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混合卤化物宽带隙（WBG）钙钛矿在薄膜形成和器件运行过程中存在不均匀结晶和垂直卤素偏析问题。
本文南方科技大学王行柱和徐保民等人报道了一种梯度调控结晶策略，通过调控混合卤化物钙钛矿薄膜的结晶动力学和卤素分布。利用与卤素物种的选择性相互作用和表面定向富集，该方法建立了从表面到体相的添加剂浓度梯度，同步了卤素掺入并抑制了富Br区域的形成。该策略减轻了成分不均匀性，形成的表面富集层进一步阻挡了水分和氧气的渗透。重要的是，该策略对不同卤素混合比例的宽带隙钙钛矿组成均普遍有效。因此，宽带隙钙钛矿器件实现了1.385 V的高开路电压和17.78%的光电转换效率。
将该宽带隙子电池集成到钙钛矿/有机叠层器件中，冠军效率达25.91%，开路电压2.191 V，并在连续运行600小时后仍保持80%以上的初始效率。
研究亮点：
梯度浓度分布策略：PFDOA选择性延缓Br组分过快结晶
全氟-3,6-二氧杂辛烷-1,8-二酸（PFDOA）分子富含电子的C=O基团与Pb²⁺配位，并能与FA⁺/MA⁺形成氢键，且与PbBr₂的相互作用略强于PbI₂。ToF-SIMS和XPS深度剖析证实PFDOA在薄膜表面富集并形成向下浓度梯度，与自上而下的结晶方向匹配，从而延缓了Br-富集相在表面的过快成核，实现了I/Br更同步的掺入，显著抑制了垂直方向的卤素偏析。宽带隙单结效率17.78%（VOC 1.385 V），钙钛矿/有机叠层效率25.91%
PFDOA处理后，宽带隙（~1.73 eV）钙钛矿单结电池VOC从1.327 V提升至1.385 V，效率从16.73%提升至17.78%（JSC=15.37 mA/cm²，FF=83.47%）。与窄带隙有机电池（PM6:BTP-eC9）集成后，叠层器件效率达25.91%，VOC高达2.191 V，FF=79.30%。EQE验证了良好的电流匹配（顶电池14.56，底电池14.36 mA/cm²）。抑制光致卤素相分离，显著提升稳定性
梯度分布使表面富集的PFDOA提供了疏水屏障（接触角从69.2°增至84.3°），同时XPS深度剖析显示Br和I的表面结合能偏移被显著抑制，表明光致卤素相分离被有效遏制。未封装器件在N₂中连续1个太阳光照、MPP追踪下，1200小时后仍保持>90%初始效率；叠层器件在600小时后保持>80%初始效率。
J.Wang, Z.Song, J.He, et al. “Enhancing Perovskite/Organic Tandem Solar Cell Efficiencies via Gradient-Regulated Crystallization of Mixed-Halide Perovskites.” Advanced Energy Materials (2026): e71115.
https://doi.org/10.1002/aenm.71115
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