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为实现反式结构钙钛矿太阳能电池(PSCs)的高效率与高稳定性,需保证自组装单分子层(SAM)在基底上的均匀覆盖,并对钙钛矿埋藏界面缺陷进行有效钝化。南京工业大学秦天石、董京金、殷成蓉等人通过取代基调控与连接单元结构优化,设计并制备了两种硫原子调控的全共轭型自组装单分子层材料——4‑(二(4‑甲硫基苯基)氨基)苯基膦酸(SMe‑TPA‑PA)与5‑(4‑二(4‑甲硫基苯基)氨基)苯基)噻吩基膦酸(SMe‑TPA‑ThPA),并将其应用于反式钙钛矿太阳能电池中。
两种SAM中引入的甲硫基取代基均能显著增强界面对缺陷的钝化能力;其中,SMe‑TPA‑ThPA所含的噻吩连接单元,可进一步强化分子间相互作用、优化与钙钛矿的能级匹配,促使分子在ITO表面形成稳定均匀的覆盖层,进而实现高效空穴抽取。
得益于对ITO/钙钛矿体系的协同双界面修饰作用,基于SMe‑TPA‑ThPA与SMe‑TPA‑PA的反式钙钛矿太阳能电池,分别实现了26.52%和25.40%的光电转换效率(PCE),显著优于基于甲氧基取代SAM(OMe‑TPA‑PA,24.31%)的对照器件。尤为突出的是,SMe‑TPA‑ThPA基器件展现出优异的工作稳定性:在持续光照1700 h后仍保留91.8%的初始效率,在65 ℃连续热老化1700 h后仍保留91.2%的初始效率。
综上,该研究通过取代基调控与连接单元结构优化,成功构建了两种适用于反式钙钛矿太阳能电池的硫调控全共轭SAM,为开发面向未来光伏应用的高效全共轭自组装单分子层提供了可行的分子工程策略。
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文献信息
Sulfur-ModulatedFully-ConjugatedSelf-AssembledMonolayersforSynergisticDual-InterfaceOptimizationinInvertedPerovskiteSolarCells
SongYao,QianyuSu,ShunanSui,FeiDu,WenjianYan,PengliCao,ChengLiang,ZhengwuPan,ChengrongYin,JingjinDong,JiupengCao,WeiHuang,TianshiQin
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.5319815
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