中国科大实现实用化高比能锂金属电池的超快充电

中国科学技术大学任晓迪教授团队在实用化高比能锂金属电池的超快充电领域取得重要突破。研究团队创制了一种新型电解液溶剂1-甲氧基-3-(3-甲氧基丙氧基)丙烷（MTP），显著加速了锂金属电极界面的电荷转移过程并抑制了严苛条件下锂枝晶的生成，在国际上首次实现工业级锂金属软包电池（400 Wh kg-1）的4 C超快充放电稳定运行（<15分钟充电100%，<10分钟充电80%）。该研究成果以“Molecularly aligned electronchannelfor ultrafast-charging practical lithium metal batteries”为题，于1月23日在线发表在《自然·能源》期刊（Nature Energy），为高能量密度电池极端工况下电解液设计提供了全新的分子工程思路。

锂金属具有极高的理论比容量和最低的电极电势，是下一代高能量密度电池体系的理想负极。然而，在快充条件下，锂枝晶生长造成的电池内短路问题严重制约了其实际应用。目前，现有电解液工程通过优化锂负极固体电解质界相或提升锂离子传导的方法，均难以解决严苛工况条件下超快充电的技术瓶颈。

针对上述问题，研究团队深入剖析了超快充条件下锂金属沉积机制，打破了界面反应由离子脱溶剂化和固态电解质界相主导的传统认识，提出了基于溶剂化结构空间电子分布的电解液设计新策略。团队通过理论计算设计和筛选了不同的溶剂分子结构，发现新型醚类分子MTP的孤对电子轨道与锂离子配位时呈现共平面对齐的独特结构（图1），这与传统溶剂形成的空间错位电子结构存在显著差异，该特性进一步得到单晶衍射分析及多谱学表征结果的证实。研究表明，这种共平面对齐的溶剂化空间电子构型有利于与锂离子的空轨道形成强电子耦合，促进了电极界面反应中电子向锂离子的高效转移，从而实现了电解液离子传导速度与界面电子转移动力学的协同提升。因此，在高电流密度下，MTP电解液实现了锂金属的均匀沉积，抑制不可控的锂枝晶生长，显著延长了超快充锂金属电池的循环寿命。

图1.传统溶剂化的空间电子结构和新型的平面对齐电子通道示意图

在超低电解液用量的严苛工况下（0.80 g Ah?1），使用MTP电解液的工业级2AhLi||NMC811软包电池实现了4C（<15分钟充电100%）的超快充电，而未发生电池短路现象。此外，400 Wh kg?1级的锂金属软包电池在4C超快充放电条件下，仍能展现出>80%的可逆容量和>100次循环周期，充电功率密度高达1747.6 W kg-1，远超现有文献报道（图2）。

图2.实用化锂金属软包电池的超快充性能

中国科学技术大学化学与材料科学学院博士生阮弟根和博士毕业生陈顺强为本文共同第一作者，任晓迪和美国SES AI许康博士为通讯作者，合作者包括美国俄亥俄州立大学吴屹影教授、中国科学技术大学焦淑红教授和曹瑞国教授等。本工作同时获得了武汉大学黄冰教授、中国科学技术大学生命科学学院朱中良博士、合肥工业大学朱卫多博士、中国科学技术大学蒋彬教授在理论计算和材料表征方面的帮助。本研究得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金委、中国科学院攻坚专项和中国科学技术大学的支持。（来源：中国科学技术大学新闻网）

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