浙江
二维-三维钙钛矿异质结构在光伏和发光器件领域展现出应用潜力，但界面处的结构无序和缺陷问题一直制约着器件性能的提升。2026年6月24日，西湖大学师恩政团队和上海科技大学于奕团队在《自然·纳米技术》发表研究论文，报道了在二维钙钛矿模板上直接生长三维钙钛矿单晶的范德华外延方法，获得了界面原子级清晰且结构相干的异质结构，并借助低剂量电子显微技术直接观察到了界面处有机配体层的原子排布。
研究团队发现三维钙钛矿在二维模板上的成核和生长行为受前驱体化学计量比调控。他们选用（3T）₂SnI₄作为二维模板，在其表面外延生长MASnI₃三维钙钛矿，二维模板的晶格取向能够精确传递至三维外延层。将前驱体溶液中MAI浓度从0.031 mol/L提升到0.11 mol/L的时候，三维钙钛矿的表面覆盖率从57.1%增加到80.8%，单个domain的平均面积从29.2 μm²扩大到46.9 μm²。反过来把MAI浓度降低到0.0094 mol/L，成核密度增加了约五十倍，形成取向一致的高密度domain阵列，这些结果说明前驱体的化学计量比决定了二维模板表面成核位点的数量。
跨截面透射电镜样品制备一直是锡基钙钛矿结构表征的难点，这类材料对电子束和氧气都极其敏感，研究团队优化了聚焦离子束减薄参数并建立了真空惰性气体保护转移流程，获得了高质量的跨截面样品。低剂量球差校正电镜图像显示二维（3T）₂SnI₄和三维MASnI₃之间形成了原子级锐利的相干界面，没有观察到周期性失配位错，面内和面外晶格应变均接近于零。四维扫描透射电镜叠层衍射成像进一步直接看到了界面处3T配体的双层有序排列，这些有机配体层有效钝化了三维钙钛矿的表面悬挂键。
二维模板中若存在螺旋位错这类拓扑缺陷，位错台阶边缘会成为三维钙钛矿的优先成核位点，外延层沿着螺旋方向生长形成螺旋异质结构。圆偏振发光测量给出左旋螺旋结构中二维钙钛矿的发光不对称因子绝对值达到0.046–0.11，右旋结构达到0.062–0.14，外延三维钙钛矿层则分别达到0.070–0.26和0.030–0.29，而非螺旋对照样品的数值低于10⁻²，可见二维模板的几何手性通过外延生长有效传递到了三维钙钛矿层。
研究团队将二维-三维异质结构做成场效应晶体管，用石墨做源漏电极，硅衬底做背栅，经过三聚硫氰酸和苯乙基碘化铵协同钝化后Sn⁴⁺含量从25.4%降至9%，反向电流被抑制近一个数量级，整流比从10⁴提升到10⁵。栅压从–50 V调到–45 V时反向电流从10⁻⁹ A下降到10⁻¹³ A，正向电流变化不到一个数量级，最高整流比达到6×10⁶，在–45 V到+50 V的宽栅压范围内都保持在10⁵以上。500次循环扫描和1300秒恒压偏置测试中整流性能保持稳定，六方氮化硼封装后在大气中暴露一小时仍能维持10⁵以上的整流比。改变A位阳离子、B位阳离子、卤素离子以及二维钙钛矿的量子阱厚度，研究团队制备了（3T）₂SnI₄-FASnI₃、（3T）₂PbI₄-MAPbI₃、（3T）₂PbBr₄-MAPbBr₃等一系列组分可调的异质结构，光致发光覆盖了可见光到近红外宽谱段。该方法从微米尺度拓展到了毫米尺度，用块体（PEA）₂MAPbI₄单晶做模板，旋涂和退火后得到连续且取向高度一致的MASnI₃外延层，电子背散射衍射证实外延层在大面积范围内具有单一的结晶取向，毫米级单晶异质结构可通过热释放胶带完整剥离并转移至玻璃基底，这项工作为钙钛矿二维-三维异质结构的界面工程和器件应用建立了系统的实验基础。
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