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纯相 α-FAPbI₃ 钙钛矿不含额外的阳离子或阴离子,因其理想的带隙和本征热稳定性,在高效率、热稳定的钙钛矿太阳能电池领域极具潜力。然而,强配位溶剂会产生无序的配位网络,增加油墨的熵值,并导致相变路径低效。
本文南京工业大学晁凌锋、夏英东和陈永华等人报道了一种由 2-甲氧基乙醇和甲脒乙酸盐组成的固-液低熵油墨,能够在空气环境中制备纯相 α-FAPbI₃ 薄膜。研究发现,甲脒乙酸盐与 Pb²⁺ 强配位,同时 2-甲氧基乙醇与甲脒氢碘酸盐之间的氢键作用增强了 FA⁺ 的分散性,从而抑制了不利的 [PbI₃]⁺ 络合物形成,并促进了快速、有序的纯相结晶,且溶剂残留极少。此外,该策略减轻了溶剂诱导的相杂质和埋底界面的降解。
最终,钙钛矿太阳能电池在 0.049 cm² 面积上实现了 25.23% 的光电转换效率,在 5×5 cm² 模组上实现了 23.05% 的效率,这是目前纯相 α-FAPbI₃ 报道的最高值。此外,钙钛矿太阳能模组在最大功率点跟踪下连续光照 1000 小时后,仍保持了 90% 的初始效率。
研究亮点:
首创“固-液低熵油墨”策略:通过 2-甲氧基乙醇(低配位溶剂)与甲脒乙酸盐(固体配位剂)的组合,构建有序的低熵前驱体体系,从源头上抑制高熵溶剂的无序配位,实现纯相 FAPbI₃ 的快速、有序结晶。
空气环境下制备创纪录效率:在空气(25°C,30% RH)中刮涂制备的纯相 FAPbI₃ 小面积器件效率达 25.23%,5×5 cm² 模组效率达 23.05%,均为纯相 FAPbI₃ 体系目前的最高纪录。
机理深度揭示:通过粗粒化分子动力学模拟、原位 GIWAXS 等多种手段证实,FAAc 与 Pb²⁺ 的强配位破坏了 [PbI₃]⁻ 络合物,2-Me 与 FAI 的氢键作用促进了 FA⁺ 均匀扩散,二者协同作用加速相变、消除残留 PbI₂,显著提升薄膜均匀性与稳定性。
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Stabilizing Pure Phase of FAPbI₃ Perovskite Enabled by Solid-Liquid Low Entropy Ink
K. Wang, G. Yang, Y. Jiang, H. Qin, J. Zhu, X. Ran, Y. Xia, L. Chao, X. Duan and Y. Chen, Energy Environ. Sci., 2026, Accepted Manuscript , DOI: 10.1039/D5EE07451G
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2026/ee/d5ee07451g
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