

界面之秘：理论计算与实验揭示的输运机制

核壳结构为何能同时实现“阻电子”与“通离子”？研究团队结合密度泛函理论(DFT)计算和多种先进表征手段，揭示了其微观机制。

(1)界面电子结构：内建电场的形成

DFT计算表明，BaH2(010)晶面与CeH3(111)晶面形成异质结后，发生了显著的电荷重新分布。平面平均电荷密度差分析显示，BaH2薄层向界面处的CeH3侧转移了电子。这意味着在界面处形成了从BaH2指向CeH3的内建电场。X射线光电子能谱(XPS)和X射线吸收近边结构(XANES)实验结果进一步证实了这一结论：核壳结构样品中的Ba原子结合能高于纯BaH2，表明Ba处于更高的氧化态，即失去了部分电子。

这种内建电场的形成，对于抑制电子传导至关重要。当电子试图从CeH3核(电子导体)穿过BaH2壳层(宽带隙半导体)时，需要克服界面处的肖特基势垒。内建电场进一步抬升了势垒高度，使得电子难以跨越。同时，BaH2本身约3.27 eV的表面带隙(HSE06计算结果)也为电子提供了天然的阻挡层。

(2)界面结构：非晶化与低能垒通道

高分辨透射电子显微镜(HRTEM)观察发现，BaH2壳层在CeH3表面形成了约2 nm厚的薄层，但并未呈现出长程有序的晶格条纹，表明其处于高度无序或非晶态。这一现象可归因于球磨过程中的高能剪切力和BaH2与CeH3力学性能的差异。BaH2的杨氏模量(43.1 GPa)和剪切模量(17.1 GPa)远低于CeH3 (95.8 GPa和37.6 GPa)，因此较软的BaH2倾向于在较硬的CeH3表面铺展并发生非晶化。

非晶结构对于H−的迁移具有独特优势。在晶体中，离子迁移需要克服周期性的势垒；而在非晶态中，离子可以通过“跳跃”至邻近的缺陷位点或自由体积，以较低的活化能实现长程扩散。DFT计算模拟的H−迁移路径表明，在CeH3/BaH2界面处，H−可以借助界面的扭曲配位构型，以协同迁移的方式快速通过，其迁移能垒远低于BaH2体相。

(3)为什么是CeH3和BaH2？

这项工作的关键在于，核壳结构并非简单地将离子导体与电子绝缘体物理混合。如果只是将CeH3和BaH2简单手混(未经球磨)，其电子电导率仍高达10−3 S/cm量级，离子迁移数仅0.64。只有经过球磨形成紧密的核壳界面后，性能才发生质的飞跃。这表明，界面的化学键合与电子重构才是核心。

BaH2之所以成为理想的壳层，是因为其带隙足够宽，与CeH3晶格匹配良好，且H−化学势与CeH3相匹配，使得H−能够跨越界面而不被“陷阱”捕获。CeH3则因其极高的本征H−迁移率而被选为核材料，即使被包覆，H−仍可通过界面缺陷或协同机制快速传导。

06

从材料到器件：首个室温可充电氢负离子电池

有了性能优异的电解质，下一步自然是构建电池。研究团队对大量潜在的电极材料进行了筛选，最终确定了以下配对：

(i)正极(阴极)：NaAlH4。这是一种经典的储氢材料，可在温和条件下可逆地释放氢气：3NaAlH4⇌Na3AlH6+2Al+3H2。该反应涉及H−的脱出和电子的转移，理论比容量高达993 mAh/g (基于NaAlH4质量)。

(ii)负极(阳极)：CeH2。CeH2是H−/电子混合导体，在放电时嵌入H−转变为CeH3，充电时脱出 H−恢复为CeH2。

(iii)电解质：3CeH3@BaH2。电池的构型为：CeH2|3CeH3@BaH2|NaAlH4 (图4(a))。

图4 首个室温全固态可充电氢负离子电池 (a)电池结构示意图：正极为NaAlH4，负极为CeH2，电解质为3CeH3@BaH2。放电时，氢负离子(H−)通过电解质从正极迁移至负极；(b)电池在0.1 A·g−1电流密度下的前20次充放电曲线；(c)正极在放电前、放电后及再次充电后的27Al NMR图谱；(d)氢负离子电池驱动LED发光的照片

(1)电化学性能

在室温(25℃)和0.1A/g的电流密度下，该电池首次放电容量高达984 mAh/g，达到理论容量的99.1%。这意味着NaAlH4几乎完全转化为Na3AlH6和Al。充电后，电池能够可逆地存储电荷。经过20次充放电循环，电池仍保持约402 mAh/g的容量(图4(b))。

(2)反应机理验证

为了确认充放电过程中的化学反应，团队对电极材料进行了非原位表征。固体核磁共振(27Al NMR)分析显示(图4(c))，放电后正极中NaAlH4的信号显著减弱，同时出现Na3AlH6和Al的特征峰；充电后，NaAlH4的信号部分恢复，表明反应具有可逆性。同步辐射XRD分析表明，负极CeH2在放电后晶格膨胀(H−嵌入)，充电后晶格收缩(H−脱出)。

这些结果清晰地表明，电池的工作原理如下：

(i)放电时(正极还原)：NaAlH4+6e−→Na3AlH6+2Al+6H−(H−通过电解质迁移至负极)；

(ii)放电时(负极氧化)：CeH2+H− →CeH3+e−(电子通过外电路流向正极)。

充电过程则完全相反。这是一个典型的“摇椅式”电池，只不过载流子是阴离子H−，而非阳离子Li+。

(3)点亮LED：从概念到演示

单个电池的电压较低(约0.3 V)。为了展示其驱动实际设备的潜力，研究团队将多个单电池串联堆叠，构建了一个输出电压达1.9 V的串联电池组。这个电池组成功点亮了一颗黄色的LED灯(图4(d))。这是氢负离子电池发展史上的一个标志性时刻——它证明这种新型储能体系可以实实在在驱动电子设备。

07

并行的突破：反α-AgI型氢负离子导体

值得一提的是，在中国科学院大连化学物理研究所团队发表这篇Nature论文[9]的第二天(2025年9月18日)，日本东京工业大学的Kanno团队在Science杂志上报道了另一项重要突破[10]。他们合成了一种具有反α-AgI型结构的氢负离子导体Ba0.5Ca0.35Na0.15H1.85。该材料具有体心立方阳离子框架，H−无序地占据四面体和八面体间隙位置，形成了三维快速传导网络。该材料在50℃时的离子电导率约为10−5 S/cm，110℃时达到10−4 S/cm。基于此电解质，他们构建了Mg-H2电池，在90℃下实现了2030 mAh/g的高可逆容量。

这两项工作几乎同时发表，分别代表了两种不同的材料设计理念：界面工程(核壳结构)与体相结构设计(反α-AgI型)。它们共同宣告：氢负离子电池的研究已从“能否传导”的初级阶段，迈入了“如何导得更好、用得更久”的快速发展期。

08

氢负离子电池的未来之路

(1)科学意义：开辟离子传输调控的新范式

从更宏观的视角看，这项研究的意义超越了氢负离子导体本身。它为处理“混合导体”这一普遍存在的材料学难题提供了一种全新的思路。在许多体系中(如氧化物电解质、硫化物电解质等)，离子和电子的共存往往是一把双刃剑：电子传导有助于电极反应，但在电解质中却是有害的。传统的解决方法是通过体相掺杂来增加电子散射或拓宽带隙，但这种方法往往同时牺牲了离子电导率。核壳结构策略则实现了“分而治之”：将离子传导的任务交给本征高迁移的核材料，将电子阻挡的任务交给壳层，而界面处的协同效应甚至可能促进离子传输。这一范式有望推广至其他混合导体体系。

(2)技术前景与当前挑战

尽管取得了里程碑式的突破，氢负离子电池迈向实际应用仍需逐一克服循环稳定性不足、对空气极度敏感以及工作电压较低等关键障碍。电极材料的不可逆副反应和界面退化导致容量在早期循环中快速衰减，借鉴储氢领域积累的掺杂、纳米限域和界面修饰策略，有望大幅提升可逆性。氢化物对水和氧的极端敏感目前仍要求严格的惰性气氛制备与封装，开发具备空气稳定性的新材料或高效保护涂层是走向实用化的必由之路。同时，当前较低的电压限制了能量密度，筛选具有更高电化学势的正极和更低电势的负极，有望将电池电压提升至1 V以上，从而显著拉开能量密度空间。

(3)未来应用场景

氢负离子电池凭借无枝晶特性带来的本征安全性，在电网储能和家庭储能等固定式场景中具有天然优势；部分氢化物在−40℃下依然保持超离子传导，使其在极地、高海拔和航空航天等低温特种电源领域独树一帜。若未来能开发出高电压、高容量的电极对，其能量密度完全有望超越锂离子电池，满足重卡和电动航空等长续航场景的苛刻需求。尤为独特的是，H−同时扮演电荷载体与氢载体的双重角色，使得氢负离子电池可直接与氢能系统耦合，通过可再生能源电解制氢、电池存电放氢，实现氢与电的高效双向转换，在未来的氢电耦合能源网络中占据不可替代的位置。

09

结 语

从2015年BaH2高温超离子传导的报道，到2016年首个H−一次电池的亮相，再到2023年畸变LaHx室温超离子导体的突破，直至今日首个室温可充电H−二次电池的诞生，这条研究脉络清晰地展示了人类对H−这一独特载流子的认知不断深化、驾驭能力不断提升的过程。氢负离子电池，这个曾经被视为“最后前沿”的领域，正以坚实的步伐从基础研究走向应用探索。

当我们在实验室里看着那盏被氢负离子电池点亮的LED灯时，仿佛看到了一个更加安全、可持续的能源未来的微光。这束光，源于氢，源于科学，源于人类对美好未来的不懈追求。

参考文献

[1] Cui J，Cao H，Chen P. The Innovation Materials，2025，3：100175

[2] Yamaguchi S. Science，2016，351：1262

[3] Verbraeken M C，Cheung C，Suard E et al. Nat. Mater.，2015，14：95

[4] Ubukata H et al. Sci. Adv.，2021，7：eabf7883

[5] Takeiri F et al. Nat. Mater.，2022，21：325

[6] Vajda P. Hydrogen in Rare Earth Metals，including RH2+x Phases.In：Handbook on the Physics and Chemistry of Rare Earths.

Elsevier，1995. pp. 20—207

[7] Kobayashi G et al. Science，2016，351：1314

[8] Zhang W，Cui J，Wang S et al. Nature，2023，616：73

[9] Cui J，Zou R，Zhang W et al. Nature，2025，646：338

[10] Hirose T，Matsui N，Itoh T et al. Science，2025，389：1252

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