面向可调谐中红外磁光非互易性的 MOCVD 生长 n-InAs/GaAs 异质结构

论文信息：Wei Chen, Jimin Fang, Weijie Gao, Haoyu Shen, Youkang Zhang, Zean He, Yuxin Lei, Yue Song, Yubing Wang, Peng Jia, Yongyi Chen, Cheng Qiu, Lei Liang, Xuezhe Yu, Yugang Zeng, Xiaoqiang Sun, Daming Zhang, Li Qin, Yongqiang Ning, and Lijun Wang, MOCVD-grown n-InAs/GaAs heterostructures for tunable mid-IR magneto-optical nonreciprocity, Optics Express 34, 18412–18423 (2026).

论文链接：https://doi.org/10.1364/OE.589480

研究背景

非互易磁光器件能够打破时间反演对称性，使光的传播、吸收和发射呈现方向依赖性，因此在片上光隔离、光路由、中红外探测、热辐射调控和能量管理中具有重要价值。对于热辐射而言，非互易材料还能使发射率和吸收率在特定方向上不再相等，从而为突破传统基尔霍夫定律约束、实现定向热发射和非平衡热控制提供新途径。传统磁光材料虽然具有较强磁光响应，但往往与 III–V 半导体工艺兼容性不足，也不利于大面积外延和器件集成。相比之下，InAs 具有高电子迁移率、窄带隙和中红外等离激元响应，并且载流子浓度可以通过掺杂进行调节。如果能够用可规模化的 MOCVD 工艺在 GaAs 衬底上生长高质量 n-InAs 薄膜，就有望建立一种兼具材料可制造性、光学可调性和中红外非互易响应的新平台。

研究内容

这项工作首先解决的是材料平台问题。研究围绕 Si 掺杂 n-InAs/GaAs 异质结构展开，目标不是单纯制备一层 InAs 薄膜，而是建立一个可用于中红外磁光非互易器件的 III–V 半导体材料体系。由于 InAs 与 GaAs 之间存在约 7% 的晶格失配，直接外延容易带来缺陷、粗糙表面和晶体质量退化。为此，论文采用三步 MOCVD 生长策略：先在低温下形成 InAs 成核层，再生长缓冲层以释放晶格失配，最后在较高温度下生长 Si 掺杂 n-InAs 层，从而兼顾外延质量、表面形貌和载流子调控。

图 1(a) 通过 MOCVD 生长的 InAs/GaAs 异质结构样品示意图，展示了三步外延生长过程：低温成核层、缓冲层以及 Si 掺杂 n-InAs 层。(b) 载流子浓度调控及其对电学和光学性质影响之间的耦合关系。(c,d) 磁光非互易性的示意图，展示了 InAs 材料在磁场作用下的发射与吸收不对称性，以及其对洛伦兹互易性的破缺。α 表示吸收率，ε 表示发射率。

随后，论文对未故意掺杂的 InAs/GaAs 薄膜进行了系统结构和光学表征。XPS 和 EDS 结果确认了 In、As 元素分布以及界面结构；椭偏测量得到的复折射率表明，InAs 在较长中红外波段具有较低光学损耗；Tauc 分析给出的带隙约为 0.35 eV，与室温 InAs 本征带隙相符。AFM 显示薄膜表面均方根粗糙度约为 0.9 nm，说明表面达到接近原子级平整。XRD 测量进一步表明，InAs(004) 衍射峰清晰，晶体取向较好。这些结果共同说明，三步 MOCVD 方法能够在 GaAs 衬底上获得质量较高的 InAs 外延层，为后续重掺杂和磁光器件设计奠定了基础。

图 2. 采用 MOCVD 在 GaAs 衬底上生长的非故意掺杂（UID）InAs 薄层的结构与光学性质表征。(a) XPS 全谱元素分析结果，显示 In、As 和 O 的特征峰。(b) 高分辨率 XPS In 3d 谱拟合结果，包括 In–As 键和 In–O 键组分。(c) 高分辨率 XPS As 3d 谱，显示 As–In、As–As 和 As–O 键组分。(d) 样品截面扫描电子显微镜（SEM）图像及对应的 EDS 元素分布。(e) 折射率 n 和消光系数 k 的光谱分布。(f) 采用 Tauc 方法计算得到的光学带隙。(g) 原子力显微镜（AFM）表面形貌图。(h) XRD 2θ–ω 扫描结果，显示 InAs(004) 和 GaAs(004) 衍射峰。(i) InAs(004) 衍射峰的 XRD ω 扫描结果。

在掺杂调控方面，论文通过改变 Si₂H₆/TMIn 摩尔流量比，实现了 n-InAs 载流子浓度的大范围调节。Hall 测量显示，电子浓度可以从 3.1 × 10¹⁸ cm⁻³ 提高到 4.7 × 10¹⁹ cm⁻³；随着掺杂增强，电子迁移率从约 7.2 × 10³ cm²·V⁻¹·s⁻¹ 降至 1.5 × 10³ cm²·V⁻¹·s⁻¹，说明高掺杂下离化杂质散射逐渐增强。Raman 光谱中出现明显的 LO 声子-等离激元耦合模式，也反映出自由载流子对晶格振动和红外响应的影响。基于 Hall 参数建立的 Drude 模型进一步表明，随着载流子浓度升高，InAs 的等离子体频率发生蓝移，介电常数零点进入中红外波段，材料由类介质响应逐步转向类金属红外响应。

图 3. Si 掺杂 InAs 薄层的材料性质、载流子输运与光学响应分析。(a) 高分辨率 Si 2p XPS 谱。(b) 载流子浓度 N 随掺杂源/III 族前驱体流量比的变化关系。蓝色星号表示文献 [28] 中报道的 MBE 生长 InAs 数据。(c) 迁移率 μ 随载流子浓度 N 的变化关系。(d) 不同载流子浓度 N 的 InAs 样品对应的 Γ 值。紫色柱状标记表示文献 [19] 中报道的 MBE 生长 InAs 数据。(e) Raman 光谱，显示典型的 LOPC 峰。(f) 基于 Drude 模型计算得到的介电常数谱。(g) 不同载流子浓度 N 的 InAs 样品的计算反射率曲线。(h) 不同载流子浓度 N 样品在近垂直入射条件下的反射光谱，显示其在长波长方向上出现显著的反射率增强。

在非互易光热结构设计方面，论文利用实验提取的载流子浓度和迁移率参数，构建了磁场作用下的 InAs 介电张量模型。当外加磁场为零时，介电张量非对角元为零，体系满足洛伦兹互易性；当磁场增大时，非对角元 εxy 被激发，电子回旋运动引入方向相关的光学响应。进一步结合 ENZ 工程和梯度掺杂设计，论文提出了由多层 n-InAs 组成的中红外非互易热发射结构。每层 ENZ 薄膜具有不同载流子浓度，使局域等离子体频率和 Berreman 模式沿厚度方向发生梯度变化，从而拓宽非互易响应带宽。

图 4. 宽带非互易热发射体的理论设计。(a) 梯度掺杂非互易热发射体的概念示意图，其中每个 ENZ 层的厚度为 200 nm。(b) 在磁场 B = 3 T 条件下，介电张量非对角分量与对角分量之比 |εxy|/|εxx|，用于表征磁光非互易性。(c) 非互易吸收光谱 α(θ, λ) 与发射光谱 ε(θ, λ)。在 λ = 10.62 µm 时，(d) B = 0 T、(e) B = 1 T 和 (f) B = 3 T 条件下的角分辨光谱图。在 λ = 10.62 µm 条件下，(g) 吸收光谱 α(θ, λ)，(h) 发射光谱 ε(θ, λ)，以及 (i) 二者之差 α(θ, λ) − ε(θ, λ)。该差值反映了热辐射基尔霍夫定律被破坏的程度。其中，径向坐标表示入射角，取值范围为 0° 到 90°；方位角取值范围为 0° 到 360°。

图 5. 波长和每个 ENZ 层厚度对 (a) 吸收率、(b) 发射率和 (c) 非互易性的影响。InAs 有效质量对 (d) 吸收率、(e) 发射率和 (f) 非互易性的影响。温度对 (g) 吸收率、(h) 发射率和 (i) 非互易性的影响。入射角为 60°。 最后，论文展示了该结构在中红外 10–13 μm 波段的非互易吸收与发射特性。模拟结果表明，在 3T 磁场下，结构在正负入射角方向上的吸收峰明显不同，吸收率与发射率之间出现显著差异，非互易程度超过 60%；在 10.62 μm 附近，非互易参数最高可达约 0.72。随着磁场从 0 T 增加到 3 T，非互易响应近似线性增强，这与 εxy 随磁场增强的关系一致。论文还分析了 ENZ 层厚度、电子有效质量和温度对性能的影响，指出在 700 K 高温下，该结构仍能保持较宽带的高吸收和较强非互易性，说明其在中红外热辐射调控和能量管理中具有潜在应用价值。

结论与展望

这篇论文的核心价值在于，它把中红外非互易热辐射研究从“器件物理设计”进一步推进到“可生长材料平台”的层面。过去许多非互易热辐射结构依赖理想化材料参数或难以集成的磁光材料，而本文展示了 MOCVD 生长的 Si 掺杂 InAs/GaAs 异质结构可以通过载流子浓度调控，实现介电函数、ENZ 波长和磁光非互易响应的系统设计。其逻辑链条较完整：先通过三步外延获得高质量 InAs 薄膜，再用 Hall、椭偏、Raman、XRD 等实验建立掺杂—输运—光学响应之间的定量联系，最后把实验参数输入磁光介电张量模型，设计出宽带方向选择性吸收与发射结构。需要注意的是，本文的非互易热发射器件性能主要来自模拟预测，而材料生长和光电参数是实验验证部分。它的启发在于：未来中红外非互易热光子器件不能只依赖结构设计，还必须把外延生长、载流子工程、ENZ 模式和磁场调控统一起来。这为片上非互易光子器件、方向性热发射器和中红外能量管理系统提供了更接近实际制造的路径。