JAP：衬底在近场热光伏的关键作用

论文信息：

Thomas Châtelet, Julien Legendre, Olivier Merchiers, Pierre-Olivier Chapuis, Performances of far- and near-field thermophotonic refrigeration devices from the detailed-balance approach, J. Appl. Phys. 138, 173106 (2025).

论文链接：

https://doi.org/10.1063/5.0274193

研究背景

近场热光伏系统通过亚波长间隙内的倏逝波耦合，能够实现远超黑体极限的辐射传热密度，为高效热能-电能转换提供了可能。然而，该系统长期受制于功率与效率之间的固有权衡：增强发射器-电池耦合虽提升总辐射通量，却也导致大量带隙下光子和高能热化载流子的寄生吸收，降低转换效率。传统远场光谱调控手段（如选择性发射器、光子回收镜等）在近场体系中因倏逝波主导的耦合机制而难以直接适用。以往研究多聚焦于发射器光谱整形或插入滤波层，却忽略了光伏电池基底在近场辐射交换中的主动作用。实际上，基底并非被动反射体，其光学特性直接影响倏逝模式的耦合行为，不当设计会引入显著寄生损耗。因此，如何通过基底工程调控近场光谱能量分布，成为突破该领域性能瓶颈的关键问题。

研究内容

近场热光伏系统通过在亚波长尺度（通常为数十纳米）的真空间隙内利用光子隧穿效应，能够实现远超传统黑体辐射极限的辐射热流密度，这为实现高功率密度的热-电转换提供了极具潜力的物理途径。该系统的典型构型包含一个高温热发射器、一个低温光伏电池以及两者之间的纳米真空间隙。当发射器材料支持表面极化激元（如表面等离激元或表面声子极化激元）时，其局域在界面处的倏逝场能够穿透间隙，与电池发生强烈的近场耦合，从而将辐射传热增强数个量级。然而，这种巨大的增强效应伴随着一个根本性的性能权衡：增强的耦合固然提升了总的热流，但其中包含大量能量低于光伏电池带隙的光子（无法激发电子-空穴对）以及远高于带隙的光子（其能量通过载流子热化过程以热的形式耗散）。这两部分构成了主要的寄生损耗，严重制约了系统的最终转换效率。因此，近场热光伏的核心挑战在于如何对近场热辐射的光谱进行“整形”，使其能量尽可能集中在略高于电池带隙的狭窄光谱窗口内，从而在获得高功率密度的同时实现高转换效率。

以往的研究策略主要集中于对发射器本身的光谱特性进行工程化设计，或是在发射器与电池之间引入中间滤波层，以阻挡带隙下光子的传输。然而，这些方法往往未能充分考虑光伏电池下方基底在近场辐射交换中所扮演的主动角色。在近场区域中，基底并非一个被动的背景或简单的反射镜；由于倏逝波的穿透性，基底材料会直接与发射器发生耦合，其光学性质（介电函数）和几何参数（厚度）会显著影响整个系统的光子隧穿概率谱。一个设计不当的基底（例如，常见的金属反射镜）可能会强烈吸收带隙下能量的光子，或通过耦合unwanted的模式将热流引导至非有用的光谱区域，从而严重损害系统效率。尽管有研究采用空气桥结构来物理隔离基底以减少其吸收，但这种方案未能主动利用基底作为光谱调控元件，且难以实现最佳的光谱选择性。

本论文的研究内容正是针对这一被忽视的关键组件，通过系统的理论建模与数值优化，深入探究并揭示了基底工程对于缓解近场热光伏系统功率-效率权衡的决定性作用。研究首先建立了一个基于涨落电动力学的严格理论框架，用于计算由发射器、纳米真空间隙、光伏电池和基底组成的多层结构中的辐射热传递。发射器被建模为半无限大的氧化铟锡（ITO），其介电响应采用Drude模型描述，等离子体频率经过选择，使其表面等离激元共振频率略高于所选光伏电池材料（砷化铟，InAs）的带隙。光伏电池的介电函数则采用具有典型带边吸收特征的模型，即带隙以下无吸收，带隙以上吸收系数随频率呈平方根关系增加。系统的性能通过两个关键指标评估：带隙以上的辐射功率密度，它直接关联于潜在的电功率输出；以及光谱效率，定义为带隙以上功率与总交换热流（包括被电池和基底吸收的所有功率）之比，它反映了系统对入射光子谱的管理效能。

图1. 近场热光伏系统的示意图，该系统包括一个温度为TE=1000K的半无限热发射极、一个真空间隙d=10nm、一个厚度为tcell的光伏电池以及一个厚度为tsub的衬底，两者都保持在TR=300K。Pcell表示发射极与电池之间交换的热通量，而Psub表示发射极与衬底之间交换的通量，包括衬底之外的辐射泄漏。对于带隙以下的频率，电池保持透明，允许发射极与衬底之间直接进行辐射耦合。

为了阐明基底的影响，研究首先对比了一系列常规基底配置的性能，包括金、理想电导体、真空（无基底）、与电池间隔1微米空气间隙的金反射镜（空气桥）以及ITO基底。分析发现，电池的归一化厚度是决定基底影响大小的关键参数。在电池极薄的情况下，发射器与基底能够通过电池发生强烈的近场耦合。此时，使用与发射器材料相同的ITO作为基底，由于实现了共振耦合，能够获得最高的带隙以上功率，但其光谱效率却因同时增强了带隙下的寄生耦合而很低。相反，像真空或空气桥这样能抑制带隙下耦合的结构，则能实现很高的光谱效率，但其带隙以上功率则相对有限。这表明，常规基底方案均无法同时实现高功率与高效率。

为了突破这一局限，研究采用了基于梯度的非线性优化算法，以最大化一个综合考虑了有用功率与基底寄生损耗的目标函数。优化变量不仅包括基底厚度，更重要的是允许基底的介电函数在一个宽泛的物理模型空间（涵盖半导体、等离子体和声子型材料）内自由变化。引人注目的是，对于薄电池情况，优化算法一致地收敛到一个特定的解：一个薄层的、无损的Drude金属膜。该最优基底具有高于发射器的等离子体频率，且其阻尼率趋近于零。当将此优化基底应用于一个10纳米厚的电池系统时，实现了超过660 W/cm²的带隙以上功率密度和0.914的光谱效率，相较于金基底实现了超过40倍的功率提升和32倍的效率提升，其性能甚至超过了理想电导体反射镜。

图2.电池厚度作为近场相互作用中的关键参数:(a)可用于光电转换的辐射功率，Prad(单位为Wcm-2)，以及(b)光谱效率，χ，绘制为归一化电池厚度δ相对于10nm真空间隙的函数，适用于各种衬底。离散标记(灰色十字)表示通过联合优化单层衬底的材料参数和衬底厚度而获得的最佳值。为完整起见，在支持信息中提供了电池和衬底中损失的总寄生热通量(Plost)。

为了理解这一优化结果的物理根源，论文进行了深入的模式分析。研究从一个简化的对称发射器-发射器结构出发，逐步引入具有更高等离子体频率的“基底”层、代表电池的介质层，并最终将基底厚度缩减至优化值。分析揭示了一个精巧的共振匹配与模式杂化机制：较高等离子体频率的基底本身支持一个频率较高的表面等离激元模式；当其上覆盖一层具有特定折射率的介质层（即电池）时，该模式的共振频率会发生红移。通过精心设计基底的等离子体频率，可以使这个红移后的模式与发射器本身的表面等离激元模式在频率上对齐，且该对齐点正好位于电池带隙略上方。进一步，当基底厚度减小至纳米尺度时，该模式会与由基底背面界面激发的模式发生杂化，形成对称和反对称的杂化模。其中，频率较低的对称模与热发射器的普朗克光谱分布有良好的重叠，从而成为主导带隙上方有用热传递的通道。同时，由于基底被设计为无损，带隙以下的频率区域没有可供耦合的损耗性模式，因此带隙下的寄生隧穿被有效抑制。这种物理机制使得热流被高度集中在一个狭窄的、略高于带隙的光谱带内，从而同时实现了高功率密度和高光谱效率。

图3. 光子隧穿的演化:顶部:示意性配置；底部:相应的光子隧穿概率(ξcell+ξsub) 与归一化频率 (Ω≡ω/ωg)和面内波矢(β≡k∥/k0)的关系。绿色实线标记Ω=1(带隙频率)。(a) 相同的半无限ITO层支持简并表面等离激元。(b) 增加衬底的等离子体频率会产生一个发射体模式(Em)和一个衬底模式(Sub)。(c)添加一个10nm(δ=1)电介质会使Sub模式红移到带隙之上，从而实现与Em模式的光谱对准。(d) 减小衬底厚度会导致杂化形成对称(S)和反对称(A)模式。(e) 无损耗衬底会抑制带隙以下的隧穿，增强光谱选择性。用电池替换电介质层会拓宽电池中带隙以上的吸收。绿色虚线表示光谱热流的窄带宽。

研究还进一步探讨了基底材料损耗的影响以及引入更复杂多层结构的收益。结果表明，基底的光学损耗对其性能具有毁灭性影响；随着Drude模型中阻尼率的增加，最优基底会迅速从等离子体金属转变为真空，性能急剧下降。这凸显了在实际材料体系中寻求低损耗等离子体材料的重要性。此外，研究发现在单层优化基底后方添加额外的反射镜或构建优化双层结构，所带来的性能增益非常微小（通常小于1%），这证实了单一的、参数优化的薄层等离子体基底已接近该体系下的理论最优解，额外的结构复杂性并无必要。

图4. 目标函数Ψopt(蓝色)和相应的辐射功率密度Prad(红色)，单位为Wcm-2，作为以电子伏特表示的材料损耗γsub的函数。绿色曲线表示相关的光谱效率χ。粉色阴影区域对应于最佳衬底为等离子体的区域，而灰色阴影区域表示真空是最佳衬底。垂直虚线表示金和氧化铟锡的损耗参数。彩色标记突出显示了这些材料的Prad和χ值。所有计算假设电池厚度为10nm。

结论与展望

综上所述，本研究证实通过优化基底的光学响应与厚度，可有效调控近场热光伏系统中的倏逝波耦合，从而显著缓解其功率密度与转换效率之间的固有矛盾。最优解为一层薄的无损Drude金属膜，其等离子体频率与发射器的表面等离激元共振相匹配，能将热辐射光谱局域在光伏带隙上方窄带内，在实现超高辐射功率密度的同时，因抑制了带隙下寄生吸收和载流子热化而保持高光谱效率。未来工作可探索利用二维图案化结构（如光栅或超材料）进一步增强光谱选择性，或通过场抵消与赝带隙效应来降低对材料本征损耗的苛刻要求。该基底工程策略与发射器光谱设计相结合，为实现更高性能的近场热光伏转换开辟了新路径。