想象一下,你只需安静地坐着,“想”一下握拳,机械手便立即合拢;再“回忆”一段往事,机械手便比出一个“6”的手势——这不是电影里的桥段,而是东北大学田野团队在《Advanced Functional Materials》上发表的真实研究成果。实现这样的脑机接口,最大的瓶颈并不在算法,而在“硬件”:如何让电子皮肤既能像保鲜膜一样贴合头皮,又能像电路板一样稳定传输大脑发出的微弱电信号,同时还不怕拉伸、出汗干扰,并且能和硬邦邦的芯片“无缝焊接”?
研究团队给出的答案是一种可3D打印的双锚定水凝胶——AgNSs/AA-DMAPS。他们巧妙地将银纳米片作为动态交联中心,同时抓住聚合物链上的羧酸根和磺酸根离子,形成了既导电又抗拉伸的“双桥网络”。最终的水凝胶电导率高达16×10⁴ S/m,在500%拉伸下电阻几乎不变,对金属界面的粘附强度达~450 kPa,甚至可以直接“自焊接”到电路板上。
基于这种水凝胶,团队3D打印出了柔性无线充电线圈、NFC标签和高速柔性电路(FPC),成功在50%拉伸下稳定传输8 MHz的图像信号。更令人兴奋的是,他们将这套水凝胶电路集成到脑机接口电子皮肤中,贴在额头即可采集高信噪比脑电信号。配合自建的CNN-LSTM混合神经网络,系统能够实时区分“休息、运动、阅读、听音乐、看电影、记单词”六种意识状态,分类准确率高达90.8%。最终,他们将模型部署到本地服务器,实现了基于脑电信号的实时控制,精准驱动机械手完成多种不同手势动作。
这项研究不仅攻克了水凝胶在柔性电子中长期存在的“导电-拉伸-粘附”不可能三角,更为非侵入式脑机接口提供了一种轻便、舒适、可长期穿戴的实用化方案。
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双锚定网络构筑,破解导电水凝胶“刚性-柔性”界面难题
为实现可3D打印且兼具高导电与强界面粘附的柔性电路材料,研究团队设计了一种基于双锚定策略的AgNSs/AA-DMAPS水凝胶。该材料首先通过APS引发的自由基共聚反应,将AA与DMAPS共价连接形成P(AA-co-DMAPS)共聚物;随后引入银纳米片,其表面的Ag⁺同时与AA单元的羧酸根和DMAPS单元的磺酸根形成配位交联,构成独特的“双锚定”三维网络结构。FTIR与SERS证实了Ag-OOC和Ag-O-磺酸盐两种配位键的共存,而SEM则显示原本二维的PAA和共聚物在引入AgNSs后转变为三维多孔网络。这一设计不仅克服了银纳米片的团聚问题,还使水凝胶在保持良好打印适性的同时,显著提升了导电性能和界面粘附能力,为后续柔性电路的可靠成型奠定了材料基础。
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图1 AgNSs/AA-DMAPS的制备与表征
流变-粘附协同调控,打通柔性电路“可打印-强连接”双通道
研究团队对AgNSs/AA-DMAPS水凝胶的流变行为与界面粘附性能进行了系统优化,成功兼顾了高精度直写打印与多基材可靠粘附。在流变调控方面,共聚物的粘度可通过改变AA与DMAPS的比例在大范围内精准调节:AA含量过低时墨水过稀、无法保形;适度提高AA含量则可使粘度升至适宜打印的范围,挤出线条稳定不塌陷。该水凝胶墨水还表现出典型的假塑性流体特征——剪切速率升高时粘度急剧下降,剪切变稀幅度高达99%以上,既保证了低剪切条件下的形状保真度,又实现了高剪切时的顺畅挤出,有效避免了喷嘴堵塞。此外,挤出后的脱水处理能进一步提升交联密度与力学强度,使打印线路可从离型膜上完整剥离,并在适度脱水后仍保持良好的柔性。在界面粘附方面,水凝胶对Ecoflex、TPU和织物等柔性基材均展现出优异的粘附能力,且粘附强度随脱水程度的增加而显著增强——尤其是对织物和TPU,形成了牢固的结合。更重要的是,双锚定策略赋予了水凝胶对铜、铝、铁等金属界面的强化学锚定能力,其中对铜的粘附强度尤为突出,可实现与铜箔、PCB焊盘的“自焊接”式稳定连接。实际测试表明,在适度脱水条件下,未封装的LED线路在拉伸载荷下仍可正常工作;即便经历拉伸、扭曲、弯曲等多种机械扰动,水凝胶与PCB焊盘之间的界面也未出现分层或电连接失效。同时,该水凝胶与多种商用柔性电子器件表面形成了均匀、无间隙且可反复拆装的粘附界面。
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图2 水凝胶的可打印性与粘附性能
双桥网络协同赋能,破解导电水凝胶“高导电-抗拉伸”矛盾
研究团队基于前期提出的“离子-电子双桥”策略,进一步优化了AgNSs/AA-DMAPS水凝胶的导电机制与应变不敏感特性。该水凝胶内部由AgNSs构成电子桥、LiCl解离的离子提供离子桥,两者协同作用:拉伸时AgNSs间距增大,离子桥可在纳米片之间建立辅助导电通道,从而有效抑制电阻随形变的上升。通过调控LiCl浓度发现,导电率呈现先升后降的非线性关系——适量离子有助于电子传输,过量则引发AgNSs团聚;进一步优化AgNSs含量后,水凝胶电导率可达较高水平。更为关键的是,该水凝胶表现出优异的应变不敏感特性:不含AgNSs的体系在拉伸500%时导电率变化超过31倍,而含AgNSs的水凝胶在同等拉伸下变化仅约1.1倍。脱水处理可进一步提升银纳米片的有效密度:适度脱水后,500%拉伸下的导电率变化可降至0.5倍以下,且水凝胶仍保持高达800%的拉伸能力。长期循环测试(3000次)证实其力学与电学稳定性良好,7天封装测试无明显电导率波动。与现有导电聚合物基及无机填料基水凝胶相比,该材料在导电率、拉伸性、界面粘附及应变不敏感等多个维度均表现出优异的综合性能与协同优势,为可打印柔性电路提供了一种兼顾信号完整性与硬件兼容性的高性能平台。
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图3 AgNSs/AA-DMAPS水凝胶的电学特性
全功能柔性电路直写打印,从无线充电到高频信号传输的集成验证
研究团队利用AgNSs/AA-DMAPS水凝胶优异的导电性、应变不敏感特性和界面粘附能力,成功3D打印了多种柔性电子器件并系统评估了其性能。在能源与通信层面,以该水凝胶为导线在Ecoflex基底上制备了可拉伸无线充电接收线圈,随着线圈匝数增加电阻非线性上升而电感近似线性增长,线圈在形变状态下仍能保持有效的电能传输并点亮中心LED;同时,将NFC芯片集成于柔性线圈中,成功实现了近场通信数据的读写功能。在打印精度方面,水凝胶墨水可在低至0.3 mm的线宽下保持连续均匀的图案,无断裂或缺失。在信号传输层面,该水凝胶柔性电路对1kHz和1MHz的正弦波、锯齿波和方波信号几乎无失真传输;进一步以图像传感器信号为测试对象,发现其可稳定传输高达8 MHz的数字时钟信号,虽因电阻引起峰值平滑和图像亮度下降,但在50%拉伸范围内仍能保持完整的图像通信,超过该应变后信号完整性受损。
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图4 AgNSs/AA-DMAPS水凝胶柔性电路的3D打印
脑机接口电子皮肤,从脑电采集到意念操控的闭环验证
研究团队基于AgNSs/AA-DMAPS水凝胶打印技术,构建了一款轻量化、全向可拉伸的脑机接口电子皮肤。该电子皮肤采用五个电极记录前额叶AF7/AF8区域的脑电信号,与商用电极相比具有更低的皮肤接触阻抗和更高的信噪比(达25.185 dB),能够清晰采集静息、运动、记忆等不同认知状态下的脑电波形。鉴于时域分析难以区分状态,团队将信号转换到频域,发现δ、θ、α、β、γ各子带在不同任务下呈现明显差异。进而构建了CNN-LSTM混合神经网络模型,对静息、运动、阅读、听音乐、看电影、记单词六种意识状态进行分类,模型准确率达到90.8%。最后,将训练好的模型本地部署,通过嵌入式开发板、蓝牙传输和WiFi指令,实现了脑电信号对机械手的实时控制——静息对应握拳、运动对应伸指、记忆对应“6”字手势。这一闭环系统为非侵入式脑机接口在假肢控制与神经精神疾病长期监测中的应用提供了可行的技术方案。
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图5 脑机接口电子皮肤的整体架构与功能验证
总结
本研究通过双锚定策略成功开发了可3D打印的AgNSs/AA-DMAPS水凝胶,其动态交联网络兼具高导电、应变不敏感及强界面粘附特性。基于该水凝胶,团队实现了无线充电线圈、NFC器件、柔性印刷电路等多种柔性电子器件的快速成型,并验证了其在8 MHz高频信号下的稳定传输能力。进一步集成至脑机接口电子皮肤后,系统能够高保真采集脑电信号,结合CNN-LSTM模型实现了六种意识状态90.8%的分类准确率,并最终完成意念对机械手的实时控制。该水凝胶为柔性电子器件的规模化制造提供了关键材料基础,也为非侵入式脑机接口在长期神经监测与智能假肢控制领域的实际应用开辟了可行路径。
文献链接:
https://doi.org/10.1002/adfm.202532170
供稿人:李彦璇
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